基于介孔二氧化硅材料的催化剂的制备及其在需氧氧化反应中的催化性能研究
发布时间：2021-11-07 04:48
鉴于介孔二氧化硅材料所具有的高比表面积,孔径可调,表面具有丰富的易于修饰的硅羟基、好的水热稳定性、形貌可控及合成步骤简单等特点,论文以不同形貌介孔二氧化硅及其催化剂的制备与其在有机氧化反应中的催化性能为研究内容,开展了以下几个方面的工作:（1）通过水热法（软模板法）合成了具有笼状结构的介孔SBA-16,以此为载体,利用接枝法制备了SBA-16-pro-Cu（I）催化剂,并将其用作α-酮酰胺合成反应的催化剂,发现在空气为氧源的前提下,催化剂对苯乙酮和哌啶直接氧化偶联合成α-酮酰胺的反应具有很高的催化活性（产率高达88%）,同时对一系列的酮类和胺类底物的扩展反应都具有较高的催化活性和比较高的选择性,实现了该类反应催化过程的非均相化。使用过程中,催化剂极易从反应体系中分离并重复使用,数次循环使用后催化剂活性没有明显的降低。（2）以多壁碳纳米管作为硬模板制备了中空管状介孔二氧化硅,并在管内负载铜铁复合氧化物纳米粒子（CFO）制备了CFO@SiO2催化剂,并将其用于环己烷选择性氧化反应,在无溶剂、过氧化氢作为氧化剂的条件下,可以达到74%的环己烷转化率和71%的环己酮选择性...
【文章来源】：兰州大学甘肃省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：118 页
【学位级别】：博士
【文章目录】：
中文摘要
Abstract
第一章 绪论
1.1 介孔二氧化硅材料
1.1.1 介孔材料简介
1.1.2 二氧化硅材料的制备方法
1.1.3 介孔二氧化硅材料制备的机理
1.1.4 常见的介孔二氧化硅材料
1.1.5 介孔二氧化硅材料的功能化
1.1.6 介孔二氧化硅材料在催化反应中的应用
1.2 α-酮酰胺的合成反应
1.2.1 在Pd基催化剂催化下合成α-酮酰胺
1.2.2 基于Cu基催化剂的α-酮酰胺的合成
1.2.3 其他过渡金属催化下合成α-酮酰胺
1.2.4 碘基催化剂催化下合成α-酮酰胺
1.3 环己烷氧化反应
1.3.1 环己烷氧化反应中的氧化剂研究
1.3.2 环己烷氧化反应中催化剂的研究
1.4 Baeyer-Villiger（B-V）氧化反应
1.4.1 B-V氧化反应的氧化剂的研究
1.4.2 B-V氧化反应的催化剂的研究
1.5 本论文的主要思路和研究内容
第二章 一价铜离子修饰的SBA-16的合成及其在α-酮酰胺合成反应中的催化性能研究
2.1 选题目的及意义
2.2 实验部分
2.2.1 实验试剂与仪器
2.2.2 催化剂的制备
2.2.3 催化剂的表征
2.2.4 催化剂活性评价
2.3 结果与讨论
2.3.1 催化剂的表征
2.3.2 催化剂活性研究
2.3.3 SBA16pro-Cu(Ⅰ)参与的α-酮酰胺合成的可能的催化机理
2.4 本章小结
第三章 中空二氧化硅纳米管负载的铜铁复合氧化物催化剂的制备及其在环己烷氧化反应中的催化性能研究
3.1 选题目的及意义
3.2 实验部分
3.2.1 实验试剂与仪器
3.2.2 CFO@SiO_2纳米管催化剂的制备
3.2.3 催化剂的表征
3.2.4 催化剂活性评价
3.3 结果与讨论
3.3.1 催化剂CFO@SiO_2纳米管的表征
3.3.2 催化剂活性研究
3.3.3 CFO@SiO_2催化的环己烷氧化反应可能的机理
3.4 本章小结
第四章 无金属介孔SiO_2纳米棒催化剂用于Baeyer-Villiger氧化反应
4.1 选题目的及意义
4.2 实验部分
