Ni/膨润土催化剂的制备及其催化CO 2 甲烷化的研究

发布时间：2021-11-03 21:47

　　甲烷作为一种绿色燃料,是天然气的主要成分,近年来需求不断增长。CO2甲烷化反应是一种CO2高效转化的方法,不仅可以降低CO2的排放量,还能提供能源。Ni基催化剂具有价格低廉,原料易得等优点,在很多催化加氢反应中表现出良好的催化性能,受到研究者广泛关注。膨润土是广西的优势资源,以膨润土为载体制备催化剂有利于拓宽其应用范围。本文以膨润土为载体,采用浸渍燃烧法制备Ni/膨润土催化剂用于CO2甲烷化反应,研究了该催化剂的催化性能,采用XRD、SEM、H2-TPR、XPS、N2-吸附脱附、H2-化学吸附等手段对催化剂进行表征,考察了催化剂的制备方法和助剂对Ni/膨润土催化剂结构及性能的影响。论文的研究内容如下:（1）以尿素为燃料,以改性膨润土为载体,采用浸渍燃烧法制备了Ni/膨润土催化剂用于C02甲烷化反应,并与传统浸渍法比较,研究了催化剂的制备方法对其微观结构、活性以及稳定性的影响。结果表明,与传统浸渍法相比,浸渍燃烧法制备的Ni/膨润土催化剂活性组分Ni晶粒尺寸减小,分散度提高,催化剂比表面积增大,使其具有更高的催化活性和稳定性。在常压,300℃,V（H2）/V（C02）= 4,原料气空速为... 

【文章来源】：广西大学广西壮族自治区 211工程院校

【文章页数】：72 页

【学位级别】：硕士

【部分图文】：

图１－１蒙脱石的晶体结构图［｜７］??Ｆｉｇ．?１－１?Ｃｒｙｓｔａｌ?ｓｔｒｕｃｔｕｒｅ?ｏｆ?ｍｏｎｔｍｏｒｉｌｌｏｎｉｔｅ??

４８９０Ｄ，色谱柱为１．２５?ｍ?ＧＤＸ－１０１耦合０．７５?ｍ?ＧＤＸ－４０１）进行在线分析，柱温、气化??室温度、检测器温度分别为７５?°Ｃ、１５０?°Ｃ、１４０?°Ｃ，氢气做载气。该催化剂的活性评价??装置不思图如图２－１所７Ｋ：??Ｓｒ－??３?５?＝??Ｖ?８１??１?９Ｌ＾＝ｉ：Ｅ￡??１０??图２－１催化剂活性评价反应装置图??（１氢气瓶；２氫气二氧化碳混合气瓶；３，４稳压阀；５，６质量流量计；７三通阆；８固定床反应器；??９背压阀；１０六通阀；１１气相色谱仪）??Ｆｉｇ．?２－１?Ｒｅａｃｔｉｏｎ?ｄｅｖｉｃｅ?ｄｉａｇｒａｍ?ｏｆ?ｃａｔａｌｙｓｔ?ａｃｔｉｖｉｔｙ?ｅｖａｌｕａｔｉｏｎ?ｓｙｓｔｅｍ??１?Ｈ２?ｃｙｌｉｎｄｅｒ；?２?Ｈ２?ａｎｄ?Ｃ０２?ｃｙｌｉｎｄｅｒ；?３，４?ｃｏｎｓｔａｎｔ?ｐｒｅｓｓｕｒｅ?ｖａｌｖｅ；?５，６?ｍａｓｓ?ｆｌｏｗ?ｍｅｔｅｒ；?７?ｔｒｉｐｌｅ?ｖａｌｖｅ；?８??ｆｉｘｅｄ?ｂｅｄ?ｒｅａｃｔｏｒ；?９?ｂａｃｋ?ｐｒｅｓｓｕｒｅ?ｖａｌｖｅ；?１０?ｓｉｘ－ｗａｙ?ｖａｌｖｅ；?１１?ＧＣ?ｃｈｒｏｍａｔｏｇｒａｐｈｙ??采用浙江大学的Ｎ２０００型色谱工作站处理实验数据。根据面积归一法，即测定含碳??组分的峰面积（Ａ），计算Ｃ０２的转化率（ＸＣ０２）以及ＣＯ和ＣＨ４的选择性（５＾和５＾４）还有??ＣＨ４的收率（ｒＣＨ４），计算公式如式（２－丨）－（２－４）所示：??？?＾ｃｏ＋＾ｃｈ４??Ｘｃ°２?＝?ｌ￣￣Ａ?＋Ａ￣?（２－１）??ＡＣ〇２±Ａｃ〇＋ＡＣＵ４

以钠化土、酸化土、碱化土以及钛柱撑土等四种改性膨润土为载体，对采用浸溃燃??烧法制备的Ｎｉ／钠化膨润土－Ｕ－３、Ｎｉ／酸化膨润土－Ｕ－３、Ｎｉ／碱化膨润土－Ｕ－３和Ｎｉ／钛柱撑??膨润土－Ｕ－３催化剂进行Ｃ０２甲烷化反应，并将催化剂活性作比较，实验结果如图２－２所??〇????１００｜?一评．■■丨■?－．Ｌ?????８０?⑷?／???／１＾／／＾?９５?．?－＾＞－Ｎｉ／Ｎａ－Ｂｎ－Ｕ－３??＾?６０?■?ｙ?／?Ｎｉ／Ｎａ－Ｂｎ－Ｕ－３?ｎ〇?Ｎｉ／Ｂ－ＡＢｎ－Ｕ－３??＾?／?／?／?／?一一?Ｎｉ／Ｂ－ＡＢｎ－Ｕ－３?＞?—．一?ＮｉｙＴｉ－Ｂｎ－Ｕ－３??／?／?／?／?Ｎｉ／Ｔｉ－Ｂｎ－Ｕ－３?；＞?—Ｎｉ／Ａ－Ｂｎ－Ｕ－３??〇?＾?？?Ｎｉ／Ａ－Ｂｎ－Ｕ－３?９０?■??Ｏ＇???＇???■???Ｉ?８０１——？???????????２５０?３００?３５０?４００?４５０?２５０?３００?３５０?４００?４５０??Ｔｅｍｐｅｒａｔｕｒｅ／°Ｃ?Ｔｅｍｐｅｒａｔｕｒｅ／０。??图２－２Ｎｉ／改性膨润土催化剂对Ｃ０２转化率（Ａ）和ＣＨ４选择性（Ｂ）的影响??反应条件：常压，Ｆ（Ｈ２）／Ｆ（Ｃ０２）＝４，?Ｇ／＾ＫｉＧＯＯｍＬ．ｇｅＪ．ｈ－１??Ｆｉｇ．?２－２?Ｅｆｆｅｃｔ?ｏｆ?Ｎｉ／ｍｏｄｉｆｉｅｄ?ｂｅｎｔｏｎｉｔｅ?ｃａｔａｌｙｓｔｓ?ｏｎ?ｔｈｅ?Ｃ０２?ｃｏｎｖｅｒｓｉｏｎ?（Ａ）?ａｎｄ?ＣＨ４?ｓｅｌｅｃｔｉｖｉｔｙ?（Ｂ）??Ｒｅａｃｔｉｏｎ?ｃｏｎｄｉｔｉｏｎｓ：?Ａｔｍｏｓｐｈｅｒｉｃ?ｐｒｅｓｓｕｒｅ

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硕士论文
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本文编号：3474398