杂化分子筛用于光催化降解有机污染物的研究
发布时间：2021-10-15 12:56
近年来,有机染料引起的水体污染是水污染处理面临的一个重大问题,严重影响自然界生态平衡。从可持续发展的角度看,光催化技术作为一种低成本、安全高效的环境友好型水污染处理技术被认为是解决能源危机和环境污染问题最好的方式之一。光催化剂研究主要集中于TiO2、Zn O等半导体材料,但大多只对紫外光响应,量子效率不高。分子筛比表面积大、骨架组成可调变、活性中心可调控,可以透过大部分的可见及紫外光。研究改性分子筛、改性分子筛与纳米光催化剂复合催化剂是解决纳米光催化剂易团聚的不足,提高催化剂光催化活性的有效途径。本文采用溶胶-凝胶法和水热法制备了TiO2、TiO2/分子筛复合光催化剂、Zn杂化A型分子筛及TiO2/Zn杂化A型分子筛复合光催化剂,利用XRD、SEM、FT-IR等方法对催化剂进行了表征。以罗丹明B为目标降解物,分别研究了负载量（掺杂量）、溶液p H、反应时间和不同光源对催化剂性能的影响,主要研究结论如下:一、TiO2/A型分子筛光催化性能研究采用溶胶-凝胶法合成了TiO...
【文章来源】：山东理工大学山东省
【文章页数】：73 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
光催化原理示意图
山东理工大学硕士学位论文第一章绪论81.3.5分子筛及改性分子筛光催化材料多孔材料分为微孔材料、介孔材料、大孔材料三种。分子筛化学式可表示为AO·Al2O3·xSiO2·yH2O，其中A为阳离子，它的基本结构单元是TO4四面体，T为Si或Al原子，TO4四面体通过桥氧键连接构成笼状结构，最终形成内部有孔道架结构的硅铝酸盐骨架结构，如图1.3所示。常见的分子筛有A型、X型和Y型，其内部存在空腔结构，空腔之间相互连通并且能够进行物质能量的传递。此外，分子筛还具有良好的离子交换能力、水热性能及吸附性能等优点，被广泛应用于废水废气处理、石油提纯、光催化等领域[55-57]。图1.3分子筛结构组成图Fig.1.3Zeolitecomposition1.3.5.1分子筛光催化材料分子筛因其具有的特殊结构性能，不论是作为催化剂还是催化剂载体，都有利于提高其应用效率，尤其是在光催化应用方面有着重要的应用前景与价值，在可见光条件下通过离子交换的方式选择性的氧化分解烃类小分子化合物，所以近年来备受研究者们关注。1.3.5.2改性分子筛光催化材料分子筛不仅可以单独作为光催化剂用于催化降解反应，还可以作为具有选择性的反应载体与其他具有光催化活性的光催化剂或半导体形成复合光催化剂。常见的改性分子筛光催化体系包括：离子交换法制备的金属离子-分子筛体系，负载半导体氧化物或光敏剂分子筛体系等。另外，一些杂原子分子筛本身就可以作为光催化剂，例如TS-1，ETS-10，HZSM-5等。目前对于改性分子筛光催化体系的研究大多集中在其吸
山东理工大学硕士学位论文第二章实验方法132.2催化剂的制备2.2.1纳米TiO2的制备以钛酸丁酯、无水乙醇、蒸馏水为基本原料，体积比为1:9:0.1，将反应物分为A液和B液，A液为17mL钛酸丁酯，100mL无水乙醇以及3~5滴三乙醇胺，B液为剩余50mL无水乙醇与1.7mL的蒸馏水。将A液置于烧杯中，在70℃的水浴中加热搅拌，将B液滴入A液并控制B液滴速为每秒2～3滴，通过滴加稀硝酸来抑制钛酸丁酯的水解，减小水解产物的团聚，形成透明凝胶；在60~100℃恒温条件下对得到的凝胶进行真空干燥，去除凝胶中的水分、有机溶剂和有机基团，得到淡黄色晶体；将得到的晶体研磨后放入电阻炉中，500℃下煅烧3h，得到白色纳米TiO2粉末。具体制备工艺流程图如图2.1所示。图2.1溶胶-凝胶法制备纳米TiO2流程图Fig.2.1Processflowchartofsol-gelmethodforpreparingnano-TiO22.2.2TiO2/A型分子筛复合催化剂的制备将适量A型分子筛加入到2mL钛酸丁酯、12mL无水乙醇混合液中，滴加3~5滴三乙醇胺，搅拌均匀，制得A液；将6mL无水乙醇与0.3mL去离子水混合，制得B液。在强力搅拌下，将B液逐滴加入到A液中，并用硝酸调节溶液pH。滴加完毕后，继续搅拌直至凝胶态，在60~100℃恒温条件下对得到的凝胶进行真空干燥，将干燥后的晶体粉末研磨并放入电阻炉中，500℃下煅烧3h，冷却至室温，研磨后得到10%~50%负载量的TiO2/A型分子筛复合催化剂。2.2.3Zn杂化A型分子筛的制备分别以偏铝酸钠作为铝源，硅溶胶作为硅源，硝酸锌作为锌源，用氢氧化钠调节碱度，按照Al2O3:SiO2:Zn(NO3)2:Na2O:H2O=1:2:x:2:80的摩尔比例合成不同Zn掺杂量A液搅拌透明凝胶淡黄色晶体干燥煅烧B液TiO2粉末
