g-C 3 N 4 /β-Bi 2 O 3 异质结的第一性原理计算、制备及光催化性能

发布时间：2021-10-10 07:22

　　半导体光催化技术,因其利用太阳能实现对有机污染物的降解以及H2、CH4等化学能源的制备,成为解决能源危机及环境污染最有潜力的新技术之一。其中,构筑半导体异质结构,对于改善载流子传输、提升光催化效率具有至关重要的作用。目前,研究较多的光催化半导体异质结类型包括Ⅱ型和Z型两种。其中,Z型半导体异质结,因其在光催化过程中电子富集在还原能力更高的导带,空穴富集在氧化能力更高的价带,充分发掘了半导体的氧化还原能力,而备受人们关注。目前,针对于g-C3N4/β-Bi2O3异质结的探索,多数集中于光催化性能的提升和改善,而对于Ⅱ型和Z型异质结的形成转化机理以及其与光催化性能之间的关系,还尚不明确。本文拟以g-C3N4/β-Bi2O3异质结为研究对象,通过在g-C3N4、β-Bi2O3半导体中引入缺陷,探究缺陷对半导体能带结构及异质结类型的影响规律,进而达到异质结光催化性能的最优化,实现Z型异质结的可控制备。采用第一性原理计算方法,从理论上阐明氧空位的引入能够在β-Bi2O3价带顶引入受主缺陷能级,降低β-Bi2O3的带隙,并且,在一定浓度范围内,随氧空位浓度的增加,带隙的变化值越大。通过实验方法,控... 

【文章来源】：哈尔滨工业大学黑龙江省 211工程院校 985工程院校

【文章页数】：69 页

【学位级别】：硕士

【文章目录】：
摘要
Abstract
第1章 绪论
    1.1 课题背景及意义
    1.2 半导体光催化技术
        1.2.1 半导体光催化原理
        1.2.2 面临的主要问题
        1.2.3 半导体异质结构
    1.3 g-C_3N_4的研究进展
        1.3.1 g-C_3N_4的结构
        1.3.2 g-C_3N_4的性质
        1.3.3 g-C_3N_4的性能优化
    1.4 β-Bi_2O_3的研究进展
        1.4.1 形貌调控
        1.4.2 缺陷调控
        1.4.3 异质结构筑
    1.5 密度泛函理论
        1.5.1 Hohenberg-Kohn定理
        1.5.2 Kohn-Sham方法
        1.5.3 交换能量泛函
        1.5.4 Castep软件包简介
    1.6 本文研究内容
第2章 实验及计算方法
    2.1 实验部分
        2.1.1 实验材料及设备
        2.1.2 氧缺乏β-Bi_2O_(3-x)的制备
        2.1.3 氮缺乏g-C_3N_(4-y)的制备
        2.1.4 g-C_3N_4/β-Bi_2O_(3-x)异质结的制备
    2.2 分析表征方法
        2.2.1 X射线衍射分析
        2.2.2 场发射扫描电子显微分析
        2.2.3 紫外-可见分光光度计分析
        2.2.4 紫外-可见漫反射吸收光谱分析
    2.3 光催化性能测试
    2.4 计算方法与参数
        2.4.1 β-Bi_2O_3结构的计算方法与参数
        2.4.2 g-C_3N_4结构的计算方法与参数
        2.4.3 g-C_3N_4/β-Bi_2O_3异质结构的计算方法与参数
第3章 氧缺乏β-Bi_2O_(3-x)的第一性原理计算及光催化性能
    3.1 引言
    3.2 第一性原理计算
        3.2.1 β-Bi_2O_3的几何结构
        3.2.2 氧缺乏β-Bi_2O_(3-x)的晶体结构与稳定性
        3.2.3 氧缺乏β-Bi_2O_(3-x)的能带结构及态密度
    3.3 物相与形貌表征
    3.4 光催化性能分析
    3.5 本章小结
第4章 氮缺乏g-C_3N_(4-y)的第一性原理计算及光催化性能
    4.1 引言
    4.2 第一性原理计算
        4.2.1 g-C_3N_4的几何结构
        4.2.2 氮缺乏g-C_3N_(4-y)的结构与稳定性
        4.2.3 氮缺乏g-C_3N_(4-y)结构的能带结构及态密度
        4.2.4 氮缺乏g-C_3N_(4-y)结构的功函数
        4.2.5 氮缺乏g-C_3N_(4-y)结构的光学性质
    4.3 物相与形貌表征
    4.4 光催化性能分析
    4.5 本章小结
第5章 g-C_3N_4/β-Bi_2O_3异质结的第一性原理计算及光催化性能
    5.1 引言
    5.2 第一性原理计算
        5.2.1 g-C_3N_4/β-Bi_2O_3异质结模型的构建
        5.2.2 g-C_3N_4/β-Bi_2O_3异质结的能带结构及态密度
        5.2.3 g-C_3N_4/β-Bi_2O_3异质结的光催化机理
        5.2.4 g-C_3N_4/β-Bi_2O_3异质结Ⅱ型与Z型的转换理论分析
    5.3 物相与形貌表征
    5.4 光催化性能分析
    5.5 本章小结
结论
参考文献
致谢


【参考文献】：
期刊论文
[1]Enhancing visible-light photocatalytic activity of α-Bi2O3 via non-metal N and S doping[J]. 尚军,高远,郝维昌,井溪,信会菊,王亮,冯海凤,王天民.  Chinese Physics B. 2014(03)

博士论文
[1]g-C3N4的吸附和光催化活性：第一性原理计算和实验研究[D]. 朱必成.武汉理工大学 2018

硕士论文
[1]Bi2O3和Bi2O2CO3第一性原理模拟与光催化活性研究[D]. 曹琨.西南石油大学 2016



本文编号：3427919