Pt系催化剂和Co-Cr-O复合氧化物催化剂用于丙烷燃烧的性能研究
发布时间：2021-11-13 03:07
烷烃是VOCs中化学性质最稳定、最难催化燃烧的一类有机物,选择丙烷作为研究VOCs催化性能的代表性反应物,具有很好的研究价值。本文阐述了用于VOCs催化燃烧的催化剂,重点分析了过渡金属氧化物催化剂和贵金属Pt催化剂用于丙烷催化燃烧的性能影响因素及反应机理。制备了WOx改性Pt/BN催化剂、Pt/CexZr1-xO2催化剂以及不同Co/Cr比例的Co-Cr-O复合氧化物催化剂,通过BET、XRD、Raman、TEM、XPS、H2-TPR、NH3-TPD和原位红外光谱等表征技术对催化剂进行分析,探究三类催化剂用于VOCs燃烧内在机理认识。本论文具体的工作如下:1、添加WO3的Pt/BN催化剂能明显改善丙烷完全氧化的催化性能,在220℃的条件下,Pt和W的含量分别为1 wt.%和7 wt.%的催化剂（1Pt-7W/BN）的活性最高,比速率为363.4μmol gPt-11 s-1,转换频率（TOF）为0.93 s-1,分别是1Pt/BN催化剂(50.3μmol gPt
【文章来源】：浙江师范大学浙江省
【文章页数】：94 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
a)不同方法NiCeOx催化剂的丙烷活性图，b)NiO和不同方法制备的NiCeOx催化剂的Arrhenius图[8]
0和Ptδ+两者的共同作用，不同的研究体系给出了不同的答案，比如Liu等[9]采用浸渍法制备了系列Pt/BN催化剂用于丙烷催化燃烧，发现催化剂的催化性能与表面Pt物种的性质密切相关。由于Pt与载体的相互作用，Pt物种在h-BN晶界处稳定存在。催化剂的Pt氧化物在反应过程中被丙烷部分还原成金属态Pt，从而导致活性增强，认为Pt0是反应活性位点，且研究发现金属态Pt比氧化态Pt更具催化活性活性，且在BN晶界位置含有更多的Pt0，这导致了BN晶界处的Pt物种的TOF高于BN表面。图1.2为Pt/BN催化剂用于丙烷催化燃烧的活性中心变化示意图。图1.2Pt/BN催化剂用于丙烷完全氧化活性中心变化示意图[9]Figure1.2SchematicdiagramofactivecenterchangesofPt/BNcatalystsfortotaloxidationofpropane[9]而Li等[10]将Pt负载在载体AlF3上用于丙烷催化燃烧，发现Pt/AlF3催化剂比
第一章绪论6Pt/BN催化剂的催化活性更高，比较220oC时催化剂的Pt质量比速率，0.2Pt/AlF3为207.3μmolgPt-1s-1，0.2Pt/BN为92.3μmolgPt-1s-1，这除了归因于Pt/AlF3催化剂具有更多的Pt0之外还有Pt0与Pt2+存在协同作用，如图1.3所示，当Pt0/Pt2+约为1时（即图中Pt0/(Pt0+Pt2+)=0.43时），TOFPt0最高，说明在丙烷反应过程中不仅需要在Pt0上发生丙烷C-H键的活化及裂解，还需要Pt2+-Pt0对，中间产物在PtOx上进行进一步的氧化。图1.3在220oC，Pt/AlF3催化剂表面Pt0浓度与TOF之间的关系（TOFPt：基于表面Pt总原子计算，TOFPt0：基于表面Pt0原子计算，其定义为TOF除以催化剂表面Pt0浓度）[10]Figure1.3RelationbetweensurfacePt0concentrationandTOFsat220oCofvariousPt/AlF3catalystsbasedontotalsurfacePtatomsandsurfacePt0atoms[10]综上所述尽管纯Pt贵金属对丙烷的催化燃烧活性较高，但是在Pt催化剂的实际运用中通常加入如Nb、W、Mo、V等过渡金属氧化物来改性Pt的表面物种状态或是载体的表面酸性以及可还原性，以此获得比纯Pt金属活性更高的催化剂。Wu等[11]将WOx作为助剂添加到Pt/Al2O3催化剂中，其活性显著增强，Pt/Al2O3催化剂的Pt质量比速率的26.8μmolgPt-1s-1，添加WOx后的Pt/WOx/Al2O3催化剂为80.3μmolgPt-1s-1，活性增加的原因归结为Pt与WOx物种的电子相互作用促使产生更多的Ptδ+物种来促进丙烷氧化，其中的产生Pt-WOx界面是丙烷C-H键初始活化的活性位。Liao等[12]研究的Pt-V/SiO2催化剂用于丙烷催化燃烧，在200oC时2Pt/SiO2催化剂的Pt质量比速率为9.8μmolgPt-1s-1，添加1wt.%V2O5后，2Pt-1V/SiO2催化剂的Pt质量比速率为60μmolgPt-1s-1，比Pt/SiO2催化剂提
【参考文献】：
期刊论文
[1]A novel insight into enhanced propane combustion performance on PtUSY catalyst[J]. Hui Luo,Xiao-Dong Wu,Duan Weng,Shuang Liu,Rui Ran. Rare Metals. 2017(01)
[2]Pt-Pd/CexZr1-xO/SiO2-Al2O3催化剂上丙烷催化氧化反应研究[J]. 刘新友,王学海,陈高升,陈玉香. 当代化工. 2015(02)
