Pd-M（Ce、Ca、Fe、Na）/γ-Al 2 O 3 催化2,5-二氢呋喃加氢性能
发布时间：2021-12-17 01:33
目前工业中制备的四氢呋喃（THF）含有难以除去的二氢呋喃（DHF,分2,3-二氢呋喃与2,5-二氢呋喃）,不仅对THF的聚合过程会造成不利影响,同时,会引起聚合物色度偏高,品质变差,不利于在下游市场的应用。研究发现通过催化加氢方法将DHF加氢转化为THF,不仅可以减少THF中难以精馏脱除的DHF的含量,提高THF纯度,而且能进一步增加产品的收率,从而有效提高生产经济效益。近年来,研究者开展了Ni、Pd基催化剂对有机化合物中的C=C键加氢性能方面的相关研究,发现在低温条件下,Pd基催化剂具有活性高的特点,是最适宜的DHF加氢催化剂。然而,Pd催化下的双键异构以及氢解导致加氢不彻底或产生新副产物,仍是需要解决的关键问题。针对上述存在的问题,本工作以2,5-DHF加氢为探针反应,研究助剂、反应条件对Pd基催化剂加氢反应性能影响,得到有关催化剂表面化学性质与DHF中的C=C键加氢之间的关系规律,以获得高活性、高选择性的加氢催化剂。主要研究内容包括:1、通过分步浸渍法制备了Pd含量为0.3%,M含量为3.0%的Pd-M（Ce、Ca、Fe）/γ-Al2O3
【文章来源】：山西大学山西省
【文章页数】：68 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
电催化氢化糠醛机理
Pd-M(Ce、Ca、Fe、Na)/γ-Al2O3催化2,5-二氢呋喃加氢性能8图1.7在Pd/TiO2上光催化加氢Figure.1.7PhotocatalytichydrogenationonPd/TiO2图1.7显示了呋喃在Pd/TiO2上光催化加氢制备THF的反应过程：在紫外光照射下，TiO2的导带和价带中形成了光电子和H+；H+被光电子还原，从而Pd粒子上形成活性氢物种，对呋喃的两个C=C双键连续加氢，从而形成THF。焦志峰[59]采用Pd/SiC催化剂对呋喃的光催化加氢，在室温，氢压1MPa条件，反应2.5h，呋喃转换率达到99%，TOF值为70h-1。其反应机理为：SiC表面上的空穴与H2作用，使氢气活化，产生活性H+。H+经反氢溢流迁移到Pd纳米粒子上，对呋喃环上的两个C=C双键加氢，生成THF。图1.8Pd/SiC光催化呋喃氢化的机理Figure.1.8MechanismofPd/SiCphotocatalyticfuranhydrogenationLi等[60]对生物质糠醛在Pd-HAP（羟磷灰石）催化剂上加氢，其中Pd与HAP之间的有序效应促进了Pd纳米团簇的稳定和高分散，H2能更好地被活化。图1.9Pd-HAP催化剂对于糠醛的选择性氢化Figure.1.9SelectivehydrogenationoffurfuralbyPd-HAPcatalyst
Pd-M(Ce、Ca、Fe、Na)/γ-Al2O3催化2,5-二氢呋喃加氢性能8图1.7在Pd/TiO2上光催化加氢Figure.1.7PhotocatalytichydrogenationonPd/TiO2图1.7显示了呋喃在Pd/TiO2上光催化加氢制备THF的反应过程：在紫外光照射下，TiO2的导带和价带中形成了光电子和H+；H+被光电子还原，从而Pd粒子上形成活性氢物种，对呋喃的两个C=C双键连续加氢，从而形成THF。焦志峰[59]采用Pd/SiC催化剂对呋喃的光催化加氢，在室温，氢压1MPa条件，反应2.5h，呋喃转换率达到99%，TOF值为70h-1。其反应机理为：SiC表面上的空穴与H2作用，使氢气活化，产生活性H+。H+经反氢溢流迁移到Pd纳米粒子上，对呋喃环上的两个C=C双键加氢，生成THF。图1.8Pd/SiC光催化呋喃氢化的机理Figure.1.8MechanismofPd/SiCphotocatalyticfuranhydrogenationLi等[60]对生物质糠醛在Pd-HAP（羟磷灰石）催化剂上加氢，其中Pd与HAP之间的有序效应促进了Pd纳米团簇的稳定和高分散，H2能更好地被活化。图1.9Pd-HAP催化剂对于糠醛的选择性氢化Figure.1.9SelectivehydrogenationoffurfuralbyPd-HAPcatalyst
