Pt/氮化铁催化剂上氯硝基苯加氢反应创新性实验

发布时间：2021-09-24 19:49

　　以氯化亚铁为铁源,氯化铵和叠氮化钠为混合氮源,通过溶剂热法制备出氮化铁。以该材料为载体,采用浸渍法制备了Pt/氮化铁催化剂,用于氯代硝基苯催化加氢制备氯代苯胺。考察了Pt负载量及焙烧温度对催化剂结构及催化活性的影响;结合红外光谱、X射线衍射、比表面积及孔结构、热重分析等表征手段,研究了Pt/氮化铁催化剂的结构及物理化学性质的变化。结果表明,当反应温度为100℃、加氢压力为1.0MPa、反应时间为2h时,氯代硝基苯转化率可达99.9%,对氯苯胺选择性为99.9%。 

【文章来源】：实验技术与管理. 2017,34(12)北大核心

【文章页数】：4 页

【部分图文】：

图２Ｐｔ／氮化铁的吸附－脱附等温线２．４红外光谱（ＦＴ－ＩＲ）研究

图３Ｐｔ／氮化铁催化剂的红外光谱催化剂的质量保持在一定值。因此，Ｐｔ／氮化铁催化剂的焙烧温度应在４００℃以上。图４氮化物催化剂焙烧前样品的ＴＧ－ＤＴＧ曲线３结论以氮化铁为载体，金属铂为活性组分制备的Ｐｔ／氮化铁催化剂用于邻氯硝基苯加氢合成邻氯苯胺具有较好的催化活性。考察了Ｐｔ负载量以及焙烧温度对Ｐｔ／氮化铁催化剂加氢活性及其结构的影响。实验结果表明：随着Ｐｔ负载量的增加，Ｐｔ／氮化铁催化剂的催化加氢性能提高；焙烧温度对Ｐｔ／氮化铁催化剂的活性也有明显的影响，随着焙烧温度升高，催化剂的转化率和选择性都不断升高，当Ｐｔ负载量为１．０％、焙烧温度为５００℃、反应温度为１００℃、加氢压力为１．０ＭＰａ、反应时间为２ｈ时，邻氯硝基苯转化率可达９９．９％，邻氯苯胺选择性为９９．９％。参考文献（Ｒｅｆｅｒｅｎｃｅｓ）［１］ＷａｎｇＸＤ，ＬｉａｎｇＭＨ，ＺｈａｎｇＪＬ，ｅｔａｌ．Ｓｅｌｅｃｔｉｖｅｈｙｄｒｏｇｅｎａ－ｔｉｏｎｏｆａｒｏｍａｔｉｃｃｈｌｏｒｏｎｉｔｒｏｃｏｍｐｏｕｎｄｓ［Ｊ］．ＣｕｒｒｅｎｔＯｒｇａｎｉｃＣｈｅｍｉｓｔｒｙ，２００７，１１（３）：２９９－３１４．［２］赵娅敏，马好文，孙鲲鹏，等．凹凸棒土负载Ｐｔ催化剂的氯代硝基苯选择性加氢性能［Ｊ］．工业催化，２０１５，２３（２）：１４７－１５１．［３］Ｃａｒｄｅｎａｓ－ＬｉｚａｎａＦ，Ｇｏｍｅｚ－ＱｕｅｒｏＳ，ＡｍｏｒｉｍＣ，ｅｔａｌ．Ｇａｓｐｈａｓｅｈｙｄｒｏｇｅｎａｔｉｏｎｏｆｐ－ｃｈｌｏｒｏｎｉｔｒｏｂｅｎｚ

ＲＤ谱图，在２θ为３５．２°、５６．２７°时出现Ｆｅ４Ｎ的衍射峰，在６２．１°出现Ｆｅ３Ｎ的衍射峰，在４２．７°出现ＦｅＮ的衍射峰，与文献报道基本一致；当焙烧温度为４００℃和５００℃时，在５０．１°左右出现Ｆｅ２Ｎ的衍射峰；当焙烧温度为３５０℃时，图中出现了Ｐｔ的衍射峰，而在４００℃、５００℃以及６００℃的ＸＲＤ图却没有发现，这说明焙烧温度达到４００℃以上，Ｐｔ在氮化铁载体表面具有很好的分散性。图１Ｐｔ／氮化铁催化剂的ＸＲＤ谱图２．３ＢＥＴ研究表３是不同负载量的Ｐｔ／氮化铁的比表面积及孔结构结果。从表３可知，Ｐｔ／氮化铁的比表面积、孔体积、孔径随着活性组分金属铂负载量的增加而下降；负载量从０．５％上升到２．０％时，比表面积从２４．４７３ｍ２／ｇ减小到６．３５０ｍ２／ｇ，孔体积从０．１９３７ｃｍ３／ｇ减小到０．０４４８ｃｍ３／ｇ，孔径从５２．７７ｎｍ减小到３４．２７ｎｍ。这是由于金属铂的负载会堵塞氮化铁载体的孔结构，从而使氮化铁的比表面积、孔体积、孔径降低。表３不同负载量的Ｐｔ／氮化铁催化剂的结构性质负载量／％比表面积／（ｍ２·ｇ－１）孔体积／（ｃｍ３·ｇ－１）孔径／ｎｍ０．５１．０１．５２．０２４．４７３１８．３４８１２．４７９６．３５００．１９３７０．１３４７０．０９７３０．０４４８５２．７７４３．４３３７．６７３４．２７图２是Ｐｔ／氮化铁催化剂的吸附－脱附等温线。由图２可

【参考文献】：
期刊论文
[1]凹凸棒土负载Pt催化剂的氯代硝基苯选择性加氢性能[J]. 赵娅敏,马好文,孙鲲鹏,徐贤伦.  工业催化. 2015(02)
[2]3,4-二氯苯胺的合成新工艺[J]. 陈中元,潘向东,吕亮.  染料与染色. 2005(03)
[3]水溶性含钌-铂双金属催化剂催化卤代芳香硝基化合物选择性加氢[J]. 周娅芬,陈骏如,李瑞祥,赵松林,李贤均.  高等学校化学学报. 2004(05)



本文编号：3408344