Fe_3O_4及CoFe_2O_4磁性纳米粒子催化过氧化氢降解有机污染物

发布时间：2017-05-10 04:14

  本文关键词：Fe_3O_4及CoFe_2O_4磁性纳米粒子催化过氧化氢降解有机污染物，由笔耕文化传播整理发布。

【摘要】：随着各行业的快速发展,我国废水产生量不断增大。很多废水中含有有毒有害的难降解有机污染物,给人类和环境的健康发展带来了严重的危害。本文选择印染废水中可能存在的含氮染料罗丹明B为模型,以高级氧化法中的非均相类Fenton法处理。采用水热法合成Fe3O4和CoFe2O4磁性纳米粒子,并使用X-射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、高分辨透射电子显微镜(HRTEM)、X-射线光电子能谱(XPS)、N2吸附-脱附、震动样品磁强计(VSM)等进行表征。将制备的Fe3O4和CoFe2O4纳米粒子用于催化H2O2降解罗丹明B,并研究了反应的影响因素、机理以及两种纳米粒子的稳定性和可重复利用性。在Fe3O4纳米粒子催化H2O2降解罗丹明B的研究中,当罗丹明B的初始浓度为20 mg·L-1时,室温下反应的最佳条件如下:pH值为7.00,Fe3O4纳米粒子用量为1.2 g·L-1,H2O2用量为140 mmol·L-1。最佳条件下6h内罗丹明B能够被完全移除,总有机碳的去除率为38.20%。以超声辅助反应或反应温度升高时,反应速率显著增大。当以纯水替代缓冲溶液时,反应速率未发生改变,降低了反应的条件限制。在反应机理方面,反应中有羟基自由基的参与,没有电子转移机制的存在。在可重复利用性和稳定性方面,反应后的Fe3O4纳米粒子结晶性略有降低,但结构和组成未发生改变,稳定性良好;循环利用5次时,即使有纳米粒子损失的影响,相对活性仍能保持80.47%,具备一定的可重复利用性。在CoFe2O4纳米粒子催化H2O2降解罗丹明B的研究中,室温下的最佳反应条件如下:pH值为7.50,CoFe2O4纳米粒子用量为0.3 g·L-1,H2O2用量为140mmol·L-1。最佳条件下6h内罗丹明B能够被完全移除,总有机碳(TOC)的去除率为42.72%。以超声辅助反应或反应温度升高时,反应速率亦能显著增大。除降解RhB外,该体系也能用于降解含2,4-D和氯嘧磺隆的有机废水,并且有着较高的去除率。在反应机理方面,反应体系中有羟基自由基、超氧自由基和单线态氧的参与,存在电子转移机制,反应中RhB的有效移除来自于多种因素的共同作用,主要贡献来自于羟基自由基和超氧自由基,分别为33.47%和51.06%。在稳定性和可重复利用性方面,反应后的CoFe2O4纳米粒子结构和组成未发生改变,结晶性也未发现明显变化,具有优秀的稳定性;循环利用5次,在含纳米粒子损失影响的情况下,仍有90.65%的相对活性,具有良好的可重复利用性。
【关键词】：非均相类Fenton 磁性纳米粒子 催化剂 降解 水处理
【学位授予单位】：哈尔滨工业大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2015
【分类号】：X703;O621.251
【目录】：

