石墨烯基金属化合物修饰电极检测重金属离子的方法研究
发布时间：2021-10-23 14:06
重金属虽然是天然存在的元素,但其通过天然和人为活动,直接或通过食物链积累在生物体中。在体内,金属离子可以转化为更有毒的形式,引起人体的各种紊乱和损伤。因此,非常有必要对水环境和食品中的重金属含量进行检测。与传统重金属检测方法相比,电化学方法因具有环境友好、操作简便、效率高等优点受到广泛关注。对于电化学检测重金属而言,高性能的电极修饰材料对于提高传感器检测的灵敏度起着至关重要的作用。因此本文围绕石墨烯基金属化合物化学修饰电极检测重金属离子。具体工作如下:（1）以抗坏血酸还原的还原氧化石墨烯（rGO）来增大体系的导电性,以纳米花状的MoS2来提供较大体系反应比表面积以及一定的重金属反应活性位点,以壳聚糖（CS）来提高重金属富集能力以及增加体系电催化活性,建立了一种在重现性、稳定性及抗干扰能力等方面具有优良的电化学传感器（rGO/MoS2/CS）。采用方波阳极溶出伏安法（SWASV）对Pb（Ⅱ）的溶出行为及传感器的应用条件进行探究,最终得出该传感器在0.005～0.05～2.0μM的范围内具有良好响应效果,其最低检出限（LOD）为1.67 nM。最...
【文章来源】：青岛科技大学山东省
【文章页数】：94 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
重金属在各介质中的传输方式[2]
青岛科技大学研究生学位论文15图2-2A)碳纳米材料和B)碳材料修饰电极的方法[82]Fig.2-2A)carbonmaterialsandB)Methodsofmodifyingelectrodeswithacarbonnanomaterials[82]1.4.2.1碳纳米管碳纳米管，自其成立（1991年）以来，已经获得了相当大的关注。碳纳米管具有优异的机械强度、大的比表面积、高的热导率、高的电催化活性和高的电子转移速率等独特的优点。由于这些特性，碳纳米管被认为是检测无机和有机污染物的潜在应用材料[84-85]。有很好的文献表明，碳纳米管的功能化在重金属检测中具有较高的灵敏度和选择性。一般来说，极性功能（如羧酸(-COOH)、羰基(-C=O)和羟基(-OH)）较少的碳纳米管，在性质上是疏水的，不溶于水。因此，未经修饰的碳纳米管缺乏在水溶液中螯合金属离子的能力，因此不被认为是良好电极修饰剂。尽管石墨烯和CNTs有各自的优点，但从它们作为电极材料的组合中得到的杂化纳米复合材料的性能要好得多[86]。Huang等人报道了一种简单的合成三维石墨烯和多壁碳纳米管纳米复合材料（3DG-MWCNTs）的方法[87]，然后利用该纳米复合材料制备了用于Pb(II)和Cd(II)离子检测的传感器。纳米复合材料的合成是由三维GO-MWCNTs的电化学还原引起的，后者依次由二维GO纳米片和一维MWCNTs产生。3DG-MWCNTs纳米复合材料具有良好的导电性，能够同时以高灵敏度跟踪Pb(II)和Cd(II)，其LOD分别为0.1和0.2mg·L-1。此外，GO的亲水功能的存在使3DG-MWCNTs具有很高的水溶性，反
青岛科技大学研究生学位论文23合材料具有很高的吸附能力，可作为重金属离子特别是痕量金属离子的显著吸附材料[135]。由于还原氧化石墨烯会发生沉积与重叠现象，各种材料（如多功能生物分子，天然生物聚合物，金属氧化物和生物酶）已被用作石墨烯的改性剂[136-139]。壳聚糖（CS）等含氮、氧的天然多糖为碳纳米结构提供了亲水表面，可与生物活性分子共价、吸附或离子连接，用于对靶金属离子的更好的感知。同时，在电极表面涂覆粘合剂、生物相容性、高电导率、优异的化学稳定性和成膜能力是CS的主要优点[140-141]。二硫化钼（MoS2）天然赋存于辉钼矿中，具有固有的富硫表面。此外，它的高比表面积，优良的电子电导率，良好的化学和电化学稳定性，也使它成为理想的电极修饰材料，也有少量报道将其有利于重金属离子的吸附[142-143]。本工作通过以还原氧化石墨烯(rGO)为碳基材料复合MoS2与CS制备了一种高灵敏度、高选择性、高稳定性的电极修饰材料。最初以抗坏血酸为还原剂还原GO，此过程温和、简单、绿色，是一种有效的还原方法；在复合以水热法制成的MoS2和水分散的CS，整个过程简单有效，通过对烟叶进行实际样品检测证明该方案是一种切实有效的检测重金属的方法。其基本实验过程如图2-1所示。图2-1rGO/MoS2/CS材料的制备及检测Pb(II)的流程图Fig.2-1FlowchartofthepreparationofrGO/MoS2/CSandtheelectrochemicaldetectionofPb(II).2.2实验部分