本文编号：3438020
【文章来源】：山东理工大学山东省
【文章页数】：73 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
光催化原理示意图
山东理工大学硕士学位论文第一章绪论81.3.5分子筛及改性分子筛光催化材料多孔材料分为微孔材料、介孔材料、大孔材料三种。分子筛化学式可表示为AO·Al2O3·xSiO2·yH2O，其中A为阳离子，它的基本结构单元是TO4四面体，T为Si或Al原子，TO4四面体通过桥氧键连接构成笼状结构，最终形成内部有孔道架结构的硅铝酸盐骨架结构，如图1.3所示。常见的分子筛有A型、X型和Y型，其内部存在空腔结构，空腔之间相互连通并且能够进行物质能量的传递。此外，分子筛还具有良好的离子交换能力、水热性能及吸附性能等优点，被广泛应用于废水废气处理、石油提纯、光催化等领域[55-57]。图1.3分子筛结构组成图Fig.1.3Zeolitecomposition1.3.5.1分子筛光催化材料分子筛因其具有的特殊结构性能，不论是作为催化剂还是催化剂载体，都有利于提高其应用效率，尤其是在光催化应用方面有着重要的应用前景与价值，在可见光条件下通过离子交换的方式选择性的氧化分解烃类小分子化合物，所以近年来备受研究者们关注。1.3.5.2改性分子筛光催化材料分子筛不仅可以单独作为光催化剂用于催化降解反应，还可以作为具有选择性的反应载体与其他具有光催化活性的光催化剂或半导体形成复合光催化剂。常见的改性分子筛光催化体系包括：离子交换法制备的金属离子-分子筛体系，负载半导体氧化物或光敏剂分子筛体系等。另外，一些杂原子分子筛本身就可以作为光催化剂，例如TS-1，ETS-10，HZSM-5等。目前对于改性分子筛光催化体系的研究大多集中在其吸
山东理工大学硕士学位论文第二章实验方法132.2催化剂的制备2.2.1纳米TiO2的制备以钛酸丁酯、无水乙醇、蒸馏水为基本原料，体积比为1:9:0.1，将反应物分为A液和B液，A液为17mL钛酸丁酯，100mL无水乙醇以及3~5滴三乙醇胺，B液为剩余50mL无水乙醇与1.7mL的蒸馏水。将A液置于烧杯中，在70℃的水浴中加热搅拌，将B液滴入A液并控制B液滴速为每秒2～3滴，通过滴加稀硝酸来抑制钛酸丁酯的水解，减小水解产物的团聚，形成透明凝胶；在60~100℃恒温条件下对得到的凝胶进行真空干燥，去除凝胶中的水分、有机溶剂和有机基团，得到淡黄色晶体；将得到的晶体研磨后放入电阻炉中，500℃下煅烧3h，得到白色纳米TiO2粉末。具体制备工艺流程图如图2.1所示。图2.1溶胶-凝胶法制备纳米TiO2流程图Fig.2.1Processflowchartofsol-gelmethodforpreparingnano-TiO22.2.2TiO2/A型分子筛复合催化剂的制备将适量A型分子筛加入到2mL钛酸丁酯、12mL无水乙醇混合液中，滴加3~5滴三乙醇胺，搅拌均匀，制得A液；将6mL无水乙醇与0.3mL去离子水混合，制得B液。在强力搅拌下，将B液逐滴加入到A液中，并用硝酸调节溶液pH。滴加完毕后，继续搅拌直至凝胶态，在60~100℃恒温条件下对得到的凝胶进行真空干燥，将干燥后的晶体粉末研磨并放入电阻炉中，500℃下煅烧3h，冷却至室温，研磨后得到10%~50%负载量的TiO2/A型分子筛复合催化剂。2.2.3Zn杂化A型分子筛的制备分别以偏铝酸钠作为铝源，硅溶胶作为硅源，硝酸锌作为锌源，用氢氧化钠调节碱度，按照Al2O3:SiO2:Zn(NO3)2:Na2O:H2O=1:2:x:2:80的摩尔比例合成不同Zn掺杂量A液搅拌透明凝胶淡黄色晶体干燥煅烧B液TiO2粉末
本文编号：3438020
本文链接：https://www.wllwen.com/kejilunwen/huaxue/3438020.html
教材专著
