金属有机框架材料的功能化设计及光催化性能研究
发布时间：2021-11-12 09:24
能源危机和环境污染是当今社会面临的两大危机,逐渐成为制约经济发展的主要因素。太阳能作为一种可再生能源,具有取之不尽用之不竭的优势,可以成为代替矿物燃料的强有力的备选。因此,光催化技术应运而生。通过光催化技术将太阳能有效利用起来,比如分解水产生清洁能源H2,或者通过CO2还原产生甲烷等,解决能源短缺问题;或者利用光催化手段降解有机污染物、重金属离子,或者通过绿色合成制备工业所需化学原料,有力地缓解了环境污染的压力。传统的半导体包括无机半导体和有机半导体,无机半导体结构固定,不易修饰裁剪,难以功能化改造,而有机半导体能量转换效率较低,稳定性差,机械强度低,可循环性能差,因此如果能将这二者结合起来,互为补偿,在开发新型光催化剂上将大有可为。金属有机骨架（Metal—Organic Frameworks,MOFs）材料是以金属离子或金属氧团簇为节点、有机配体为连接体,通过配位作用形成的具有无限网络结构的多孔材料。MOFs材料作为一种新型功能性分子材料具有以下优势:比表面积大、孔道结构多样、孔表面可修饰、结构和功能可调性,具有众多的不饱和金属位点等。因此在气体的储存和分离、混合气体的筛分、发光材...
【文章来源】：山东大学山东省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：210 页
【学位级别】：博士
【部分图文】：
图１－１光催化过程示意图［７Ｊ??
?山东大学博士学位论文??及结合位点的众多选择性，也决定了可选择的有机配体的丰富多样性。其中，最??常见的是芳香类羧酸盐，这是由于羧酸盐类较强的结合力，丰富的配位方式以及??优秀的稳定性，其次就是含氮杂环和有机磷化合物。图１－２简单地说明了?ＭＯＦｓ??材料的构成元素以及合成过程。［３８］??
出了?１４种新型ＭＯＦｓ（命名为??ＭＯＦ－６９Ａ－Ｃ和ＭＯＦ－７０－８０），涵盖了?１２种不同的结构类型，是多种羧酸盐与Ｚｎ．??Ｐｂ，?Ｃｏ，?Ｃｄ，?Ｍｎ或Ｔｂ配位的产物。这证明了有杆状构型的ＭＯＦ结构确实可以通??过设计合成具有永久孔隙和刚性结构的材料［４４］。??０＾０?０＾０?＾?＾??Ｒ，－ａＣＣ?？，－ＢＯＣ?Ｒ?－ＢＯＣ?＊ｔ．－ＢＤＣ?Ｃ??１?；｜?Ｓ?Ｕ－??ｘ〇?篇??二ｃｃ?土?二亡?４＾?＾?Ｙ＇：?－?－ｒ?？??（ｂ）?ｇ?ｕ??图１－３?（ａ）?ＭＯＦ－５结构示意图，八个簇（只有七个可见）构成一个单位晶胞，与有机配体包??围在ＭＯＦ－５框架中形成一个大空腔：Ｃｂ）?ＩＲＭＯＦ－ｎ系列材料的配体和结构示意图Ｊ４Ｍ１］??１．２．２．２?ＺＩＦ?系列??沸石分子筛结构是由四面体ＳＫＡＤＣＵ单元与Ｏ原子共价桥联而形成的框架??结构，有许多孔径均匀的孔道和排列整齐的孔穴，具有吸附能力高、选择性强、??耐高温等优点。２００６年，Ｙａｇｈｉ研究小组［４５］合成了一系列类似分子筛结构的含氮??类ＭＯＦｓ，即类沸石金属有机骨架化合物（Ｚｅｏｌｉｔｉｃｌｍｉｄａｚｏｌａｔｅ?Ｆｒａｍｅｗｏｒｋｓ，简称??ＺＩＦｓ）。ＺＩＦｓ?是由?Ｚｎ２＋［Ｚｎ（ＩＩ）?（ＺＩＦ－１?到－４，?－６?到－８，?－１０?到－１１）］或?Ｃｏ２－［Ｃｏ（ＩＩ）?（ＺＩＦ－９??和－１２）］与咪唑配体反应，合成出的１２种类分子筛咪唑骨架材料。Ｚ正晶体结构??是基于七种不同的铝硅酸盐沸石：四面体Ｓｉ（Ａｌ）和桥接Ｏ原子分别被过渡金属离??子和咪唑酸盐连接体所取代。如图１－４所示，咪唑可以失去一个质子形成ＩＭ，?
【参考文献】：
期刊论文
[1]纳米ZnO的制备及其作为光催化剂的研究现状[J]. 陆成龙,张银凤,王汉林. 湖北理工学院学报. 2019(06)
[2]浅谈全球石油危机与能源战争[J]. 吴浩,孟艳. 化工管理. 2017(24)
[3]金属有机骨架材料（MOFs）的合成及应用研究[J]. 李莹,张红星,闫柯乐,孙晓英,杨静怡,邹兵. 广州化工. 2016(15)
[4]高稳定性金属有机骨架UiO-66的合成与应用[J]. 韩易潼,刘民,李克艳,左轶,张国亮,张宗超,郭新闻. 应用化学. 2016(04)
[5]Citric acid-assisted synthesis of nano-Ag/BiO Br with enhanced photocatalytic activity[J]. Xiuli Li,Xiaoming Mao,Xiaochao Zhang,Yunfang Wang,Yawen Wang,Hui Zhang,Xiaogang Hao,Caimei Fan. Science China Chemistry. 2015(03)
[6]环境保护部和国土资源部发布全国土壤污染状况调查公报[J]. 资源与人居环境. 2014(04)
[7]海泡石的表面改性酸法处理研究[J]. 金胜明,阳卫军,唐谟堂. 现代化工. 2001(01)
硕士论文
[1]三嗪基MOF在光催化偶联产氢与有机物转化中的应用[D]. 刘航.中国科学技术大学 2018
[2]金属有机框架化合物的设计合成及其在交叉偶联反应中的应用[D]. 孙荣.浙江大学 2017
本文编号：3490625
【文章来源】：山东大学山东省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：210 页
【学位级别】：博士
【部分图文】：
图１－１光催化过程示意图［７Ｊ??
