pH值响应性毒死蜱/铜席夫碱配合物改性SBA-15的制备及缓释性能
发布时间：2021-11-05 16:02
以3-氨丙基三乙氧基硅烷（APTES）、水杨醛和铜离子为改性剂,通过后嫁接法制得铜席夫碱配合物改性SBA-15（Cu-SBA-15）,并以毒死蜱为模型药物,制备了毒死蜱/铜席夫碱配合物改性SBA-15缓释体系。利用TEM、SEM、XRD、N2吸附-脱附、TG、FTIR和XPS对SBA-15、氨基改性SBA-15（NH2-SBA-15）、水杨醛希夫碱改性SBA-15（SA-SBA-15）的形貌、结构和Cu-SBA-15的配位情况进行了表征,考察了SBA-15在改性前后对毒死蜱的吸附量和缓释性能,并着重探究了毒死蜱/铜席夫碱配合物改性SBA-15载药体系在不同pH值下的释药行为。结果表明,APTES和水杨醛能够通过后嫁接法修饰于SBA-15,修饰后仍保持十分有序的孔道结构。SBA-15通过改性后,其对毒死蜱的吸附量由100 mg·g-1增加至195 mg·g-1,且其对药物的缓释性能也得到改善。毒死蜱/铜席夫碱配合物改性SBA-15缓释体系显示出明显的pH值响应性,pH=3时的释药速率大于pH=11时,而在中性条件下的缓释效...
【文章来源】：无机化学学报. 2017,33(03)北大核心SCICSCD
【文章页数】：9 页
【部分图文】：
SBA-15(a)、NH2-SBA-15(b)和SA-SBA-15(c)的TEM图
第3期林粤顺等：pH值响应性毒死蜱/铜席夫碱配合物改性SBA-15的制备及缓释性能2.1.2TEM分析图2为SBA-15、NH2-SBA-15和SA-SBA-15的TEM图。从图中可以看出，三者均显示出规整的六方相孔道结构[15]，这与上述XRD分析结果相吻合。此外，图中还表明，APTES和水杨醛嫁接到SBA-15，并未破坏SBA-15的孔道结构，仍为十分规整的介孔结构。2.1.3SEM分析图3为SBA-15、NH2-SBA-15和SA-SBA-15的SEM图。从图中可见，三者的形状都属于棒状结构，这与一般SBA-15形状相类似[24]，说明了经过APTES和水杨醛改性后，NH2-SBA-15和SA-SBA-15仍保持原来的形状。2.1.4N2吸附-脱附分析图4为SBA-15、NH2-SBA-15和SA-SBA-15的N2吸附-脱附等温线以及相应的孔径分布图。从图4a可知，三者的N2吸附-脱附等温线均属于LangmuirⅣ型，在相对压力为0.6~0.8时，发生毛细凝聚现象，吸附量明显发生突跃，并在脱附过程中逐渐出现迟滞线，表明它们都为介孔体系[25]。由表1图1SBA-15、NH2-SBA-15和SA-SBA-15的XRD图Fig.1XRDpatternsofSBA-15,NH2-SBA-15andSA-SBA-15图3SBA-15(a)、NH2-SBA-15(b)和SA-SBA-15(c)的SEM图Fig.3SEMimagesofSBA-15(a),NH2-SBA-15(b)andSA-SBA-15(c)图2SBA-15(a)、NH2-SBA-15(b)和SA-SBA-15(c)的TEM图Fig.2TEMimagesofSBA-15(a),NH2-SBA-15(b)andSA-SBA-15(c)表1SBA-15、NH2-SBA-15和SA-SBA-15的孔结构参数Table1PorestructuralparameterofSBA-15,NH2-SBA-15andSA-SBA-15SampleSBET/(m2·g-1)Porevolume/(cm3·g-1)Averageporesize/nmSBA-158051.0016.9NH2-SBA-153360.6856.1SA-SBA-152650.5125.9449
