铋系硼酸盐/钛酸盐的制备及其光催化性能研究
发布时间：2021-11-26 04:09
面对当今世界能源和环境问题的严峻形势,如何合理利用有限的自然资源、高效生产新的绿色能源以及有效解决环境污染问题具有重要意义。光催化技术的应用能改善全球环境污染问题和为绿色的经济发展提供清洁能源。然而,传统光催化材料并不能满足工业化的要求。因此,除了对传统材料开展改性研究以提高其光催化性能外,开发新型高效催化材料也是必不可少的。在各类光催化材料中,铋系材料因自身的电子结构和晶体结构特点而具有宽的光响应范围、低的电子-空穴复合率等优势,在光催化领域受到重视。本论文以开发新型铋系光催化材料为核心,采用简单的高温固相法合成了层状铋系硼酸盐和钛酸盐光催化材料,并对制备的材料进行了光降解和光解水方面的性能探究。采用传统固相法制备了铋系硼酸盐材料ABi2B2O7（A=Ca、Sr）,并探索其降解盐酸四环素的性能。在紫外光条件下,SrBi2B2O7和CaBi2B2O7分别在4 min内降解了约58%和70%的...
【文章来源】：中国地质大学(北京)北京市 211工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：62 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
光生电子-空穴对形成的示意图(左)及部分催化反应对应的氧化还原势示意图
4图1-2(a)g-C3N4的结构示意图，(b)g-C3N4的能带结构示意图[43]研究人员采用了各种各样的方式来提高g-C3N4的光催化性能，包括对带隙宽度进行调控、在表面引入缺陷、形貌和尺寸调控、对孔隙结构进行裁剪、在层间插入其它离子、与其它半导体构建异质结结构、使用助催化剂和在表面负载贵金属量子点以及纳米碳等，各种各样的以g-C3N4为基体的光催化剂被设计用于驱动各种还原和氧化反应[44]。(2)硫化物光催化材料硫化物是一类带隙较窄的化合物，能吸收可见光，在有机污染物降解和光催化产氢等方面具有较大优势[45]。特别是在析氢方面，大多数已报导的光催化材料都无法与CdS相比较。除此之外，ZnS、InS等也具有良好的催化活性。然而，硫化物材料也存在局限性，比较突出的方面是稳定性差，在实际的光催化反应过程中容易发生光腐蚀而使其结构遭到破坏，从而影响其光催化活性。Bao等[46]采用自模板法合成了具有纳米孔结构的CdS，纳米孔的直径约为3nm，增大了CdS的比表面积，每小时的氢气产量为4.1mmol。Xie等[47]设计合成了CdS-ZnS核壳结构材料，其结构如图1-3所示。这样的结构设计使材料的性能得到大幅度提升，而且在60h后仍表现出良好的光催化稳定性，这主要与光生载流子在核壳结构中独特的空间分布有关。
5图1-3CdS-ZnS核壳结构及光激发载流子的分布示意图(3)金属有机骨架(MOFs)材料近几十年来，金属有机骨架材料迅速发展，这主要得益于该类材料独特的结构特征。MOFs材料的结构较一般半导体复杂，结构中包含有机配体和金属离子或氧团簇，它们之间相互连接，通过配位作用形成一种可以向外无线延展的骨架结构[48]。MOFs材料的结构如图1-4所示。MOFs材料由于特殊的结构组成，同时具备有机和无机材料的一些性质，在应用于光催化时具有独特的优势。首先，MOFs材料的比表面积比一般材料大，为大量活性位点和反应物的充分接触提供了基矗其次，MOFs材料中存在大量的孔，而且这些孔结构的排列是有序的，反应底物很容易进入到这些孔道中与活性位点发生反应。最后，这类材料可以通过改变结构组成来实现特定的催化反应，灵活性高[49]。目前，MOFs材料在CO2还原[50,51]、降解有机污染物[52]、光解水[53,54]等方面都已经取得一定的进展，但是这类材料自身水稳定性较差也限制了其在光催化领域更好的应用。图1-4MOFs材料结构示意图[55]
