生物质基呋喃化合物催化转化制备中间化学品的研究
发布时间：2021-10-21 14:45
生物质作为取代不可再生的石化能源生产液体燃料和化学品的潜在原料,近年来越来越受到广大科研工作者的关注。而生物质基平台分子,例如5-羟甲基糠醛（HMF）的催化转化成为研究的重点之一。本论文针对5-羟甲基糠醛（HMF）发生加氢脱氧反应制备2,5-二甲基呋喃（DMF）的反应进行了一系列的研究。对于5-羟甲基糠醛（HMF）发生加氢脱氧反应制备2,5-二甲基呋喃（DMF）的反应催化剂,我们主要分为两方面研究。一方面我们成功地实现了使用g-C3N4前体如三聚氰胺来制备活性Fe-N-C催化剂,用于HMF选择性HDO到DMF催化结果实现了HMF的完全转化,同时DMF的产率达到了85.7%。另一方面是对于非金属N-C催化剂的研究,其最佳的催化剂是三聚氰胺在700°C下热解在活性炭载体上,同样实现了HMF的全部转化,其DMF的产率高达93.4%,且催化剂的稳定性较好。同时,我们也探讨了热解温度,载体,铁含量,g-C3N4和铁前体的种类,N/Fe比等因素对反应温度,H2压力等反...
【文章来源】：中国石油大学(北京)北京市 211工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：78 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
纤维素转化为HMF及各种化学品的过程
- 10 -图 1.3 N 杂石墨烯的三种结构Fig. 1.3 Three Structures of N-doped Graphene氮成为改性的高效、优异的必然选择得益于三个具体原因[71]。第一，N 在元素周期表处于 C 的邻位，在碳网络中利用 N 代替一个 C 原子，系统的总电子数同时失去一个电子。第二，氮原子具有与碳原子相近的原子半径，因此能够达到防止显著的晶格失配。第三，氮原子掺杂能够诱发 n 型电子修饰的 C 结构，在很多相似的半导体材料中，这些特性使得 C-N 结构在多个重要纳米电子应用方面有巨大的发展前景。用氮掺杂的石墨烯拥有了很多较好的性质，比如可以打开能带隙从而调节导电的类别，进一步改进石墨烯电子的结构，改善石墨烯自由载流子的浓度，这些可以显著改善石墨烯的导电性质以及稳定性，并且增多石墨烯表面吸附各种粒子的活性位点[72]。这些性能在场效应晶体管、传感器、超级电容器、裡离子电池、
图 1.6 HMF-DMF 相关专利分布领域情况Fig. 1.6 The patent areas of HMF and DMFHMF 转化制备 DMF 的相关专利起步较晚，近年来申请量逐渐呈现上升趋势于其研究也不在仅仅局限于传统方向，更偏向于工业化学品和中间化学品的。而其中首先需要解决的问题就是催化剂的问题。选择怎样的催化剂，如何制备这类催化剂，是否能实现工业化的生产成为该研究的重中之重。由此可出 HMF-DMF 的催化剂是该方向的研究热点。1.2 反应所需催化剂的优点.2.1 铁系催化剂的优势铁是一种丰富，环保，相对无毒的元素，更重要的是它的价格只有铜和镍的 1-2%。因此，在化学反应，尤其是生物质转化中，金属铁是一种更贵重的金属替代品，因为它们通常需要用于大规模生产的催化剂。然而，铁的活性于铜和镍，因此在 HDO 反应过程中，它通常只能作为添加剂[74-75]或载体[76]而活性中心。例如，Yu 等[84]以 Ni-Fe/CNTs 为催化剂，n-丁醇为溶剂，在 200℃
【参考文献】：
期刊论文
[1]贵金属催化剂的应用研究进展[J]. 卢雯婷,陈敬超,冯晶,于杰. 稀有金属材料与工程. 2012(01)
[2]2,5-二甲基呋喃的喷雾特性及发动机适应性[J]. 田国弘,徐宏明,Ritchie DANIEL,李海鹰,李雁飞. 汽车安全与节能学报. 2010(02)
[3]非贵金属催化剂上CO氧化的研究与进展[J]. 郑修成,王向宇,于丽华,王淑荣,吴世华. 化学进展. 2006(Z1)
本文编号：3449189
【文章来源】：中国石油大学(北京)北京市 211工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：78 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
纤维素转化为HMF及各种化学品的过程
- 10 -图 1.3 N 杂石墨烯的三种结构Fig. 1.3 Three Structures of N-doped Graphene氮成为改性的高效、优异的必然选择得益于三个具体原因[71]。第一，N 在元素周期表处于 C 的邻位，在碳网络中利用 N 代替一个 C 原子，系统的总电子数同时失去一个电子。第二，氮原子具有与碳原子相近的原子半径，因此能够达到防止显著的晶格失配。第三，氮原子掺杂能够诱发 n 型电子修饰的 C 结构，在很多相似的半导体材料中，这些特性使得 C-N 结构在多个重要纳米电子应用方面有巨大的发展前景。用氮掺杂的石墨烯拥有了很多较好的性质，比如可以打开能带隙从而调节导电的类别，进一步改进石墨烯电子的结构，改善石墨烯自由载流子的浓度，这些可以显著改善石墨烯的导电性质以及稳定性，并且增多石墨烯表面吸附各种粒子的活性位点[72]。这些性能在场效应晶体管、传感器、超级电容器、裡离子电池、
图 1.6 HMF-DMF 相关专利分布领域情况Fig. 1.6 The patent areas of HMF and DMFHMF 转化制备 DMF 的相关专利起步较晚，近年来申请量逐渐呈现上升趋势于其研究也不在仅仅局限于传统方向，更偏向于工业化学品和中间化学品的。而其中首先需要解决的问题就是催化剂的问题。选择怎样的催化剂，如何制备这类催化剂，是否能实现工业化的生产成为该研究的重中之重。由此可出 HMF-DMF 的催化剂是该方向的研究热点。1.2 反应所需催化剂的优点.2.1 铁系催化剂的优势铁是一种丰富，环保，相对无毒的元素，更重要的是它的价格只有铜和镍的 1-2%。因此，在化学反应，尤其是生物质转化中，金属铁是一种更贵重的金属替代品，因为它们通常需要用于大规模生产的催化剂。然而，铁的活性于铜和镍，因此在 HDO 反应过程中，它通常只能作为添加剂[74-75]或载体[76]而活性中心。例如，Yu 等[84]以 Ni-Fe/CNTs 为催化剂，n-丁醇为溶剂，在 200℃
【参考文献】：
期刊论文
[1]贵金属催化剂的应用研究进展[J]. 卢雯婷,陈敬超,冯晶,于杰. 稀有金属材料与工程. 2012(01)
[2]2,5-二甲基呋喃的喷雾特性及发动机适应性[J]. 田国弘,徐宏明,Ritchie DANIEL,李海鹰,李雁飞. 汽车安全与节能学报. 2010(02)
[3]非贵金属催化剂上CO氧化的研究与进展[J]. 郑修成,王向宇,于丽华,王淑荣,吴世华. 化学进展. 2006(Z1)
本文编号：3449189
本文链接：https://www.wllwen.com/kejilunwen/huaxue/3449189.html
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