全无机卤化钙钛矿型光催化剂的制备及其可见光催化性能研究
发布时间：2021-10-26 23:08
全无机卤化钙钛矿纳米晶体Cs Pb X3（X=I,Br,Cl）近年来引起了越来越多的关注,并由于其载流子寿命较长,光致发光量子产率较高,缺陷密度低,带隙大,发射光谱可调性好,成本低,合成简单等优点,被广泛用于太阳能电池和发光二极管。钙钛矿型纳米晶体虽然拥有着较为突出的光电性能,但是在光催化领域的研究还处在尝试阶段,这主要是因为虽然这种材料能够被可见光所激发,但是它的光催化活性以及材料的稳定性一直是制约其发展的主要因素。本文通过贵金属掺杂、材料复合等方法对Cs Pb Br3纳米晶体进行改性。选取了具有致癌性质的水不溶性苏丹红III作为光催化反应的目标污染物,探究了改性后的钙钛矿型催化剂的可见光催化活性及其循环降解的稳定性,同时探究改性光催化剂的光催化机理并构建可能存在的光催化降解模型。采用重结晶法在室温下合成了低成本的Cs Pb Br3纳米晶体,并通过原位合成法使氧化石墨烯（GO）将Cs Pb Br3纳米晶体进行包裹,接着利用表面配体还原的方法将贵金属金（Au）掺杂其中,形成Au-Cs Pb Br
【文章来源】：华南理工大学广东省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：70 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
光催化反应基本原理
华南理工大学硕士学位论文10或者准二维的钙钛矿结构。图1-2ABX3型钙钛矿微观结构图Fig.1-2MicrostructureofABX3typeperovskite1.4.2卤化钙钛矿的研究进展自2009年首次报道甲基碘敏化太阳能电池以来，钙钛矿就成为了太阳能转换的热点[47]。近年来，由于无机钙钛矿的载流子寿命长，光致发光量子产率高，缺陷密度低，带隙大，发射光谱可调性好，成本低，合成简单等优点，被广泛用于各种光电器件中[48-52]。例如LED[53]，激光器[54]和光电晶体管。自2015年以来，通过改变反应时间，温度，前体类型和数量，研究者们制备了各种形式的全无机卤化钙钛矿。随着研究的发展，全无机卤化钙钛矿已逐步应用于光催化领域。Harun团队制备了CsPbBr3/TiO2复合材料，用于可见光催化的苯甲醇氧化[55]。Drialys团队制备了全无机的金属卤化物钙钛矿量子点光催化降解MBT[56]。Ou和Xu使用卤化钙钛矿和石墨烯结构的复合材料完成了二氧化碳的还原[57,58]。Gao讨论了CsPbX3（X=Cl，Br，I）中卤素的变化对有机染料去除的影响[59]。由此看来，全无机卤化钙钛矿在光催化领域的应用逐渐成熟。1.4.3卤化钙钛矿的合成卤化钙钛矿作为一种新型材料，近年来许多科研人员致力于开发出一系列的制备方法，以达到稳定、便捷且高效的目标。在科研人员的努力下开发出了渗透法、挥发法、冷却法、CVD法等。溶液渗透法：卤化钙钛矿材料因具有相对敏感的性质，所以在合成时需提供较为温和的条件。溶液渗透法的基本原理就是取两种能够分别互溶但是密度相差较大的溶剂，将反应物分别溶解在这两种溶剂中，此时两种溶剂之间会形成明显的相界面，此界面是相对温和的，由于浓度梯度的原因，反应物会在这两种溶液中相互渗透和扩散，以到达相互反应的目的。
