Fe掺杂的Ag/TiO 2 等离子体共振光催化剂热电子转移机理研究
发布时间：2021-11-22 11:17
在过去四十年里,光催化因其在解决环境污染和能源危机方面的巨大潜力而受到广泛关注。光催化过程是基于半导体材料的带间激发。然而,由于大多数半导体的带隙较宽,载流子复合严重,光催化的实际转化效率很低。将具有表面等离子共振效应的金属纳米颗粒与宽禁带的半导体结合可提高催化剂的光响应范围和载流子的分离效率,是改善半导体光催化性能的有效途径之一。但是,金属/半导体界面形成的肖特基势垒对热电子向半导体的转移具有一定阻碍作用,而且由于电子-电子和电子-声子散射的作用,热电子的寿命仅在几百飞秒量级。因此,提高热电子的注入效率对等离子金属/半导体光催化体系的活性改善具有重要意义。本论文通过在TiO2能带结构中引入Fe杂质能级,构建了 Ag/Fe-TiO2光催化剂体系,有效地提高了其在可见光下光催化降解罗丹明B的活性。利用同步辐射X射线吸收近边结构（XANES）技术,在原位光照条件下解析了 Fe和Ti的L边吸收谱,揭示了 Ag/Fe-TiO2光催化剂体系中热电子的转移机理;并结合X射线衍射、X射线光电子能谱、透射电镜照片、紫外可见漫反射吸收光谱和第一性原理计算等结果,建立了 Ag/Fe-TiO2光催化剂的构效...
【文章来源】：中国科学技术大学安徽省 211工程院校 985工程院校
【文章页数】：62 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
图１－１理想金属与ｎ型半导体接触时的能带变化示意图【１２］
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其与团簇或者块材的光催化剂相比，具有了很多特有的性质，??因此被认为是光催化剂未来一个非常具有前景的方向。此外，为了达到完美的??催化效果，也有人将稀有金属的原子作为助催化锚定在基底上，很少的用量便??可以达到很好的催化效果，但缺点是材料本身价格昂贵。Ｌｉ等人制备了担载Ｐｔ??单原子的２Ｄ?ｇ－Ｃ３Ｎ４发现Ｐｔ原子在反应前后能够稳定的存在于ｇ－Ｃ３Ｎ４的表面并??且可以修饰基底表面的缺陷态。其光解水的产氢性能与Ｐｔ团簇相比具有明显优??势，且在担载量为０．０７５％时产氢活性最高，如下图１－４所示ｆ２＇为了降低ＳＡＣ??的成本、扩大研宄范围，研宄人员又引入了非贵金属原子作为助催化剂。与贵??金属ＳＡＣ?—样，非贵金属ＳＡＣ在光催化过程中可以提供单个活性位点并表现??出高活性。例如，原子分散的非贵金属单原子（Ｆｅ、Ｃｏ、Ｎｉ）催化剂表现出比??常规材料高得多的催化性能。??＾１２－???，迄?ｆ?尤?ｗ？ｈ?Ｐｔ?炉＃?ａｏｌｍ＊??０５?ｗＯｈ?Ｐｔ?ｔｉｎｇｌｅ?ａｔｏｍｓ?ｗａ?ｃｌｙｓｌＭ??？?ｅｇ＾＾ＷｉＰｉｐａｍｃｉｗ???１８?Ｈ?ＭＲ??ｃ?．?■?．．?＇?＊??〇?４??？４Ｍ??ｌ??＞??＇?〇??—————?———??ｘ?０．０７５?０．１１?０．１６?０．３８?３．２??Ｐｔ?ｌｏａｄｉｎｇ?（ｗｔ％）??图１－４?Ｐｔ单原子担载的ｇ－Ｃ３Ｎ４的产氢量及ＳＴＥＭ－ＨＡＤＤＦ照片［２７】。??由于其独特的电子和光学性质，一维（］Ｄ）纳米结构如线、棒、带等在光催??化领域的应用受到了极大的关注。这些性质促使大量研宂者对一维材料的纳米?
【参考文献】：
期刊论文
[1]臭氧修饰（001）晶面TiO2纳米片及其光催化降解甲苯研究（英文）[J]. 杨越,王徵羽,张帆,樊奕,董晶晶,孙松,高琛,鲍骏. Chinese Journal of Chemical Physics. 2019(05)
[2]具有SPR效应的Ag/Ag2MoO4材料在可见光区的光催化性能研究（英文）[J]. 杨祥龙,王尹,徐骁,瞿阳,丁星,陈浩. 催化学报. 2017(02)
本文编号：3511580
【文章来源】：中国科学技术大学安徽省 211工程院校 985工程院校
【文章页数】：62 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
图１－１理想金属与ｎ型半导体接触时的能带变化示意图【１２］
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其与团簇或者块材的光催化剂相比，具有了很多特有的性质，??因此被认为是光催化剂未来一个非常具有前景的方向。此外，为了达到完美的??催化效果，也有人将稀有金属的原子作为助催化锚定在基底上，很少的用量便??可以达到很好的催化效果，但缺点是材料本身价格昂贵。Ｌｉ等人制备了担载Ｐｔ??单原子的２Ｄ?ｇ－Ｃ３Ｎ４发现Ｐｔ原子在反应前后能够稳定的存在于ｇ－Ｃ３Ｎ４的表面并??且可以修饰基底表面的缺陷态。其光解水的产氢性能与Ｐｔ团簇相比具有明显优??势，且在担载量为０．０７５％时产氢活性最高，如下图１－４所示ｆ２＇为了降低ＳＡＣ??的成本、扩大研宄范围，研宄人员又引入了非贵金属原子作为助催化剂。与贵??金属ＳＡＣ?—样，非贵金属ＳＡＣ在光催化过程中可以提供单个活性位点并表现??出高活性。例如，原子分散的非贵金属单原子（Ｆｅ、Ｃｏ、Ｎｉ）催化剂表现出比??常规材料高得多的催化性能。??＾１２－???，迄?ｆ?尤?ｗ？ｈ?Ｐｔ?炉＃?ａｏｌｍ＊??０５?ｗＯｈ?Ｐｔ?ｔｉｎｇｌｅ?ａｔｏｍｓ?ｗａ?ｃｌｙｓｌＭ??？?ｅｇ＾＾ＷｉＰｉｐａｍｃｉｗ???１８?Ｈ?ＭＲ??ｃ?．?■?．．?＇?＊??〇?４??？４Ｍ??ｌ??＞??＇?〇??—————?———??ｘ?０．０７５?０．１１?０．１６?０．３８?３．２??Ｐｔ?ｌｏａｄｉｎｇ?（ｗｔ％）??图１－４?Ｐｔ单原子担载的ｇ－Ｃ３Ｎ４的产氢量及ＳＴＥＭ－ＨＡＤＤＦ照片［２７】。??由于其独特的电子和光学性质，一维（］Ｄ）纳米结构如线、棒、带等在光催??化领域的应用受到了极大的关注。这些性质促使大量研宂者对一维材料的纳米?
【参考文献】：
期刊论文
[1]臭氧修饰（001）晶面TiO2纳米片及其光催化降解甲苯研究（英文）[J]. 杨越,王徵羽,张帆,樊奕,董晶晶,孙松,高琛,鲍骏. Chinese Journal of Chemical Physics. 2019(05)
[2]具有SPR效应的Ag/Ag2MoO4材料在可见光区的光催化性能研究（英文）[J]. 杨祥龙,王尹,徐骁,瞿阳,丁星,陈浩. 催化学报. 2017(02)
本文编号：3511580
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