【参考文献】：
期刊论文
[1]二氧化钛光催化剂改性研究进展[J]. 朱佳新,熊裕华,郭锐. 无机盐工业. 2020(03)
[2]半导体光催化分解水的析氢效率研究[J]. 郭丽君,李瑞,刘建新,席庆,樊彩梅. 化学进展. 2020(01)
[3]光催化固氮:人工光合成的新途径（英文）[J]. 李仁贵. 催化学报. 2018(07)
[4]SrCaBi4Ti5O18-BiMeO+3（Me=Ga,Mn）高温无铅压电陶瓷的制备及性能[J]. 李程,胡杰文,王元立,李宁,郝继功. 材料科学与工程学报. 2018(01)
[5]改性g-C3N4在光催化领域的研究进展[J]. 林江,毛晓妍,金成丽,王玉新,奚立民,陶雪芬,金银秀. 化工科技. 2017(05)
[6]类石墨相C3N4光催化剂的制备及改性研究进展[J]. 陈秋丽,彭富昌,刘双,刘刚,吴玉珏,刘万加. 化工技术与开发. 2017(09)
[7]铁电材料光催化活性的研究进展[J]. 吴化平,令欢,张征,李研彪,梁利华,柴国钟. 物理学报. 2017(16)
[8]球形Bi4Ti3O12制备及其可见光催化性能[J]. 高晓明,代源,张裕,王子航,付峰. 无机化学学报. 2017(03)
[9]碳酸锶复合物的可见光催化性能研究[J]. 王亚茜,傅敏,吴四维. 功能材料. 2016(S2)
[10]铋系光催化剂的形貌调控与表面改性研究进展[J]. 赫荣安,曹少文,余家国. 物理化学学报. 2016(12)
博士论文
[1]系列金属有机骨架材料的设计、制备及光催化分解水性能的研究[D]. 安阳.山东大学 2019
[2]层状钙钛矿铁电氧化物的制备及其光催化性能研究[D]. 殷小丰.中国科学技术大学 2018
[3]类钙钛矿氧化物纳米材料的制备及其光催化性能研究[D]. 徐磊.苏州大学 2018
[4]铋系光催化剂的设计合成及其光催化性能研究[D]. 吕华.河南师范大学 2018
[5]铋系光催化剂的制备、修饰及光催化性能研究[D]. 王克.河北工业大学 2017
[6]Sr2Bi4Ti5O18基铁电陶瓷的制备及性能研究[D]. 张丰庆.山东大学 2016
[7]TiO2表面活性位调控及其对气相甲苯吸附和光催化降解的影响[D]. 张帆.中国科学技术大学 2015
[8]N-X共掺ZnO薄膜p型导电的形成机制与稳定性研究[D]. 李万俊.重庆大学 2015
[9]Bi4Ti3O12铁电纳米材料的水热/溶剂热法可控合成及性能表征[D]. 王芳.湘潭大学 2014
[10]新型层状钙钛矿氧化物的合成和结构表征[D]. 梁振华.中国科学技术大学 2009
硕士论文
[1]钙钛矿型MSnO3（Ca,Sr,Ba）纳米材料的两步固相化学合成及光催化性能研究[D]. 张新华.新疆大学 2019
[2]二氧化钛光催化剂的制备、改性及光催化性能研究[D]. 秦锐.安徽大学 2019
[3]高效铋系光催化材料的设计合成及性能调控[D]. 宋健.安徽理工大学 2018
[4]铋系光催化材料的合成及其光催化性能研究[D]. 宋一卿.河南师范大学 2018
[5]Bi系光催化异质结的制备与研究[D]. 黄国游.长沙理工大学 2018
[6]铋系可见光响应纳米材料的合成及其光催化降解抗生素性能研究[D]. 殷秉歆.江苏大学 2018