?山东大学博士学位论文??及结合位点的众多选择性，也决定了可选择的有机配体的丰富多样性。其中，最??常见的是芳香类羧酸盐，这是由于羧酸盐类较强的结合力，丰富的配位方式以及??优秀的稳定性，其次就是含氮杂环和有机磷化合物。图１－２简单地说明了?ＭＯＦｓ??材料的构成元素以及合成过程。［３８］??
出了?１４种新型ＭＯＦｓ（命名为??ＭＯＦ－６９Ａ－Ｃ和ＭＯＦ－７０－８０），涵盖了?１２种不同的结构类型，是多种羧酸盐与Ｚｎ．??Ｐｂ，?Ｃｏ，?Ｃｄ，?Ｍｎ或Ｔｂ配位的产物。这证明了有杆状构型的ＭＯＦ结构确实可以通??过设计合成具有永久孔隙和刚性结构的材料［４４］。??０＾０?０＾０?＾?＾??Ｒ，－ａＣＣ?？，－ＢＯＣ?Ｒ?－ＢＯＣ?＊ｔ．－ＢＤＣ?Ｃ??１?；｜?Ｓ?Ｕ－??ｘ〇?篇??二ｃｃ?土?二亡?４＾?＾?Ｙ＇：?－?－ｒ?？??（ｂ）?ｇ?ｕ??图１－３?（ａ）?ＭＯＦ－５结构示意图，八个簇（只有七个可见）构成一个单位晶胞，与有机配体包??围在ＭＯＦ－５框架中形成一个大空腔：Ｃｂ）?ＩＲＭＯＦ－ｎ系列材料的配体和结构示意图Ｊ４Ｍ１］??１．２．２．２?ＺＩＦ?系列??沸石分子筛结构是由四面体ＳＫＡＤＣＵ单元与Ｏ原子共价桥联而形成的框架??结构，有许多孔径均匀的孔道和排列整齐的孔穴，具有吸附能力高、选择性强、??耐高温等优点。２００６年，Ｙａｇｈｉ研究小组［４５］合成了一系列类似分子筛结构的含氮??类ＭＯＦｓ，即类沸石金属有机骨架化合物（Ｚｅｏｌｉｔｉｃｌｍｉｄａｚｏｌａｔｅ?Ｆｒａｍｅｗｏｒｋｓ，简称??ＺＩＦｓ）。ＺＩＦｓ?是由?Ｚｎ２＋［Ｚｎ（ＩＩ）?（ＺＩＦ－１?到－４，?－６?到－８，?－１０?到－１１）］或?Ｃｏ２－［Ｃｏ（ＩＩ）?（ＺＩＦ－９??和－１２）］与咪唑配体反应，合成出的１２种类分子筛咪唑骨架材料。Ｚ正晶体结构??是基于七种不同的铝硅酸盐沸石：四面体Ｓｉ（Ａｌ）和桥接Ｏ原子分别被过渡金属离??子和咪唑酸盐连接体所取代。如图１－４所示，咪唑可以失去一个质子形成ＩＭ，?
【参考文献】：
期刊论文
[1]纳米ZnO的制备及其作为光催化剂的研究现状[J]. 陆成龙,张银凤,王汉林. 湖北理工学院学报. 2019(06)
[2]浅谈全球石油危机与能源战争[J]. 吴浩,孟艳. 化工管理. 2017(24)
[3]金属有机骨架材料（MOFs）的合成及应用研究[J]. 李莹,张红星,闫柯乐,孙晓英,杨静怡,邹兵. 广州化工. 2016(15)
[4]高稳定性金属有机骨架UiO-66的合成与应用[J]. 韩易潼,刘民,李克艳,左轶,张国亮,张宗超,郭新闻. 应用化学. 2016(04)
[5]Citric acid-assisted synthesis of nano-Ag/BiO Br with enhanced photocatalytic activity[J]. Xiuli Li,Xiaoming Mao,Xiaochao Zhang,Yunfang Wang,Yawen Wang,Hui Zhang,Xiaogang Hao,Caimei Fan. Science China Chemistry. 2015(03)
[6]环境保护部和国土资源部发布全国土壤污染状况调查公报[J]. 资源与人居环境. 2014(04)
[7]海泡石的表面改性酸法处理研究[J]. 金胜明,阳卫军,唐谟堂. 现代化工. 2001(01)
硕士论文
[1]三嗪基MOF在光催化偶联产氢与有机物转化中的应用[D]. 刘航.中国科学技术大学 2018
[2]金属有机框架化合物的设计合成及其在交叉偶联反应中的应用[D]. 孙荣.浙江大学 2017
本文编号：3490625
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