本文编号：3453325
【文章来源】：青岛科技大学山东省
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【学位级别】：硕士
【部分图文】：
重金属在各介质中的传输方式[2]
青岛科技大学研究生学位论文15图2-2A)碳纳米材料和B)碳材料修饰电极的方法[82]Fig.2-2A)carbonmaterialsandB)Methodsofmodifyingelectrodeswithacarbonnanomaterials[82]1.4.2.1碳纳米管碳纳米管，自其成立（1991年）以来，已经获得了相当大的关注。碳纳米管具有优异的机械强度、大的比表面积、高的热导率、高的电催化活性和高的电子转移速率等独特的优点。由于这些特性，碳纳米管被认为是检测无机和有机污染物的潜在应用材料[84-85]。有很好的文献表明，碳纳米管的功能化在重金属检测中具有较高的灵敏度和选择性。一般来说，极性功能（如羧酸(-COOH)、羰基(-C=O)和羟基(-OH)）较少的碳纳米管，在性质上是疏水的，不溶于水。因此，未经修饰的碳纳米管缺乏在水溶液中螯合金属离子的能力，因此不被认为是良好电极修饰剂。尽管石墨烯和CNTs有各自的优点，但从它们作为电极材料的组合中得到的杂化纳米复合材料的性能要好得多[86]。Huang等人报道了一种简单的合成三维石墨烯和多壁碳纳米管纳米复合材料（3DG-MWCNTs）的方法[87]，然后利用该纳米复合材料制备了用于Pb(II)和Cd(II)离子检测的传感器。纳米复合材料的合成是由三维GO-MWCNTs的电化学还原引起的，后者依次由二维GO纳米片和一维MWCNTs产生。3DG-MWCNTs纳米复合材料具有良好的导电性，能够同时以高灵敏度跟踪Pb(II)和Cd(II)，其LOD分别为0.1和0.2mg·L-1。此外，GO的亲水功能的存在使3DG-MWCNTs具有很高的水溶性，反
青岛科技大学研究生学位论文23合材料具有很高的吸附能力，可作为重金属离子特别是痕量金属离子的显著吸附材料[135]。由于还原氧化石墨烯会发生沉积与重叠现象，各种材料（如多功能生物分子，天然生物聚合物，金属氧化物和生物酶）已被用作石墨烯的改性剂[136-139]。壳聚糖（CS）等含氮、氧的天然多糖为碳纳米结构提供了亲水表面，可与生物活性分子共价、吸附或离子连接，用于对靶金属离子的更好的感知。同时，在电极表面涂覆粘合剂、生物相容性、高电导率、优异的化学稳定性和成膜能力是CS的主要优点[140-141]。二硫化钼（MoS2）天然赋存于辉钼矿中，具有固有的富硫表面。此外，它的高比表面积，优良的电子电导率，良好的化学和电化学稳定性，也使它成为理想的电极修饰材料，也有少量报道将其有利于重金属离子的吸附[142-143]。本工作通过以还原氧化石墨烯(rGO)为碳基材料复合MoS2与CS制备了一种高灵敏度、高选择性、高稳定性的电极修饰材料。最初以抗坏血酸为还原剂还原GO，此过程温和、简单、绿色，是一种有效的还原方法；在复合以水热法制成的MoS2和水分散的CS，整个过程简单有效，通过对烟叶进行实际样品检测证明该方案是一种切实有效的检测重金属的方法。其基本实验过程如图2-1所示。图2-1rGO/MoS2/CS材料的制备及检测Pb(II)的流程图Fig.2-1FlowchartofthepreparationofrGO/MoS2/CSandtheelectrochemicaldetectionofPb(II).2.2实验部分
本文编号：3453325
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