华南理工大学硕士学位论文14酸乙酯等有机溶剂来模拟Au-CsPbBr3@GO复合光催化剂的最适反应环境。利用SEM、EDS、XRD、PL等表征手段对Au-CsPbBr3@GO复合光催化剂进行表征，考察Au-CsPbBr3@GO复合光催化剂对不溶性有机污染物苏丹红III的降解效率，以及在不同体系下的稳定性，并探究其可见光催化降解苏丹红III的可能存在的降解机理。（2）SiO2/CsPbBr3复合光催化剂的制备及其可见光催化活性和稳定性的研究通过乙醇-超纯水体系合成CsPbBr3全无机卤化钙钛矿，避免合成中使用剧毒物质甲苯。使用TEOS作为二氧化硅的前驱体，制备合成SiO2/CsPbBr3复合光催化剂，利用SEM、EDS、XRD、PL等表征手段对SiO2/CsPbBr3复合光催化剂进行表征，同样利用不溶性有机染料苏丹红III作为目标污染物在可见光激发的情况下研究复合光催化剂的光催化效率，并探究其对极性溶剂的稳定性。同样，对SiO2/CsPbBr3复合光催化剂降解不溶性苏丹红III进行可见光降解机理的研究。本次实验研究的技术路线如图1-3所示。图1-3实验研究技术路线图Fig.1-3ExperimentalResearchTechnologyRoadmap
【参考文献】：
期刊论文
[1]石墨烯材料在钙钛矿太阳能电池中的研究进展[J]. 王俊,禹豪,王红航,张继华,刘黎明. 电子元件与材料. 2017(06)
[2]TiO2光催化水处理技术综述[J]. 黄兵华,张晓飞,宋磊,刘译阳,刘光全,王学彬. 水处理技术. 2014(03)
[3]F掺杂可见光催化剂Bi2MoO6的制备及其增强的光催化性能[J]. 宋继梅,胡海琴,周亚运,宁鹏,马蒙蒙,谢有春. 中国钼业. 2013(05)
[4]非金属元素掺杂二氧化钛纳米管的研究进展[J]. 肖羽堂,李志花,许双双. 化工进展. 2010(07)
[5]纳米二氧化钛光催化剂共掺杂的协同效应[J]. 石建稳,陈少华,王淑梅,罗红元. 化工进展. 2009(02)
[6]纳米TiO2光催化剂的改性及应用研究进展[J]. 曹沛森,许璞,王玉宝,乔青安,毛伟鹏,唐荣,高善民. 微纳电子技术. 2008(03)
[7]光催化降解水中污染物的研究[J]. 董德贵,温青,矫彩山,李凯峰,刘立波. 应用科技. 2004(03)
[8]TiO2光催化氧化有机物的研究现状及展望[J]. 黄琮,王良焱,徐悦华,李新军,郑少健,冯满枝,张琦,杨宝山. 化学世界. 2002(09)
博士论文
[1]BiOBr和C3N4的制备、表征及可见光催化氧化罗丹明B性能研究[D]. 张文东.重庆大学 2015
[2]新型可见光催化剂的制备及其性能研究[D]. 王震.浙江大学 2014
[3]基于Bi2O3异质结光催化剂制备、表征及催化活性研究[D]. 程丽君.天津大学 2014
硕士论文
[1]BiPO4的制备及光催化活性的研究[D]. 尹延峰.大连海事大学 2016
本文编号：3460374
【文章来源】：华南理工大学广东省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：70 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
光催化反应基本原理
华南理工大学硕士学位论文10或者准二维的钙钛矿结构。图1-2ABX3型钙钛矿微观结构图Fig.1-2MicrostructureofABX3typeperovskite1.4.2卤化钙钛矿的研究进展自2009年首次报道甲基碘敏化太阳能电池以来，钙钛矿就成为了太阳能转换的热点[47]。近年来，由于无机钙钛矿的载流子寿命长，光致发光量子产率高，缺陷密度低，带隙大，发射光谱可调性好，成本低，合成简单等优点，被广泛用于各种光电器件中[48-52]。例如LED[53]，激光器[54]和光电晶体管。自2015年以来，通过改变反应时间，温度，前体类型和数量，研究者们制备了各种形式的全无机卤化钙钛矿。随着研究的发展，全无机卤化钙钛矿已逐步应用于光催化领域。Harun团队制备了CsPbBr3/TiO2复合材料，用于可见光催化的苯甲醇氧化[55]。Drialys团队制备了全无机的金属卤化物钙钛矿量子点光催化降解MBT[56]。Ou和Xu使用卤化钙钛矿和石墨烯结构的复合材料完成了二氧化碳的还原[57,58]。