1080、800和467cm-1处出现了二氧化硅骨架上Si-O-Si的特征吸收峰，而在3400和965cm-1处分别为Si-OH的伸缩振动峰和弯曲振动峰。谱线b为NH2-SBA-15的，与谱线a相比较，在2800~3000cm-1出现亚甲基的伸缩振动峰，说明APTES已嫁接于SBA-15。谱线c为SA-SBA-15的，在1490cm-1处出现的双峰为水杨醛上苯环的伸缩振动峰，这表明水杨醛已嫁接于NH2-SBA-15而制得水杨醛改性介孔硅[26-27]。结合前面的氮气吸附-脱附分析以及TG分析，这些都证明了APTES和水杨醛已嫁接到SBA-15的孔道上。谱线d为Cu-SBA-图4SBA-15、NH2-SBA-15和SA-SBA-15的N2吸附-脱附等温线(a)和孔径分布图(b)Fig.4N2adsorption-desorptionisotherms(a)andporesizedistribution(b)ofSBA-15,NH2-SBA-15andSA-SBA-15图5SBA-15(a)、NH2-SBA-15(b)和SA-SBA-15(c)的TG图Fig.5TGcurvesofSBA-15(a),NH2-SBA-15(b)andSA-SBA-15(c)图6SBA-15(a)、NH2-SBA-15(b)、SA-SBA-15(c)、Cu-SBA-15(d)和CH-Cu-SBA-15(e)的FTIR图Fig.6FTIRspectraofSBA-15(a),NH2-SBA-15(b),SA-SBA-15(c),Cu-SBA-15(d)andCH-Cu-SBA-15(e)450
【参考文献】：
期刊论文
[1]共缩聚法制备氨基化介孔硅及其对毒死蜱的缓释性能[J]. 林粤顺,周新华,周红军,龚圣,徐华,陈铧耀. 农药学学报. 2016(05)
[2]基于介孔二氧化硅纳米粒子的农药可控释放研究进展[J]. 何顺,高云昊,万虎,马洪菊,李建洪. 农药学学报. 2016(04)
[3]pH响应性PAA/毒死蜱/氨基化介孔硅缓释体系的制备与性能[J]. 林粤顺,周红军,周新华,龚圣,徐华,陈铧耀. 化工学报. 2016(10)
[4]SBA-15负载的Cu（Ⅱ）席夫碱配合物催化的苯乙烯氧化反应制备苯甲醛[J]. 朱学成,沈如伟,张利雄. 催化学报. 2014(10)
[5]改性塑料表面亚铜化合物的表征及催化化学镀铜作用[J]. 叶玉梅,江开勇,张际亮. 材料科学与工艺. 2014(05)
[6]控制释放技术在植物病虫害防治中的应用[J]. 彭仁忠. 北京农业. 2014(15)
[7]Schiff碱改性法制备SBA-15型介孔分子筛负载的纳米氧化镍[J]. 喻龙宝,徐虎,施亚玉,张文鹏,殷恒波,张雄飞. 应用化学. 2013(10)
[8]季铵盐型螯合树脂的合成及其对铅离子的吸附研究[J]. 张田林,王佳佳,朱彩艳,马慧敏. 高分子学报. 2013(09)
[9]富含羧基的球形介孔分子筛SBA-15的合成及药物释放性能[J]. 聂鑫,曲凤玉,李晓丰,林惠明. 高等学校化学学报. 2011(07)
[10]金在氨基硅烷修饰SBA-15上的巴豆醛选择加氢性能[J]. 田莉,周功兵,李振华,裴燕,乔明华,范康年. 物理化学学报. 2011(04)
本文编号：3478101
【文章来源】：无机化学学报. 2017,33(03)北大核心SCICSCD
【文章页数】：9 页
【部分图文】：
SBA-15(a)、NH2-SBA-15(b)和SA-SBA-15(c)的TEM图
第3期林粤顺等：pH值响应性毒死蜱/铜席夫碱配合物改性SBA-15的制备及缓释性能2.1.2TEM分析图2为SBA-15、NH2-SBA-15和SA-SBA-15的TEM图。从图中可以看出，三者均显示出规整的六方相孔道结构[15]，这与上述XRD分析结果相吻合。此外，图中还表明，APTES和水杨醛嫁接到SBA-15，并未破坏SBA-15的孔道结构，仍为十分规整的介孔结构。2.1.3SEM分析图3为SBA-15、NH2-SBA-15和SA-SBA-15的SEM图。从图中可见，三者的形状都属于棒状结构，这与一般SBA-15形状相类似[24]，说明了经过APTES和水杨醛改性后，NH2-SBA-15和SA-SBA-15仍保持原来的形状。2.1.4N2吸附-脱附分析图4为SBA-15、NH2-SBA-15和SA-SBA-15的N2吸附-脱附等温线以及相应的孔径分布图。从图4a可知，三者的N2吸附-脱附等温线均属于LangmuirⅣ型，在相对压力为0.6~0.8时，发生毛细凝聚现象，吸附量明显发生突跃，并在脱附过程中逐渐出现迟滞线，表明它们都为介孔体系[25]。