“过渡金属Pd配合物-Lewis酸”共催化体系的构建及其在炔烃羰化反应中的应用

发布时间：2021-11-15 21:00

　　过渡金属钯催化的炔烃羰化反应是构建羧酸、酯、酰胺等高附加值羰基化合物的有效途径之一。膦配体修饰的钯催化剂与Br?nsted酸是影响炔烃羰化反应的重要因素,二者可以协同作用生成[Pd-H]⁺活性物种。然而,过量Br?nsted酸的引入往往会导致膦配体的烷基化、[Pd-H]⁺物种的淬灭及设备的腐蚀。研究表明,与Br?nsted酸相比,Lewis酸能够以极化醇或H₂O等质子给体中O-H键的方式提供质子,从而与过渡金属催化剂作用形成金属氢活性物种。因此,Lewis酸助剂和主催化剂结合使用可以协同促进炔烃羰化反应的进行。近年来,兼具多种催化剂的共催化体系成功攻克了许多颇具挑战的科学问题,引起人们广泛关注。针对使用过量Br?nsted酸带来的问题,本论文以Lewis酸代替Br?nsted酸,通过构建“过渡金属Pd配合物-Lewis酸”共催化体系,顺利实现了两类炔烃羰化反应—炔烃双羰化酯化反应和炔烃氢羧化反应。具体开展了以下研究工作:（1）Xantphos修饰Pd配合物-Al（OTf）₃双功能催化体系协同催化炔烃... 

【文章来源】：华东师范大学上海市 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校

【文章页数】：87 页

【学位级别】：硕士

【文章目录】：
摘要
abstract
第一章 前言
    1.1 羰化反应
    1.2 “过渡金属-Lewis酸”共催化体系的构建及其在羰化反应的应用
    1.3 立论依据与工作内容
第二章 膦配体的合成与表征
    2.1 试剂与仪器
    2.2 膦配体的合成与表征
    2.3 本章小结
第三章 Xantphos修饰Pd配合物-Al(OTf)3双功能催化体系协同催化炔烃双羰化酯化反应的研究
    3.1 前言
    3.2 试剂和仪器
    3.3 实验和分析方法
    3.4 Pd/Xantphos-Al(OTf)3 双功能催化体系在炔烃双羰化酯化反应中的应用
    3.5 本章小结
第四章 “叔膦-季鏻鎓Lewis酸”双功能配体构建的“过渡金属Pd配合物-Lewis酸”共催化体系协同催化炔烃氢羧化反应的研究
    4.1 前言
    4.2 试剂和仪器
    4.3 实验和分析方法
    4.4 “叔膦-季鏻鎓Lewis酸”水油两亲性双功能配体在钯催化炔烃氢羧化反应中的应用
    4.5 本章小结
第五章 总结
    5.1 结论
    5.2 存在问题和不足
参考文献
附录
科研成果
致谢



本文编号：3497483