Gao讨论了CsPbX3（X=Cl，Br，I）中卤素的变化对有机染料去除的影响[59]。由此看来，全无机卤化钙钛矿在光催化领域的应用逐渐成熟。1.4.3卤化钙钛矿的合成卤化钙钛矿作为一种新型材料，近年来许多科研人员致力于开发出一系列的制备方法，以达到稳定、便捷且高效的目标。在科研人员的努力下开发出了渗透法、挥发法、冷却法、CVD法等。溶液渗透法：卤化钙钛矿材料因具有相对敏感的性质，所以在合成时需提供较为温和的条件。溶液渗透法的基本原理就是取两种能够分别互溶但是密度相差较大的溶剂，将反应物分别溶解在这两种溶剂中，此时两种溶剂之间会形成明显的相界面，此界面是相对温和的，由于浓度梯度的原因，反应物会在这两种溶液中相互渗透和扩散，以到达相互反应的目的。
华南理工大学硕士学位论文14酸乙酯等有机溶剂来模拟Au-CsPbBr3@GO复合光催化剂的最适反应环境。利用SEM、EDS、XRD、PL等表征手段对Au-CsPbBr3@GO复合光催化剂进行表征，考察Au-CsPbBr3@GO复合光催化剂对不溶性有机污染物苏丹红III的降解效率，以及在不同体系下的稳定性，并探究其可见光催化降解苏丹红III的可能存在的降解机理。（2）SiO2/CsPbBr3复合光催化剂的制备及其可见光催化活性和稳定性的研究通过乙醇-超纯水体系合成CsPbBr3全无机卤化钙钛矿，避免合成中使用剧毒物质甲苯。使用TEOS作为二氧化硅的前驱体，制备合成SiO2/CsPbBr3复合光催化剂，利用SEM、EDS、XRD、PL等表征手段对SiO2/CsPbBr3复合光催化剂进行表征，同样利用不溶性有机染料苏丹红III作为目标污染物在可见光激发的情况下研究复合光催化剂的光催化效率，并探究其对极性溶剂的稳定性。同样，对SiO2/CsPbBr3复合光催化剂降解不溶性苏丹红III进行可见光降解机理的研究。本次实验研究的技术路线如图1-3所示。图1-3实验研究技术路线图Fig.1-3ExperimentalResearchTechnologyRoadmap
【参考文献】：
期刊论文
[1]石墨烯材料在钙钛矿太阳能电池中的研究进展[J]. 王俊,禹豪,王红航,张继华,刘黎明. 电子元件与材料. 2017(06)
[2]TiO2光催化水处理技术综述[J]. 黄兵华,张晓飞,宋磊,刘译阳,刘光全,王学彬. 水处理技术. 2014(03)
[3]F掺杂可见光催化剂Bi2MoO6的制备及其增强的光催化性能[J]. 宋继梅,胡海琴,周亚运,宁鹏,马蒙蒙,谢有春. 中国钼业. 2013(05)
[4]非金属元素掺杂二氧化钛纳米管的研究进展[J]. 肖羽堂,李志花,许双双. 化工进展. 2010(07)
[5]纳米二氧化钛光催化剂共掺杂的协同效应[J]. 石建稳,陈少华,王淑梅,罗红元. 化工进展. 2009(02)
[6]纳米TiO2光催化剂的改性及应用研究进展[J]. 曹沛森,许璞,王玉宝,乔青安,毛伟鹏,唐荣,高善民. 微纳电子技术. 2008(03)
[7]光催化降解水中污染物的研究[J]. 董德贵,温青,矫彩山,李凯峰,刘立波. 应用科技. 2004(03)
[8]TiO2光催化氧化有机物的研究现状及展望[J]. 黄琮,王良焱,徐悦华,李新军,郑少健,冯满枝,张琦,杨宝山. 化学世界. 2002(09)
博士论文
[1]BiOBr和C3N4的制备、表征及可见光催化氧化罗丹明B性能研究[D]. 张文东.重庆大学 2015
[2]新型可见光催化剂的制备及其性能研究[D]. 王震.浙江大学 2014
[3]基于Bi2O3异质结光催化剂制备、表征及催化活性研究[D]. 程丽君.天津大学 2014
硕士论文
[1]BiPO4的制备及光催化活性的研究[D]. 尹延峰.大连海事大学 2016
本文编号：3460374
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