氮氧混合配体骨架结构对镧锕系元素溶液配位化学的影响研究

发布时间：2021-10-21 10:17

　　在闭式核燃料循环中,分离-嬗变（P-T）是目前最先进的核废料处理方法。在嬗变之前,必须进行镧系和次锕系元素的分离。近年来,一些含有配位原子氮、氧、硫和磷等的萃取剂在溶剂萃取中得到了广泛的研究,其中芳香性氮氧混合配体是萃取剂的研究热点。芳香性氮氧羧酸配体及其酰胺衍生物的萃取分离性能已有大量的研究工作,主要是从酰胺基团取代基对萃取剂与锕系元素萃取能力和选择性影响进行研究。然而配体结构与锕系元素溶液配位化学之间的关系鲜见报道。本论文首先研究了哒嗪-3-羧酸（PZ）与UO22+的络合热力学性质。通过紫外光谱滴定和微量热滴定手段,得到了和铀酰离子络合的稳定常数和络合反应的焓变。1:2和1:3的PZ/U（VⅥ）络合物结果已经通过单晶衍射手段证实。然而,热力学数据表明PZ和U（V1）的络合作用为熵驱动,而PA和U（VⅥ）的络合作用为熵和焓共同驱动。与2-吡啶甲酸（PA）比较,PZ中3位的N原子的共轭效应降低了 2位N原子的碱性,因此,PZ和U（VⅥ）的络合能力弱与PA。设计了 2,2’-联吡啶-6,6’-二甲酸（BiPDA）和它的结构相似化合物3,3’-二甲基2,2’-联吡啶-6,6’-二甲酸及1,... 

【文章来源】：中国工程物理研究院北京市

【文章页数】：123 页

【学位级别】：博士

【部分图文】：

020-2050年全球核电总发电盆预侧

次铜系元

图１－６几种三足型酰胺荚醚萃取剂??

【参考文献】：
期刊论文
[1]酰胺型开链冠醚稀土配合物的研究[J]. 柳士霞,刘伟生,谭民裕.  甘肃教育学院学报(自然科学版). 1998(01)
[2]硝酸铀酰与TDD配合物的合成及性质研究[J]. 刘伟生,谭民裕,谭干祖.  核化学与放射化学. 1994(04)



本文编号：3448780