g-C 3 N 4 基纳米异质结的制备及其光催化去除氮氧化物的性能研究
发布时间：2021-11-06 12:31
近年来,由于工业化石燃料的燃烧及汽车尾气的大量排放,氮氧化物（NOx）的污染问题日益加剧,严重影响人类身体健康。目前NOx的处理方式有NSR技术（NOx储存-还原）和SCR（选择性催化还原）技术等,其依附于系统设备且受温度限制,需要贵金属Pt的参与或还原剂（尿素、氨气等）的反复补充,一般应用于工厂废气以及汽油、柴油机尾气中高浓度NOx的脱硝处理。对于空气中ppb级NOx的处理,光催化技术因其反应条件温和、操作简单且能耗低等优势而被广泛应用。石墨相氮化碳（g-C3N4）作为新型可见光响应的二维层状半导体,因原料廉价丰富、电子能带结构适宜且易于修饰改性等因素,在光催化去除NOx方面应用前景广阔。本文以二维（2D）g-C3N4纳米片为基底,与光催化性能优异的铋系或金属氧化物半导体构建异质结,以拓宽其可见光吸收域,提高光生载流子的转移和分离效率,最终达到改善光催化降解效果的目标...
【文章来源】：苏州大学江苏省 211工程院校
【文章页数】：94 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
光催化的基本原理：(1)光辐射；(2)电荷激发；(3)电荷的分离与转移；(4)体相电荷重组；(5)表面电荷复合；(6)表面还原反应；(7)表面氧化反应[4]
g-C3N4基纳米异质结的制备及其光催化去除氮氧化物的性能研究第一章31.2.2光催化的应用1972年，自日本科学家Fujishima和Honda实现TiO2光解水制氢后[5]，光催化技术因利用丰富的太阳能资源缓解环境污染和能源短缺等问题，成为当前最有前景的新技术之一。基于此，研究者设计并合成了大量的半导体催化剂及其复合物，以期提高光催化剂的活性、稳定性以及可见光响应性能，拓展其应用选择性。1.2.2.1光催化在环境治理方面的应用1976年，Carey等人[6]首次利用TiO2的悬浮液光催化降解有机物多氯联苯，掀起了半导体催化剂在环境净化领域的热潮。随着对光催化机理的深入探究，其应用已涵盖有机物降解，废水、废气处理等多领域，已被证实是一种有前景的环境净化策略。在废水处理方面，Du等人[7]成功制备金属有机框架（MOF）UiO-66-NH2(Zr/Hf)膜用于光还原废水中的重金属离子Cr(VI)，该催化剂在20个循环后仍保持94%以上的降解效率，宏观膜状以及良好的稳定性能使其有望用于工业重铬的处理。近年来，光催化在气体污染物的降解方面也卓有成效，Xiao等人[8]以双金属有机框架（ZnCo-ZIF）为模板，低温退火成功合成了介晶ZnCo2O4与还原氧化石墨烯（rGO）的复合物（图1-2），rGO片材作为电子传输体提高了电子迁移效率，该复合物在可将光和模拟太阳光下均表现出对NO的高效催化活性。在有机物降解方面，研究者也着重于染料、抗生素以及苯酚等物质的无毒处理。例如，Hidalgo等人[9]在低光强度下光沉积金（Au）在TiO2表面，在光催化氧化苯酚方面效果显著；Xue等人[10]运用煅烧-光沉积技术合成Au/Pt/g-C3N4，取得了比纯g-C3N4高3.4倍的抗生素四环素盐酸盐（TC-HCl）的降解效率，其机理如图1-3所示。图1-2rGO@ZnCo2O4的制备流程示意图[8]
第一章g-C3N4基纳米异质结的制备及其光催化去除氮氧化物的性能研究4图1-3光催化降解TC-HCl的机理示意图[10]1.2.2.2光催化在能源转化方面的应用化石能源的燃烧致使其储存量逐年减少，且燃烧产物CO2的累积排放量超出环境饱和浓度，破坏自然界的碳循环过程。CO2是导致温室效应的气体之一，而温室效应引起的全球气候变暖现象，更造成了物种的濒危和病毒的加速扩散。目前，控制CO2排放量和存储CO2的过程也存在技术难题且造成能源二次消耗，因此CO2的物质转化成为科研界的研究热点。光催化技术因其高效安全且无污染而被广泛应用于CO2还原领域[11]。1979年，Inoue和Fujishima等人[12]首次发现TiO2、ZnO等半导体可以液相光催化转化CO2为各种碳质产物。此后，研究者对CO2的光还原领域不断探索。Wang等人[13]设计并合成了ZnIn2S4-In2O3复合物用于光催化还原CO2。ZnIn2S4纳米片包覆管状In2O3的内外表面，呈现“三明治”状分布。该催化剂能够促进载流子的充分分离，且中空管状结构也能暴露更多的表面催化活性位点，最终一氧化碳（CO）的产率为3075μmolh-1g-1且稳定性良好。Gao等人[14]首次制备了富含钒（V）空位的单层斜方晶BiVO4（图1-4），相对于低V空位浓度的BiVO4，该晶体的光吸收性增强且电子传导性能优异，光还原CO2的甲醇（CH3OH）生产速率为398.3μmolh-1g-1，表观量子产率为5.96%（350nm）。研究表明，光催化技术还能将CO2还原为甲烷（CH4）、甲醛（CH3CHO）和甲酸（HCOOH）等碳质产物[15]，其中CO和CH4是可利用的燃料资源。该过程不仅实现了能源转化，也缓解了温室效应问题。
【参考文献】：
期刊论文
[1]Selective catalytic reduction of NO by NH3 on cerium modified faujasite zeolite prepared from aluminum scraps and industrial metasilicate[J]. Rahma Abid,Gerard Delahay,Hassib Tounsi. Journal of Rare Earths. 2020(03)
