受限空间自组装及其催化性能研究

发布时间：2021-11-10 12:25

　　在超分子组装研究中,超分子金属有机组装体系往往存在稳定性相对较弱、容易聚集等问题,因此,赋予金属有机组装体系更高的稳定性有可能拓展这些体系的应用领域。本论文以配位键导向自组装形成的超分子金属有机大环和金属有机笼子为基础,以介孔材料为基底,利用受限空间自组装策略构筑金属有机组装体离散分布的有机-无机杂化材料,并对这些超分子复合材料的构筑方法及催化性质进行了系统的研究。主要分为以下几个部分:第一章简单介绍了基于配位键导向自组装的超分子组装体的研究进展以及功能,并提出本论文的研究课题。第二章受自然界中自组装行为的启发,为解决目前超分子金属组装体系稳定性相对较弱、容易聚集的问题,这部分工作中利用配位键导向自组装策略的高效性、多孔材料的空腔限域性质,设计合成了含金属铱（Ir）的吡啶配体,通过配位键导向自组装构筑含铱的可产生单线态氧的二维超分子金属有机大环。随后由尺寸匹配原则将其与具有体心立方排列孔笼状孔的多孔硅材料SBA-16复合,制备有机-无机杂化材料,并进行了一系列的结构表征。因为铱可以产生单线态氧并催化氧化反应,将其用于氧化胺的反应,因为介孔硅的存在提高了金属有机大环的分散性和稳定性,复合... 

【文章来源】：华东师范大学上海市 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校

【文章页数】：111 页

【学位级别】：硕士

【文章目录】：
论文摘要
abstract
第一章 绪论
    1.1 引言
    1.2 基于配位键的超分子组装体
        1.2.1 配位键导向自组装
        1.2.2 二维金属-有机多边形的构筑及应用
        1.2.3 三维金属-有机多面体的构筑及应用
    1.3 受限空间自组装
        1.3.1 生命体内受限自组装
        1.3.2 介孔硅内受限自组装
        1.3.3 介孔碳内受限自组装
        1.3.4 MOFs内受限自组装
    1.4 课题的提出
    1.5 参考文献
第二章 铱金属有机大环的受限自组装及其光催化性能研究
    2.1 引言
    2.2 合成部分
        2.2.1 含金属铱(Ir)的吡啶配体的合成
        2.2.3 溶液相中含铱(Ir)的超分子金属有机大环的合成与表征
    2.3
        2.3.1 介孔基底的选择和受限空间中含铱(Ir)的超分子金属有机大环的合成
        2.3.2 受限空间中含铱(Ir)的超分子金属有机大环的表征
    2.4 复合材料2-10?SBA-16 的催化性能测试
        2.4.1 复合材料2-10?SBA-16的光致氧化胺反应催化剂活性研究
        2.4.2 复合材料2-10?SBA-16 的稳定性和再生性研究
    2.5 本章小结
    2.6 参考文献
第三章 TEMPO修饰的金属有机笼子的受限自组装及其非均相连续催化性能研究
    3.1 引言
    3.2 合成部分
        3.2.1 TEMPO修饰的吡啶配体的合成
        3.2.2 溶液相中TEMPO功能团化的金属有机笼子的合成与表征
    3.3 介孔基底的选择及其功能化修饰的合成与表征
        3.3.1 胺基功能团化的介孔材料FDU-ED的制备
        3.3.2 胺基功能团化的介孔材料FDU-ED的表征
        3.3.3 胺基功能团化的介孔材料FDU-ED的催化性能测试
    3.4 受限空间内TEMPO功能团化的金属有机笼子的合成与表征
        3.4.1 金属有机笼子受限自组装条件研究
        3.4.2 受限空间中TEMPO功能团化的金属有机笼子的合成
        3.4.3 受限空间中TEMPO修饰的金属有机笼子的表征
        3.4.4控制对照实验
    3.5 复合材料Cage@FDU-ED的催化性能测试
        3.5.1 复合材料Cage@FDU-ED的氧化-knoevenagel缩合连续反应催化剂活性研究
        3.5.2 底物兼容性研究
        3.5.3 复合材料Cage@ FDU-ED的稳定性和再生性研究
    3.6 本章小结
    3.7 参考文献
第四章 实验部分
    4.1 实验通则
    4.2 含铱(Ir)的超分子金属有机大环的合成
        4.2.1 配体2-8 的合成
        4.2.2 含铱(Ir)的金属有机大环2-10 的合成
第五章 全文总结
科研成果
致谢



本文编号：3487246