由表1图1SBA-15、NH2-SBA-15和SA-SBA-15的XRD图Fig.1XRDpatternsofSBA-15,NH2-SBA-15andSA-SBA-15图3SBA-15(a)、NH2-SBA-15(b)和SA-SBA-15(c)的SEM图Fig.3SEMimagesofSBA-15(a),NH2-SBA-15(b)andSA-SBA-15(c)图2SBA-15(a)、NH2-SBA-15(b)和SA-SBA-15(c)的TEM图Fig.2TEMimagesofSBA-15(a),NH2-SBA-15(b)andSA-SBA-15(c)表1SBA-15、NH2-SBA-15和SA-SBA-15的孔结构参数Table1PorestructuralparameterofSBA-15,NH2-SBA-15andSA-SBA-15SampleSBET/(m2·g-1)Porevolume/(cm3·g-1)Averageporesize/nmSBA-158051.0016.9NH2-SBA-153360.6856.1SA-SBA-152650.5125.9449
1080、800和467cm-1处出现了二氧化硅骨架上Si-O-Si的特征吸收峰，而在3400和965cm-1处分别为Si-OH的伸缩振动峰和弯曲振动峰。谱线b为NH2-SBA-15的，与谱线a相比较，在2800~3000cm-1出现亚甲基的伸缩振动峰，说明APTES已嫁接于SBA-15。谱线c为SA-SBA-15的，在1490cm-1处出现的双峰为水杨醛上苯环的伸缩振动峰，这表明水杨醛已嫁接于NH2-SBA-15而制得水杨醛改性介孔硅[26-27]。结合前面的氮气吸附-脱附分析以及TG分析，这些都证明了APTES和水杨醛已嫁接到SBA-15的孔道上。谱线d为Cu-SBA-图4SBA-15、NH2-SBA-15和SA-SBA-15的N2吸附-脱附等温线(a)和孔径分布图(b)Fig.4N2adsorption-desorptionisotherms(a)andporesizedistribution(b)ofSBA-15,NH2-SBA-15andSA-SBA-15图5SBA-15(a)、NH2-SBA-15(b)和SA-SBA-15(c)的TG图Fig.5TGcurvesofSBA-15(a),NH2-SBA-15(b)andSA-SBA-15(c)图6SBA-15(a)、NH2-SBA-15(b)、SA-SBA-15(c)、Cu-SBA-15(d)和CH-Cu-SBA-15(e)的FTIR图Fig.6FTIRspectraofSBA-15(a),NH2-SBA-15(b),SA-SBA-15(c),Cu-SBA-15(d)andCH-Cu-SBA-15(e)450
【参考文献】：
期刊论文
[1]共缩聚法制备氨基化介孔硅及其对毒死蜱的缓释性能[J]. 林粤顺,周新华,周红军,龚圣,徐华,陈铧耀. 农药学学报. 2016(05)
[2]基于介孔二氧化硅纳米粒子的农药可控释放研究进展[J]. 何顺,高云昊,万虎,马洪菊,李建洪. 农药学学报. 2016(04)
[3]pH响应性PAA/毒死蜱/氨基化介孔硅缓释体系的制备与性能[J]. 林粤顺,周红军,周新华,龚圣,徐华,陈铧耀. 化工学报. 2016(10)
[4]SBA-15负载的Cu（Ⅱ）席夫碱配合物催化的苯乙烯氧化反应制备苯甲醛[J]. 朱学成,沈如伟,张利雄. 催化学报. 2014(10)
[5]改性塑料表面亚铜化合物的表征及催化化学镀铜作用[J]. 叶玉梅,江开勇,张际亮. 材料科学与工艺. 2014(05)
[6]控制释放技术在植物病虫害防治中的应用[J]. 彭仁忠. 北京农业. 2014(15)
[7]Schiff碱改性法制备SBA-15型介孔分子筛负载的纳米氧化镍[J]. 喻龙宝,徐虎,施亚玉,张文鹏,殷恒波,张雄飞. 应用化学. 2013(10)
[8]季铵盐型螯合树脂的合成及其对铅离子的吸附研究[J]. 张田林,王佳佳,朱彩艳,马慧敏. 高分子学报. 2013(09)
[9]富含羧基的球形介孔分子筛SBA-15的合成及药物释放性能[J]. 聂鑫,曲凤玉,李晓丰,林惠明. 高等学校化学学报. 2011(07)
[10]金在氨基硅烷修饰SBA-15上的巴豆醛选择加氢性能[J]. 田莉,周功兵,李振华,裴燕,乔明华,范康年. 物理化学学报. 2011(04)
本文编号：3478101
本文链接：https://www.wllwen.com/kejilunwen/huaxue/3478101.html
教材专著