• 摘要4-5
• Abstract5-10
• 第1章 绪论10-20
• 1.1 课题研究的背景和意义10-11
• 1.2 纳米材料催化降解水中有机污染物的研究进展11-15
• 1.2.1 光催化降解有机污染物12
• 1.2.2 电化学催化降解有机污染物12-13
• 1.2.3 微波辅助降解有机污染物13-14
• 1.2.4 湿式氧化法催化降解有机污染物14-15
• 1.2.5 其他方法催化降解有机污染物15
• 1.3 非均相类Fenton法降解有机污染物的研究现状15-18
• 1.3.1 零价铁纳米粒子15-16
• 1.3.2 金属氧化物纳米粒子16-17
• 1.3.3 含碳纳米复合材料17-18
• 1.3.4 其他纳米材料18
• 1.4 课题主要研究的目的和意义18-19
• 1.5 本文主要研究内容19-20
• 第2章 实验部分20-31
• 2.1 实验试剂和仪器设备20-22
• 2.1.1 实验试剂20-21
• 2.1.2 实验仪器设备21-22
• 2.2 材料制备方法22
• 2.2.1 Fe_3O_4纳米粒子的制备22
• 2.2.2 CoFe_2O_4纳米粒子的制备22
• 2.3 材料表征方法22-24
• 2.3.1 X-射线粉末衍射(XRD)22-23
• 2.3.2 扫描电子显微镜(SEM)23
• 2.3.3 透射电子显微镜(TEM)23
• 2.3.4 X-射线光电子能谱（XPS）23
• 2.3.5 N_2吸附-脱附23
• 2.3.6 磁性能测试（VSM）23-24
• 2.4 Fe_3O_4纳米粒子催化H_2O_2降解罗丹明B的研究方法24-27
• 2.4.1 Fe_3O_4纳米粒子催化H_2O_2降解罗丹明B24-26
• 2.4.2 Fe_3O_4纳米粒子的稳定性和可重复利用性研究26
• 2.4.3 Fe_3O_4纳米粒子催化H_2O_2降解有机污染物机理的研究26-27
• 2.5 CoFe_2O_4纳米粒子催化H_2O_2降解有机污染物的研究方法27-31
• 2.5.1 CoFe_2O_4纳米粒子催化H_2O_2降解罗丹明B27-28
• 2.5.2 CoFe_2O_4纳米粒子催化H_2O_2降解 2,4-D和氯嘧磺隆28
• 2.5.3 CoFe_2O_4纳米粒子的稳定性和可重复利用性研究28-29
• 2.5.4 CoFe_2O_4纳米粒子催化H_2O_2降解有机污染物机理的研究29-31
• 第3章 Fe_3O_4纳米粒子的制备及其催化H_2O_2降解罗丹明B的研究31-48
• 3.1 引言31
• 3.2 Fe_3O_4纳米粒子的制备和表征31-36
• 3.2.1 不同方法制备Fe_3O_4纳米粒子31-32
• 3.2.2 X-射线衍射(XRD)表征32
• 3.2.3 扫描电子显微镜(SEM)表征32-33
• 3.2.4 透射电子显微镜(TEM)表征33-34
• 3.2.5 X-射线光电子能谱(XPS)表征34
• 3.2.6 N2吸附-脱附表征34-35
• 3.2.7 磁性质（VSM）表征35-36
• 3.3 Fe_3O_4纳米粒子催化H_2O_2降解RhB36-43
• 3.3.1 Fe_3O_4纳米粒子催化活性的验证36-37
• 3.3.2 罗丹明B初始浓度的确定37
• 3.3.3 不同方法制得Fe_3O_4纳米粒子活性比较37-38
• 3.3.4 制备过程中蛋清对Fe_3O_4纳米粒子催化活性的影响38-39
• 3.3.5 pH值对Fe_3O_4纳米粒子催化活性的影响39
• 3.3.6 Fe_3O_4纳米粒子用量对RhB移除率的影响39-40
• 3.3.7 H_2O_2浓度对RhB移除率的影响40-41
• 3.3.8 温度对RhB移除速率的影响41-42
• 3.3.9 超声辅助及在纯水中降解42
• 3.3.10总有机碳的移除42-43
• 3.4 Fe_3O_4纳米粒子的稳定性和可重复利用性43-45
• 3.4.1 Fe_3O_4纳米粒子的稳定性43-44
• 3.4.2 Fe_3O_4纳米粒子的可重复利用性44-45
• 3.5 Fe_3O_4纳米粒子催化H_2O_2降解有机污染物机理的探究45-46
• 3.5.1 羟基自由基的检测45-46
• 3.5.2 电子转移机制的探究46
• 3.6 本章小结46-48
• 第4章 CoFe_2O_4纳米粒子的制备及其催化H_2O_2降解有机污染物的研究48-66
• 4.1 引言48
• 4.2 CoFe_2O_4纳米粒子的制备和表征48-52
• 4.2.1 CoFe_2O_4纳米粒子的制备48
• 4.2.2 X-射线衍射(XRD)表征48-49
• 4.2.3 扫描电子显微镜(SEM)表征49
• 4.2.4 透射电子显微镜(TEM)表征49-50
• 4.2.5 X-射线光电子能谱(XPS)表征50-51
• 4.2.6 N_2吸附-脱附表征51-52
• 4.2.7 磁性质（VSM）表征52
• 4.3 CoFe_2O_4纳米粒子催化H_2O_2降解RhB52-57
• 4.3.1 CoFe_2O_4纳米粒子催化活性的验证52-53
• 4.3.2 pH值对CoFe_2O_4纳米粒子催化活性的影响53-54
• 4.3.3 CoFe_2O_4纳米粒子用量对RhB移除速率的影响54
• 4.3.4 H_2O_2浓度对RhB移除速率的影响54-55
• 4.3.5 温度对RhB移除速率的影响55-56
• 4.3.6 超声对RhB移除速率的影响56
• 4.3.7 总有机碳的移除56-57
• 4.4 CoFe_2O_4纳米粒子催化H_2O_2降解 2,4-D和氯嘧磺隆57-58
• 4.5 CoFe_2O_4纳米粒子的稳定性和可重复利用性58-60
• 4.5.1 CoFe_2O_4纳米粒子的稳定性58-59
• 4.5.2 CoFe_2O_4纳米粒子的可重复利用性59-60
• 4.6 CoFe_2O_4纳米粒子催化H_2O_2降解有机污染物机理的探究60-64
• 4.6.1 羟基自由基的检测60-61
• 4.6.2 超氧自由基的检测61-62
• 4.6.3 pH对自由基产生量的影响62-63
• 4.6.4 电子转移机制的探究63-64
• 4.6.5 不同活性物质或机制对RhB移除的贡献率研究64
• 4.7 本章小结64-66
• 结论66-68
• 参考文献68-76
• 致谢76

【参考文献】

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2 李国强;杨建君;何家洪;宋仲容;徐强;;分光光度法测定铁(Ⅲ)的研究进展[J];冶金分析;2014年01期

3 封志明;杨艳昭;游珍;;中国人口分布的水资源限制性与限制度研究[J];自然资源学报;2014年10期

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1 于瀛秀;碳化钛纳米复合材料制备及其电催化性能[D];大连理工大学;2013年

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