以炭为介质无溶剂法合成杂原子磷酸铝分子筛及催化性能研究
发布时间：2021-11-02 09:54
沸石分子筛是一类重要的无机晶体材料,由于具有可调控的形貌和孔道结构,在工业催化、吸附分离、离子交换等领域有着广泛的应用。磷酸铝分子筛（AlPO4-5）是沸石家族中一类重要的组成部分,自1982年被首次报道以来就受到国内外学者的广泛研究。将Si或者过渡金属元素引入磷酸铝分子筛的骨架中,可以使得原本呈电中性的磷酸铝分子筛展现出特定的酸性或离子交换性等性能。传统的分子筛合成方法通常为水热或溶剂热法,浪费了大量水资源的同时,高的蒸汽压和大量有机溶剂的使用还造成了很大的安全隐患和环境压力。而无溶剂法的出现,使这些问题得到了解决。与传统水热法不同,这种绿色环保的合成方法具有低自生压力、高产物收率、合成简便等优势,一经出现便引起了研究者们极大地兴趣。本论文在微波辐射条件下以活性炭作为硬模板和反应介质,通过无溶剂法合成了含有不同杂原子的AFI型磷酸铝分子筛,主要研究内容如下:首先,以活性炭为反应介质,使用微波辅助无溶剂法合成了SAPO-5分子筛,通过改变硅源、活性炭处理方式、研磨方式和时间、反应时间、硅铝比和加热方式等条件对合成进行了优化,并探讨了该体系下上述条件对合成的影响。采...
【文章来源】：兰州理工大学甘肃省
【文章页数】：67 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
AFI型磷酸铝分子筛结构示意图
炭为介质无溶剂法合成SAPO-5及苯烷基化性能研究图解
共问?样品BET比表面积(m2/g)外表面积(m2/g)微孔表面积(m2/g)微孔体积(cm3/g)介孔体积(cm3/g)收率a%Si2-M20-t2-S0.2-raw7026440.0210.16254Si2-M20-t2-S0.3-raw15369840.0390.37658Hydrothermal307462610.1210.05433注：a：合成产物的收率[137]：收率=msamplem(Al2O3+P2O5+SiO2)。式中msample代表焙烧后产品的质量；m(Al2O3+P2O5+SiO2)代表初始凝胶中三种无机氧化物的质量。表2.4为典型样品的孔结构参数，从表中可以看出，样品硅铝比对BET比表面积影响很大，结合之后的图2.12分析，造成这一差距原因可能来源于样品Si2-M20-t2-S0.3-raw具有的多种晶体形貌。水热法合成的对比样拥有最大的BET比表面积，达到了样品Si2-M20-t2-S0.3-raw的两倍以上，这主要归因于过量的活性炭破坏了Si2-M20-t2-S0.3-raw晶体的整体性，导致样品结晶度下降，然而需要注意的是，这一行为增大了样品的外表面积，可能是晶体尺寸变小引起的。对比样品的介孔体积，样品Si2-M20-t2-S0.2-raw(0.16cm3/g)与Jin等人[61]所报道的无溶剂法合成的SAPO-5样品(0.17cm3/g)差不多，而样品Si2-M20-t2-S0.3-raw拥有最大的介孔体积，达到了0.376cm3/g，普遍大于其它文献中所报道的单独使用无溶剂法或离子热法[138,139]合成的SAPO-5分子筛，这一点主要归功于碳模板起到的作用[80]。从合成样品的收率来看，该方法合成样品的收率几乎可以达到水热法的两倍，说明该方法对无机物的原子利用率较水热法更高，这一点与Xiao等[65]所报道的无溶剂法的特点一致。2.3.3SEM分析图2.12典型样品的SEM图Fig.2.12SEMimagesoftypicalsamplesSi2-M20-t2-S0.2-rawSi2-M20-t2-S0.3-rawHydrothermal
【参考文献】：
期刊论文
[1]纳米薄层SAPO-5分子筛的离子热合成及催化性能[J]. 张峻维,段维婷,赵新红. 精细化工. 2020(03)
[2]双模板剂法SAPO-34分子筛的合成及其MTO催化性能调变[J]. 袁德林,邢爱华,繆平,崔立山,孙琦. 化工进展. 2019(05)
[3]改进的无溶剂法制备FeAPO-11分子筛及其催化性能[J]. 赵新红,郝志鑫,张晓晓,段维婷,王清鹏. 石油学报(石油加工). 2019(01)
[4]低共熔溶剂的应用研究进展[J]. 胡鹏程,江伟,钟丽娟. 现代化工. 2018(10)
[5]多级孔沸石的孔结构调控合成及其催化应用研究进展[J]. 陈航榕,周晓霞,施剑林. 无机材料学报. 2018(02)
[6]SAPO合成因素的影响研究[J]. 李贺霞,张微,马守涛,汪颖军. 化工科技. 2017(04)
[7]基于多级孔沸石催化剂的芳烃苄基化研究[J]. 任奋奋,马静红,李瑞丰. 太原理工大学学报. 2017(03)
[8]多级孔分子筛的合成及催化应用研究进展[J]. 宋菁,张君涛,申志兵,梁生荣. 现代化工. 2017(04)
[9]多级孔分子筛制备方法、机理和应用研究进展[J]. 李文林,郑金玉,罗一斌,达志坚. 石油学报(石油加工). 2016(06)
[10]傅克法合成二苯甲烷的研究进展[J]. 吴盼盼,金顶峰,张明,王晴,金红晓,葛洪良,王新庆,楼辉. 化学试剂. 2016(07)