【参考文献】：
期刊论文
[1]Ce在负载Pd催化苯酚氧化羰基化合成碳酸二苯酯反应中的作用[J]. 王志苗,张洪起,周立超,李芳,薛伟,王延吉. 化工学报. 2019(12)
[2]Pt/Hβ临氢异构化催化剂及其还原条件研究[J]. 张孔远,崔程鑫,陈彦飞,付兴旺,刘晨光. 石油炼制与化工. 2019(01)
[3]Pd/Ca-Al2O3催化剂的制备及其C5抽余油加氢反应性能研究[J]. 何龙,冯靓婧,赵存胜. 石油炼制与化工. 2018(09)
[4]双金属催化剂Pd-Coy/Al2O3的协同催化性能研究[J]. 谢继阳,王红琴,周伟,初铭月,安霓虹,戴云生. 贵金属. 2018(03)
[5]金属改性Pd/Al2O3对煤矿乏风催化氧化性能的影响[J]. 刘钰琛,张军营,赵永椿,郑楚光. 环境工程学报. 2018(01)
[6]助剂对Pd/γ-Al2O3催化剂一步法合成二甲醚反应稳定性的影响[J]. 褚睿智,徐婷婷,孟献梁,吴国光,侯文心. 化工进展. 2016(08)
[7]丁二烯乙酰氧基化法制备BDO[J]. 乙醛醋酸化工. 2014 (09)
[8]添加剂在加氢精制催化剂中作用的研究进展[J]. 张韶平,殷长龙,赵蕾艳,王晓,柳云骐,刘晨光. 石油化工. 2013(02)
[9]四氢呋喃生产工艺技术比较[J]. 丁家万,张明明. 河北化工. 2011(10)
[10]碳碳双键催化加氢的研究进展[J]. 武文涛,支国. 化学研究. 2011(02)
博士论文
[1]高分散负载型金属催化剂的制备及其加氢性能研究[D]. 冯俊婷.北京化工大学 2010
硕士论文
[1]顺酐液相催化加氢的研究[D]. 李国丽.北京化工大学 2016
[2]负载型磷化钨催化剂的制备、表征和加氢精制性能[D]. 李瑞达.东北石油大学 2015
[3]Pd/SiC光催化呋喃类化合物加氢的研究[D]. 焦志锋.太原理工大学 2015
[4]碳负载钌催化剂的制备及其加氢性能研究[D]. 马瑶.浙江大学 2015
[5]新型固载化Rh金属催化剂的制备及其在对氨基苯甲酸加氢反应中的应用[D]. 申群兵.河北工业大学 2003
本文编号：3539166
【文章来源】：山西大学山西省
【文章页数】：68 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
电催化氢化糠醛机理
Pd-M(Ce、Ca、Fe、Na)/γ-Al2O3催化2,5-二氢呋喃加氢性能8图1.7在Pd/TiO2上光催化加氢Figure.1.7PhotocatalytichydrogenationonPd/TiO2图1.7显示了呋喃在Pd/TiO2上光催化加氢制备THF的反应过程：在紫外光照射下，TiO2的导带和价带中形成了光电子和H+；H+被光电子还原，从而Pd粒子上形成活性氢物种，对呋喃的两个C=C双键连续加氢，从而形成THF。焦志峰[59]采用Pd/SiC催化剂对呋喃的光催化加氢，在室温，氢压1MPa条件，反应2.5h，呋喃转换率达到99%，TOF值为70h-1。其反应机理为：SiC表面上的空穴与H2作用，使氢气活化，产生活性H+。H+经反氢溢流迁移到Pd纳米粒子上，对呋喃环上的两个C=C双键加氢，生成THF。图1.8Pd/SiC光催化呋喃氢化的机理Figure.1.8MechanismofPd/SiCphotocatalyticfuranhydrogenationLi等[60]对生物质糠醛在Pd-HAP（羟磷灰石）催化剂上加氢，其中Pd与HAP之间的有序效应促进了Pd纳米团簇的稳定和高分散，H2能更好地被活化。图1.9Pd-HAP催化剂对于糠醛的选择性氢化Figure.1.9SelectivehydrogenationoffurfuralbyPd-HAPcatalyst