4.2.1 实验试剂与仪器
4.2.2 介孔二氧化硅纳米棒催化剂的制备
4.2.3 催化剂的表征
4.2.4 催化剂活性评价
4.3 结果与讨论
4.3.1 催化剂活性研究
4.3.2 催化剂形貌表征
4.3.3 mSiO_2纳米棒参与的环己酮氧化反应的可能的催化机理
4.4 本章小结
第五章 结论与展望
5.1 主要结论
5.2 研究展望
参考文献
在学期间的研究成果
致谢
本文编号：3481195
【文章来源】：兰州大学甘肃省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：118 页
【学位级别】：博士
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中文摘要
Abstract
第一章 绪论
1.1 介孔二氧化硅材料
1.1.1 介孔材料简介
1.1.2 二氧化硅材料的制备方法
1.1.3 介孔二氧化硅材料制备的机理
1.1.4 常见的介孔二氧化硅材料
1.1.5 介孔二氧化硅材料的功能化
1.1.6 介孔二氧化硅材料在催化反应中的应用
1.2 α-酮酰胺的合成反应
1.2.1 在Pd基催化剂催化下合成α-酮酰胺
1.2.2 基于Cu基催化剂的α-酮酰胺的合成
1.2.3 其他过渡金属催化下合成α-酮酰胺
1.2.4 碘基催化剂催化下合成α-酮酰胺
1.3 环己烷氧化反应
1.3.1 环己烷氧化反应中的氧化剂研究
1.3.2 环己烷氧化反应中催化剂的研究
1.4 Baeyer-Villiger（B-V）氧化反应
1.4.1 B-V氧化反应的氧化剂的研究
1.4.2 B-V氧化反应的催化剂的研究
1.5 本论文的主要思路和研究内容
第二章 一价铜离子修饰的SBA-16的合成及其在α-酮酰胺合成反应中的催化性能研究
2.1 选题目的及意义
2.2 实验部分
2.2.1 实验试剂与仪器
2.2.2 催化剂的制备
2.2.3 催化剂的表征
2.2.4 催化剂活性评价
2.3 结果与讨论
2.3.1 催化剂的表征
2.3.2 催化剂活性研究
2.3.3 SBA16pro-Cu(Ⅰ)参与的α-酮酰胺合成的可能的催化机理
2.4 本章小结
第三章 中空二氧化硅纳米管负载的铜铁复合氧化物催化剂的制备及其在环己烷氧化反应中的催化性能研究
3.1 选题目的及意义
3.2 实验部分
3.2.1 实验试剂与仪器
3.2.2 CFO@SiO_2纳米管催化剂的制备
3.2.3 催化剂的表征
3.2.4 催化剂活性评价
3.3 结果与讨论
3.3.1 催化剂CFO@SiO_2纳米管的表征
3.3.2 催化剂活性研究
3.3.3 CFO@SiO_2催化的环己烷氧化反应可能的机理
3.4 本章小结
第四章 无金属介孔SiO_2纳米棒催化剂用于Baeyer-Villiger氧化反应
4.1 选题目的及意义
4.2 实验部分
4.2.1 实验试剂与仪器
4.2.2 介孔二氧化硅纳米棒催化剂的制备
4.2.3 催化剂的表征
4.2.4 催化剂活性评价
4.3 结果与讨论
4.3.1 催化剂活性研究
4.3.2 催化剂形貌表征
4.3.3 mSiO_2纳米棒参与的环己酮氧化反应的可能的催化机理
4.4 本章小结
第五章 结论与展望
5.1 主要结论
5.2 研究展望
参考文献
在学期间的研究成果
致谢
本文编号：3481195
本文链接：https://www.wllwen.com/kejilunwen/huaxue/3481195.html
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