含钯纳米颗粒的中空介孔二氧化硅纳米反应器的可控制备及其在醇类选择性氧化中的应用
发布时间：2021-12-10 08:24
本论文旨在研究含钯中空介孔纳米二氧化硅反应器（Pd@HMSNs）的可控合成,并将其用于应用各种醇类的选择性氧化反应中。实验表明:Pd@HMSNs中介孔结构有利于传质阻力的消除;活性颗粒位于大的空腔中提高了反应物与催化活性组分的接触,从而加快了反应速率;二氧化硅壳层的存在很好地保护了内部活性组分,限制了活性组分的流失,提高了催化剂的稳定性。具体研究内容如下:（1）Pd@HMSNs的可控制备。本文采用以一种新型胶束为模版,然后将二氧化硅沉积在胶束上,接着通过焙烧以及还原等后处理来制备Pd@HMSNs。这种新型胶束主要通过钯离子、三齿配体（三个吡啶二羧酸接在苯环上,L3）以及带正电的二嵌段聚合物（P2MVP128-b-PEO477）通过静电自组装形成。XRD、BET以及TEM等一系列技术证明了合成的材料具有中空介孔结构,且在空腔内部包裹着钯纳米颗粒。所制备的Pd@HMSNs 比表面积为498 m2/g,平均孔径为7.7 nm,钯的负载量为3.0 wt%。（2）Pd@HMSNs在各种醇类选择性氧化制备相应醛类的应用。在苯甲醇的选择性氧化制备苯甲醛的催化反应中,在600℃条件下焙烧,300℃下进...
【文章来源】：华东理工大学上海市 211工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：72 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
图１．１硬模板合成法示意图??
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华东理工大学工程硕士学位论文?第顶??Ｉｍｐｒｅｇｎａｔｉｏｎ?Ｅｔｃｈｉｎ９?＾ＪＪ＾Ｆｎａ＾＾ｈｅｎｅ??Ｓｉｌｉｃａ／ｓｐａｃｔ／ｍｅ？ｏｐｏｒｏｕｆ－?ｔＵｋａ?ｔｐｈｃｒｔ％?Ｓｉｌｉｃａ／？｜Ｍｃ＜＾ＨＫ（Ｖｉｎｒｓ〇ｆＭｒｏｕ？－ＭＢ（＇?％ｐｈｒｒｒｔ?Ｎａｎｏｓｎａｐｈｃｔｉｃ＾ｃｏｎｔｔｒｕｃｌｅｄ?ｈｏｌｌ＜ｗ??（Ｔｅｍｐｌａｔｅ）?ｃａｒｂｏｎ?ｃｐｈｒｒｎ?（Ｎ＜？ｌｉｒｔ）??图１．５?ＮＧＨＣ的合成示意图１５１１??Ｆｉｇ．?１．５?Ｓｃｈｅｍａｔｉｃ?ｉｌｌｕｓｔｒａｔｉｏｎ?ｏｆ?ｔｈｅ?ｆａｂｒｉｃａｔｉｏｎ?ｏｆ?ＮＧＨＣｓ?卜１１??（３）其他硬模板??除了聚合物和二氧化硅之外，许多其他类型的材料（例如碳球，金属纳米颗粒，陶??瓷，无机盐，金属有机骨架和某些天然材料）己用作合成中空介孔纳米材料的硬模板，??在形成核壳结构之后，模板可以通过化学蚀刻等方法除去，从而得到相应的中空结构。??碳球因其低成本和易于去除的优点而被广泛用作硬模板，而且表面疏松多孔的碳球可以??吸收许多前驱体并促进壳形成过程。当将金属纳米颗粒用作硬模板时，主要有两种途径??用于制造中空纳米结构。第一种途径是首先制造金属壳核－壳纳米结构，然后通过各种??蚀刻方法去除金属核，而留下中空壳［５２１。另一种途径是利用电流置换反应来制造中空结??构，其中金属纳米颗粒用作牺牲性支架，并在反应过程中被部分或完全去除［５３１。天然存??在的材料也可以作为硬模板来合成中空纳米结构。与人工合成的材料相比，天然材料储??量丰富，价格更低。Ｇｈａｄｉｒｉ等［５４】报道了通过模板化天然纤维素纤维合成纳米结构的二??氧化钛（Ｔｉ〇２）
【参考文献】：
期刊论文