Pd-M(Ce、Ca、Fe、Na)/γ-Al2O3催化2,5-二氢呋喃加氢性能8图1.7在Pd/TiO2上光催化加氢Figure.1.7PhotocatalytichydrogenationonPd/TiO2图1.7显示了呋喃在Pd/TiO2上光催化加氢制备THF的反应过程：在紫外光照射下，TiO2的导带和价带中形成了光电子和H+；H+被光电子还原，从而Pd粒子上形成活性氢物种，对呋喃的两个C=C双键连续加氢，从而形成THF。焦志峰[59]采用Pd/SiC催化剂对呋喃的光催化加氢，在室温，氢压1MPa条件，反应2.5h，呋喃转换率达到99%，TOF值为70h-1。其反应机理为：SiC表面上的空穴与H2作用，使氢气活化，产生活性H+。H+经反氢溢流迁移到Pd纳米粒子上，对呋喃环上的两个C=C双键加氢，生成THF。图1.8Pd/SiC光催化呋喃氢化的机理Figure.1.8MechanismofPd/SiCphotocatalyticfuranhydrogenationLi等[60]对生物质糠醛在Pd-HAP（羟磷灰石）催化剂上加氢，其中Pd与HAP之间的有序效应促进了Pd纳米团簇的稳定和高分散，H2能更好地被活化。图1.9Pd-HAP催化剂对于糠醛的选择性氢化Figure.1.9SelectivehydrogenationoffurfuralbyPd-HAPcatalyst
【参考文献】：
期刊论文
[1]Ce在负载Pd催化苯酚氧化羰基化合成碳酸二苯酯反应中的作用[J]. 王志苗,张洪起,周立超,李芳,薛伟,王延吉. 化工学报. 2019(12)
[2]Pt/Hβ临氢异构化催化剂及其还原条件研究[J]. 张孔远,崔程鑫,陈彦飞,付兴旺,刘晨光. 石油炼制与化工. 2019(01)
[3]Pd/Ca-Al2O3催化剂的制备及其C5抽余油加氢反应性能研究[J]. 何龙,冯靓婧,赵存胜. 石油炼制与化工. 2018(09)
[4]双金属催化剂Pd-Coy/Al2O3的协同催化性能研究[J]. 谢继阳,王红琴,周伟,初铭月,安霓虹,戴云生. 贵金属. 2018(03)
[5]金属改性Pd/Al2O3对煤矿乏风催化氧化性能的影响[J]. 刘钰琛,张军营,赵永椿,郑楚光. 环境工程学报. 2018(01)
[6]助剂对Pd/γ-Al2O3催化剂一步法合成二甲醚反应稳定性的影响[J]. 褚睿智,徐婷婷,孟献梁,吴国光,侯文心. 化工进展. 2016(08)
[7]丁二烯乙酰氧基化法制备BDO[J]. 乙醛醋酸化工. 2014 (09)
[8]添加剂在加氢精制催化剂中作用的研究进展[J]. 张韶平,殷长龙,赵蕾艳,王晓,柳云骐,刘晨光. 石油化工. 2013(02)
[9]四氢呋喃生产工艺技术比较[J]. 丁家万,张明明. 河北化工. 2011(10)
[10]碳碳双键催化加氢的研究进展[J]. 武文涛,支国. 化学研究. 2011(02)
博士论文
[1]高分散负载型金属催化剂的制备及其加氢性能研究[D]. 冯俊婷.北京化工大学 2010
硕士论文
[1]顺酐液相催化加氢的研究[D]. 李国丽.北京化工大学 2016
[2]负载型磷化钨催化剂的制备、表征和加氢精制性能[D]. 李瑞达.东北石油大学 2015
[3]Pd/SiC光催化呋喃类化合物加氢的研究[D]. 焦志锋.太原理工大学 2015
[4]碳负载钌催化剂的制备及其加氢性能研究[D]. 马瑶.浙江大学 2015
[5]新型固载化Rh金属催化剂的制备及其在对氨基苯甲酸加氢反应中的应用[D]. 申群兵.河北工业大学 2003
本文编号：3539166
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