[7]钛酸铋系列化合物的制备、改性及其可见光催化性能研究[D]. 钱坤.江苏大学 2018
[8]水质条件对光催化降解医药类物质卡马西平的影响研究[D]. 韩海霞.西安建筑科技大学 2018
[9]Ca和Nb离子掺杂对BiFeO3晶体结构、光学和磁学性能的影响[D]. 冼慧敏.华南理工大学 2017
[10]铋系光催化材料的制备及其性能的研究[D]. 张鹏.河南师范大学 2017
本文编号：3519367
【文章来源】：中国地质大学(北京)北京市 211工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：62 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
光生电子-空穴对形成的示意图(左)及部分催化反应对应的氧化还原势示意图
4图1-2(a)g-C3N4的结构示意图，(b)g-C3N4的能带结构示意图[43]研究人员采用了各种各样的方式来提高g-C3N4的光催化性能，包括对带隙宽度进行调控、在表面引入缺陷、形貌和尺寸调控、对孔隙结构进行裁剪、在层间插入其它离子、与其它半导体构建异质结结构、使用助催化剂和在表面负载贵金属量子点以及纳米碳等，各种各样的以g-C3N4为基体的光催化剂被设计用于驱动各种还原和氧化反应[44]。(2)硫化物光催化材料硫化物是一类带隙较窄的化合物，能吸收可见光，在有机污染物降解和光催化产氢等方面具有较大优势[45]。特别是在析氢方面，大多数已报导的光催化材料都无法与CdS相比较。除此之外，ZnS、InS等也具有良好的催化活性。然而，硫化物材料也存在局限性，比较突出的方面是稳定性差，在实际的光催化反应过程中容易发生光腐蚀而使其结构遭到破坏，从而影响其光催化活性。Bao等[46]采用自模板法合成了具有纳米孔结构的CdS，纳米孔的直径约为3nm，增大了CdS的比表面积，每小时的氢气产量为4.1mmol。Xie等[47]设计合成了CdS-ZnS核壳结构材料，其结构如图1-3所示。这样的结构设计使材料的性能得到大幅度提升，而且在60h后仍表现出良好的光催化稳定性，这主要与光生载流子在核壳结构中独特的空间分布有关。
5图1-3CdS-ZnS核壳结构及光激发载流子的分布示意图(3)金属有机骨架(MOFs)材料近几十年来，金属有机骨架材料迅速发展，这主要得益于该类材料独特的结构特征。MOFs材料的结构较一般半导体复杂，结构中包含有机配体和金属离子或氧团簇，它们之间相互连接，通过配位作用形成一种可以向外无线延展的骨架结构[48]。MOFs材料的结构如图1-4所示。MOFs材料由于特殊的结构组成，同时具备有机和无机材料的一些性质，在应用于光催化时具有独特的优势。首先，MOFs材料的比表面积比一般材料大，为大量活性位点和反应物的充分接触提供了基矗其次，MOFs材料中存在大量的孔，而且这些孔结构的排列是有序的，反应底物很容易进入到这些孔道中与活性位点发生反应。最后，这类材料可以通过改变结构组成来实现特定的催化反应，灵活性高[49]。目前，MOFs材料在CO2还原[50,51]、降解有机污染物[52]、光解水[53,54]等方面都已经取得一定的进展，但是这类材料自身水稳定性较差也限制了其在光催化领域更好的应用。图1-4MOFs材料结构示意图[55]
【参考文献】：
期刊论文
[1]二氧化钛光催化剂改性研究进展[J]. 朱佳新,熊裕华,郭锐. 无机盐工业. 2020(03)
[2]半导体光催化分解水的析氢效率研究[J]. 郭丽君,李瑞,刘建新,席庆,樊彩梅. 化学进展. 2020(01)