[1]Advanced functional nanomaterials with microemulsion phase[J]. LI Wei1,2*,XU Peng1,3,ZHOU HuaCong1,3,YANG LiangRong1 & LIU HuiZhou1* 1Key Laboratory of Green Process and Engineering,Institute of Process Engineering,Chinese Academy of Sciences,Beijing 100190,China;2 Department of Chemistry,Capital Normal University,Beijing 100048,China;3 Graduate University of the Chinese Academy of Sciences,Beijing 100039,China. Science China（Technological Sciences）. 2012(02)
本文编号：3532242
【文章来源】：华东理工大学上海市 211工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：72 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
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华东理工大学工程硕士学位论文?第顶??Ｉｍｐｒｅｇｎａｔｉｏｎ?Ｅｔｃｈｉｎ９?＾ＪＪ＾Ｆｎａ＾＾ｈｅｎｅ??Ｓｉｌｉｃａ／ｓｐａｃｔ／ｍｅ？ｏｐｏｒｏｕｆ－?ｔＵｋａ?ｔｐｈｃｒｔ％?Ｓｉｌｉｃａ／？｜Ｍｃ＜＾ＨＫ（Ｖｉｎｒｓ〇ｆＭｒｏｕ？－ＭＢ（＇?％ｐｈｒｒｒｔ?Ｎａｎｏｓｎａｐｈｃｔｉｃ＾ｃｏｎｔｔｒｕｃｌｅｄ?ｈｏｌｌ＜ｗ??（Ｔｅｍｐｌａｔｅ）?ｃａｒｂｏｎ?ｃｐｈｒｒｎ?（Ｎ＜？ｌｉｒｔ）??图１．５?ＮＧＨＣ的合成示意图１５１１??Ｆｉｇ．?１．５?Ｓｃｈｅｍａｔｉｃ?ｉｌｌｕｓｔｒａｔｉｏｎ?ｏｆ?ｔｈｅ?ｆａｂｒｉｃａｔｉｏｎ?ｏｆ?ＮＧＨＣｓ?卜１１??（３）其他硬模板??除了聚合物和二氧化硅之外，许多其他类型的材料（例如碳球，金属纳米颗粒，陶??瓷，无机盐，金属有机骨架和某些天然材料）己用作合成中空介孔纳米材料的硬模板，??在形成核壳结构之后，模板可以通过化学蚀刻等方法除去，从而得到相应的中空结构。??碳球因其低成本和易于去除的优点而被广泛用作硬模板，而且表面疏松多孔的碳球可以??吸收许多前驱体并促进壳形成过程。当将金属纳米颗粒用作硬模板时，主要有两种途径??用于制造中空纳米结构。第一种途径是首先制造金属壳核－壳纳米结构，然后通过各种??蚀刻方法去除金属核，而留下中空壳［５２１。另一种途径是利用电流置换反应来制造中空结??构，其中金属纳米颗粒用作牺牲性支架，并在反应过程中被部分或完全去除［５３１。天然存??在的材料也可以作为硬模板来合成中空纳米结构。与人工合成的材料相比，天然材料储??量丰富，价格更低。Ｇｈａｄｉｒｉ等［５４】报道了通过模板化天然纤维素纤维合成纳米结构的二??氧化钛（Ｔｉ〇２）
【参考文献】：
期刊论文
[1]Advanced functional nanomaterials with microemulsion phase[J]. LI Wei1,2*,XU Peng1,3,ZHOU HuaCong1,3,YANG LiangRong1 & LIU HuiZhou1* 1Key Laboratory of Green Process and Engineering,Institute of Process Engineering,Chinese Academy of Sciences,Beijing 100190,China;2 Department of Chemistry,Capital Normal University,Beijing 100048,China;3 Graduate University of the Chinese Academy of Sciences,Beijing 100039,China. Science China（Technological Sciences）. 2012(02)
本文编号：3532242
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