[2]Bi/BiOI/（BiO）2CO3异质结可见光催化净化NO的性能增强（英文）[J]. 孙艳娟,廖佳珍,董帆,吴素娟,孙立东. 催化学报. 2019(03)
[3]通过可控的氧空位增强BiOBr纳米片可见光催化NO氧化性能（英文）[J]. 廖佳珍,陈侣存,孙明禄,雷奔,曾晓岚,孙艳娟,董帆. 催化学报. 2018(04)
本文编号：3479838
【文章来源】：苏州大学江苏省 211工程院校
【文章页数】：94 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
光催化的基本原理：(1)光辐射；(2)电荷激发；(3)电荷的分离与转移；(4)体相电荷重组；(5)表面电荷复合；(6)表面还原反应；(7)表面氧化反应[4]
g-C3N4基纳米异质结的制备及其光催化去除氮氧化物的性能研究第一章31.2.2光催化的应用1972年，自日本科学家Fujishima和Honda实现TiO2光解水制氢后[5]，光催化技术因利用丰富的太阳能资源缓解环境污染和能源短缺等问题，成为当前最有前景的新技术之一。基于此，研究者设计并合成了大量的半导体催化剂及其复合物，以期提高光催化剂的活性、稳定性以及可见光响应性能，拓展其应用选择性。1.2.2.1光催化在环境治理方面的应用1976年，Carey等人[6]首次利用TiO2的悬浮液光催化降解有机物多氯联苯，掀起了半导体催化剂在环境净化领域的热潮。随着对光催化机理的深入探究，其应用已涵盖有机物降解，废水、废气处理等多领域，已被证实是一种有前景的环境净化策略。在废水处理方面，Du等人[7]成功制备金属有机框架（MOF）UiO-66-NH2(Zr/Hf)膜用于光还原废水中的重金属离子Cr(VI)，该催化剂在20个循环后仍保持94%以上的降解效率，宏观膜状以及良好的稳定性能使其有望用于工业重铬的处理。近年来，光催化在气体污染物的降解方面也卓有成效，Xiao等人[8]以双金属有机框架（ZnCo-ZIF）为模板，低温退火成功合成了介晶ZnCo2O4与还原氧化石墨烯（rGO）的复合物（图1-2），rGO片材作为电子传输体提高了电子迁移效率，该复合物在可将光和模拟太阳光下均表现出对NO的高效催化活性。在有机物降解方面，研究者也着重于染料、抗生素以及苯酚等物质的无毒处理。例如，Hidalgo等人[9]在低光强度下光沉积金（Au）在TiO2表面，在光催化氧化苯酚方面效果显著；Xue等人[10]运用煅烧-光沉积技术合成Au/Pt/g-C3N4，取得了比纯g-C3N4高3.4倍的抗生素四环素盐酸盐（TC-HCl）的降解效率，其机理如图1-3所示。图1-2rGO@ZnCo2O4的制备流程示意图[8]
第一章g-C3N4基纳米异质结的制备及其光催化去除氮氧化物的性能研究4图1-3光催化降解TC-HCl的机理示意图[10]1.2.2.2光催化在能源转化方面的应用化石能源的燃烧致使其储存量逐年减少，且燃烧产物CO2的累积排放量超出环境饱和浓度，破坏自然界的碳循环过程。CO2是导致温室效应的气体之一，而温室效应引起的全球气候变暖现象，更造成了物种的濒危和病毒的加速扩散。目前，控制CO2排放量和存储CO2的过程也存在技术难题且造成能源二次消耗，因此CO2的物质转化成为科研界的研究热点。光催化技术因其高效安全且无污染而被广泛应用于CO2还原领域[11]。1979年，Inoue和Fujishima等人[12]首次发现TiO2、ZnO等半导体可以液相光催化转化CO2为各种碳质产物。此后，研究者对CO2的光还原领域不断探索。Wang等人[13]设计并合成了ZnIn2S4-In2O3复合物用于光催化还原CO2。ZnIn2S4纳米片包覆管状In2O3的内外表面，呈现“三明治”状分布。该催化剂能够促进载流子的充分分离，且中空管状结构也能暴露更多的表面催化活性位点，最终一氧化碳（CO）的产率为3075μmolh-1g-1且稳定性良好。Gao等人[14]首次制备了富含钒（V）空位的单层斜方晶BiVO4（图1-4），相对于低V空位浓度的BiVO4，该晶体的光吸收性增强且电子传导性能优异，光还原CO2的甲醇（CH3OH）生产速率为398.3μmolh-1g-1，表观量子产率为5.96%（350nm）。研究表明，光催化技术还能将CO2还原为甲烷（CH4）、甲醛（CH3CHO）和甲酸（HCOOH）等碳质产物[15]，其中CO和CH4是可利用的燃料资源。该过程不仅实现了能源转化，也缓解了温室效应问题。
【参考文献】：
期刊论文
[1]Selective catalytic reduction of NO by NH3 on cerium modified faujasite zeolite prepared from aluminum scraps and industrial metasilicate[J]. Rahma Abid,Gerard Delahay,Hassib Tounsi. Journal of Rare Earths. 2020(03)
[2]Bi/BiOI/（BiO）2CO3异质结可见光催化净化NO的性能增强（英文）[J]. 孙艳娟,廖佳珍,董帆,吴素娟,孙立东. 催化学报. 2019(03)
[3]通过可控的氧空位增强BiOBr纳米片可见光催化NO氧化性能（英文）[J]. 廖佳珍,陈侣存,孙明禄,雷奔,曾晓岚,孙艳娟,董帆. 催化学报. 2018(04)
本文编号：3479838
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