[3]光催化固氮:人工光合成的新途径（英文）[J]. 李仁贵. 催化学报. 2018(07)
[4]SrCaBi4Ti5O18-BiMeO+3（Me=Ga,Mn）高温无铅压电陶瓷的制备及性能[J]. 李程,胡杰文,王元立,李宁,郝继功. 材料科学与工程学报. 2018(01)
[5]改性g-C3N4在光催化领域的研究进展[J]. 林江,毛晓妍,金成丽,王玉新,奚立民,陶雪芬,金银秀. 化工科技. 2017(05)
[6]类石墨相C3N4光催化剂的制备及改性研究进展[J]. 陈秋丽,彭富昌,刘双,刘刚,吴玉珏,刘万加. 化工技术与开发. 2017(09)
[7]铁电材料光催化活性的研究进展[J]. 吴化平,令欢,张征,李研彪,梁利华,柴国钟. 物理学报. 2017(16)
[8]球形Bi4Ti3O12制备及其可见光催化性能[J]. 高晓明,代源,张裕,王子航,付峰. 无机化学学报. 2017(03)
[9]碳酸锶复合物的可见光催化性能研究[J]. 王亚茜,傅敏,吴四维. 功能材料. 2016(S2)
[10]铋系光催化剂的形貌调控与表面改性研究进展[J]. 赫荣安,曹少文,余家国. 物理化学学报. 2016(12)
博士论文
[1]系列金属有机骨架材料的设计、制备及光催化分解水性能的研究[D]. 安阳.山东大学 2019
[2]层状钙钛矿铁电氧化物的制备及其光催化性能研究[D]. 殷小丰.中国科学技术大学 2018
[3]类钙钛矿氧化物纳米材料的制备及其光催化性能研究[D]. 徐磊.苏州大学 2018
[4]铋系光催化剂的设计合成及其光催化性能研究[D]. 吕华.河南师范大学 2018
[5]铋系光催化剂的制备、修饰及光催化性能研究[D]. 王克.河北工业大学 2017
[6]Sr2Bi4Ti5O18基铁电陶瓷的制备及性能研究[D]. 张丰庆.山东大学 2016
[7]TiO2表面活性位调控及其对气相甲苯吸附和光催化降解的影响[D]. 张帆.中国科学技术大学 2015
[8]N-X共掺ZnO薄膜p型导电的形成机制与稳定性研究[D]. 李万俊.重庆大学 2015
[9]Bi4Ti3O12铁电纳米材料的水热/溶剂热法可控合成及性能表征[D]. 王芳.湘潭大学 2014
[10]新型层状钙钛矿氧化物的合成和结构表征[D]. 梁振华.中国科学技术大学 2009
硕士论文
[1]钙钛矿型MSnO3（Ca,Sr,Ba）纳米材料的两步固相化学合成及光催化性能研究[D]. 张新华.新疆大学 2019
[2]二氧化钛光催化剂的制备、改性及光催化性能研究[D]. 秦锐.安徽大学 2019
[3]高效铋系光催化材料的设计合成及性能调控[D]. 宋健.安徽理工大学 2018
[4]铋系光催化材料的合成及其光催化性能研究[D]. 宋一卿.河南师范大学 2018
[5]Bi系光催化异质结的制备与研究[D]. 黄国游.长沙理工大学 2018
[6]铋系可见光响应纳米材料的合成及其光催化降解抗生素性能研究[D]. 殷秉歆.江苏大学 2018
[7]钛酸铋系列化合物的制备、改性及其可见光催化性能研究[D]. 钱坤.江苏大学 2018
[8]水质条件对光催化降解医药类物质卡马西平的影响研究[D]. 韩海霞.西安建筑科技大学 2018
[9]Ca和Nb离子掺杂对BiFeO3晶体结构、光学和磁学性能的影响[D]. 冼慧敏.华南理工大学 2017
[10]铋系光催化材料的制备及其性能的研究[D]. 张鹏.河南师范大学 2017
本文编号：3519367
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