[3]Pt/CrCeAlO催化剂对二氯甲烷的催化氧化性能[J]. 陈淑霞,陈秋艳,李娜,罗孟飞,鲁继青. 工业催化. 2014(01)
[4]Pt/CeO2催化剂上甲醛催化氧化[J]. 石艳芝,张娜,罗孟飞,鲁继青. 中国稀土学报. 2011(03)
博士论文
[1]高表面积铈基复合氧化物的制备与催化氧化性能研究[D]. 李宏峰.华东理工大学 2011
硕士论文
[1]Pt/CeO2-ZrO2固溶体材料的制备及性能表征[D]. 周辰辰.华南理工大学 2011
本文编号：3492191
【文章来源】：浙江师范大学浙江省
【文章页数】：94 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
a)不同方法NiCeOx催化剂的丙烷活性图，b)NiO和不同方法制备的NiCeOx催化剂的Arrhenius图[8]
0和Ptδ+两者的共同作用，不同的研究体系给出了不同的答案，比如Liu等[9]采用浸渍法制备了系列Pt/BN催化剂用于丙烷催化燃烧，发现催化剂的催化性能与表面Pt物种的性质密切相关。由于Pt与载体的相互作用，Pt物种在h-BN晶界处稳定存在。催化剂的Pt氧化物在反应过程中被丙烷部分还原成金属态Pt，从而导致活性增强，认为Pt0是反应活性位点，且研究发现金属态Pt比氧化态Pt更具催化活性活性，且在BN晶界位置含有更多的Pt0，这导致了BN晶界处的Pt物种的TOF高于BN表面。图1.2为Pt/BN催化剂用于丙烷催化燃烧的活性中心变化示意图。图1.2Pt/BN催化剂用于丙烷完全氧化活性中心变化示意图[9]Figure1.2SchematicdiagramofactivecenterchangesofPt/BNcatalystsfortotaloxidationofpropane[9]而Li等[10]将Pt负载在载体AlF3上用于丙烷催化燃烧，发现Pt/AlF3催化剂比
第一章绪论6Pt/BN催化剂的催化活性更高，比较220oC时催化剂的Pt质量比速率，0.2Pt/AlF3为207.3μmolgPt-1s-1，0.2Pt/BN为92.3μmolgPt-1s-1，这除了归因于Pt/AlF3催化剂具有更多的Pt0之外还有Pt0与Pt2+存在协同作用，如图1.3所示，当Pt0/Pt2+约为1时（即图中Pt0/(Pt0+Pt2+)=0.43时），TOFPt0最高，说明在丙烷反应过程中不仅需要在Pt0上发生丙烷C-H键的活化及裂解，还需要Pt2+-Pt0对，中间产物在PtOx上进行进一步的氧化。图1.3在220oC，Pt/AlF3催化剂表面Pt0浓度与TOF之间的关系（TOFPt：基于表面Pt总原子计算，TOFPt0：基于表面Pt0原子计算，其定义为TOF除以催化剂表面Pt0浓度）[10]Figure1.3RelationbetweensurfacePt0concentrationandTOFsat220oCofvariousPt/AlF3catalystsbasedontotalsurfacePtatomsandsurfacePt0atoms[10]综上所述尽管纯Pt贵金属对丙烷的催化燃烧活性较高，但是在Pt催化剂的实际运用中通常加入如Nb、W、Mo、V等过渡金属氧化物来改性Pt的表面物种状态或是载体的表面酸性以及可还原性，以此获得比纯Pt金属活性更高的催化剂。Wu等[11]将WOx作为助剂添加到Pt/Al2O3催化剂中，其活性显著增强，Pt/Al2O3催化剂的Pt质量比速率的26.8μmolgPt-1s-1，添加WOx后的Pt/WOx/Al2O3催化剂为80.3μmolgPt-1s-1，活性增加的原因归结为Pt与WOx物种的电子相互作用促使产生更多的Ptδ+物种来促进丙烷氧化，其中的产生Pt-WOx界面是丙烷C-H键初始活化的活性位。Liao等[12]研究的Pt-V/SiO2催化剂用于丙烷催化燃烧，在200oC时2Pt/SiO2催化剂的Pt质量比速率为9.8μmolgPt-1s-1，添加1wt.%V2O5后，2Pt-1V/SiO2催化剂的Pt质量比速率为60μmolgPt-1s-1，比Pt/SiO2催化剂提
【参考文献】：
期刊论文
[1]A novel insight into enhanced propane combustion performance on PtUSY catalyst[J]. Hui Luo,Xiao-Dong Wu,Duan Weng,Shuang Liu,Rui Ran. Rare Metals. 2017(01)
[2]Pt-Pd/CexZr1-xO/SiO2-Al2O3催化剂上丙烷催化氧化反应研究[J]. 刘新友,王学海,陈高升,陈玉香. 当代化工. 2015(02)
[3]Pt/CrCeAlO催化剂对二氯甲烷的催化氧化性能[J]. 陈淑霞,陈秋艳,李娜,罗孟飞,鲁继青. 工业催化. 2014(01)
[4]Pt/CeO2催化剂上甲醛催化氧化[J]. 石艳芝,张娜,罗孟飞,鲁继青. 中国稀土学报. 2011(03)
博士论文
[1]高表面积铈基复合氧化物的制备与催化氧化性能研究[D]. 李宏峰.华东理工大学 2011
硕士论文
[1]Pt/CeO2-ZrO2固溶体材料的制备及性能表征[D]. 周辰辰.华南理工大学 2011
本文编号：3492191
本文链接：https://www.wllwen.com/kejilunwen/huaxue/3492191.html
教材专著