硕士论文
[1]离子热法合成ZSM-22沸石分子筛的研究[D]. 韩艳玲.中国地质大学(北京) 2018
[2]高结晶度和铁含量FeAPO-5分子筛的绿色合成及其苯酚羟基化性能研究[D]. 张晓晓.兰州理工大学 2018
[3]微波辐射条件下AFI型分子筛的形貌控制与催化性能的研究[D]. 杨威.大连工业大学 2014
[4]离子热合成杂原子磷酸铝分子筛及在苄基化反应中的应用[D]. 李晓斌.兰州理工大学 2014
本文编号：3471822
【文章来源】：兰州理工大学甘肃省
【文章页数】：67 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
AFI型磷酸铝分子筛结构示意图
炭为介质无溶剂法合成SAPO-5及苯烷基化性能研究图解
共问?样品BET比表面积(m2/g)外表面积(m2/g)微孔表面积(m2/g)微孔体积(cm3/g)介孔体积(cm3/g)收率a%Si2-M20-t2-S0.2-raw7026440.0210.16254Si2-M20-t2-S0.3-raw15369840.0390.37658Hydrothermal307462610.1210.05433注：a：合成产物的收率[137]：收率=msamplem(Al2O3+P2O5+SiO2)。式中msample代表焙烧后产品的质量；m(Al2O3+P2O5+SiO2)代表初始凝胶中三种无机氧化物的质量。表2.4为典型样品的孔结构参数，从表中可以看出，样品硅铝比对BET比表面积影响很大，结合之后的图2.12分析，造成这一差距原因可能来源于样品Si2-M20-t2-S0.3-raw具有的多种晶体形貌。水热法合成的对比样拥有最大的BET比表面积，达到了样品Si2-M20-t2-S0.3-raw的两倍以上，这主要归因于过量的活性炭破坏了Si2-M20-t2-S0.3-raw晶体的整体性，导致样品结晶度下降，然而需要注意的是，这一行为增大了样品的外表面积，可能是晶体尺寸变小引起的。对比样品的介孔体积，样品Si2-M20-t2-S0.2-raw(0.16cm3/g)与Jin等人[61]所报道的无溶剂法合成的SAPO-5样品(0.17cm3/g)差不多，而样品Si2-M20-t2-S0.3-raw拥有最大的介孔体积，达到了0.376cm3/g，普遍大于其它文献中所报道的单独使用无溶剂法或离子热法[138,139]合成的SAPO-5分子筛，这一点主要归功于碳模板起到的作用[80]。从合成样品的收率来看，该方法合成样品的收率几乎可以达到水热法的两倍，说明该方法对无机物的原子利用率较水热法更高，这一点与Xiao等[65]所报道的无溶剂法的特点一致。2.3.3SEM分析图2.12典型样品的SEM图Fig.2.12SEMimagesoftypicalsamplesSi2-M20-t2-S0.2-rawSi2-M20-t2-S0.3-rawHydrothermal
【参考文献】：
期刊论文
[1]纳米薄层SAPO-5分子筛的离子热合成及催化性能[J]. 张峻维,段维婷,赵新红. 精细化工. 2020(03)
[2]双模板剂法SAPO-34分子筛的合成及其MTO催化性能调变[J]. 袁德林,邢爱华,繆平,崔立山,孙琦. 化工进展. 2019(05)
[3]改进的无溶剂法制备FeAPO-11分子筛及其催化性能[J]. 赵新红,郝志鑫,张晓晓,段维婷,王清鹏. 石油学报(石油加工). 2019(01)
[4]低共熔溶剂的应用研究进展[J]. 胡鹏程,江伟,钟丽娟. 现代化工. 2018(10)
[5]多级孔沸石的孔结构调控合成及其催化应用研究进展[J]. 陈航榕,周晓霞,施剑林. 无机材料学报. 2018(02)
[6]SAPO合成因素的影响研究[J]. 李贺霞,张微,马守涛,汪颖军. 化工科技. 2017(04)
[7]基于多级孔沸石催化剂的芳烃苄基化研究[J]. 任奋奋,马静红,李瑞丰. 太原理工大学学报. 2017(03)
[8]多级孔分子筛的合成及催化应用研究进展[J]. 宋菁,张君涛,申志兵,梁生荣. 现代化工. 2017(04)
[9]多级孔分子筛制备方法、机理和应用研究进展[J]. 李文林,郑金玉,罗一斌,达志坚. 石油学报(石油加工). 2016(06)
[10]傅克法合成二苯甲烷的研究进展[J]. 吴盼盼,金顶峰,张明,王晴,金红晓,葛洪良,王新庆,楼辉. 化学试剂. 2016(07)
硕士论文
[1]离子热法合成ZSM-22沸石分子筛的研究[D]. 韩艳玲.中国地质大学(北京) 2018
[2]高结晶度和铁含量FeAPO-5分子筛的绿色合成及其苯酚羟基化性能研究[D]. 张晓晓.兰州理工大学 2018
[3]微波辐射条件下AFI型分子筛的形貌控制与催化性能的研究[D]. 杨威.大连工业大学 2014
[4]离子热合成杂原子磷酸铝分子筛及在苄基化反应中的应用[D]. 李晓斌.兰州理工大学 2014
本文编号：3471822
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