甲烷脱氢聚合制高碳烃镍—钴/HZSM-5催化剂的研究

发布时间：2021-12-31 02:49

　　本文对甲烷脱氢聚合制高碳烃（芳烃）的镍-钴/HZSM-5催化剂进行了制备和表征。采用浸渍法和硝酸镍、硝酸钴及HZSM-5为原料,通过混合、浸渍、脱水、干燥、焙烧和加氢还原,制备了不同摩尔比的钴-镍/HZSM-5催化剂。XRD分析表明,反应前催化剂在20（°）为37.42和43.57处的衍射峰为Ni2+和NiO;在8.24、9.16、23.37和23.95处的衍射峰为镍和钴合金NiCo2O4。而反应后催化剂的镍钴和分子筛衍射峰均消失,2θ（°）在22.4、36.2、39.8和48.6附近形成新的衍射峰,推断为催化剂表面碳化物的生成。TG-DTG结果显示,从25℃升至300℃时,反应前催化剂的转化率α为0.87-9.09%,表明存在质量损失;而反应后催化剂的转化率为0.04-1.90%,当从300℃升至600℃时,转化率α为9.09-10.36%,失重开始减缓。可见反应前催化剂的质量损失为反应后的4-5倍,这是由于反应前吸附在催化剂中的杂质的损失或分子筛的不稳定性。分子筛中的挥发物由于在固定床中反应后催化剂孔道的甲烷气体夹带而减少。在700℃和空气气氛下,反应后催化剂的最大转化率为41.4... 

【文章来源】：安徽理工大学安徽省

【文章页数】：71 页

【学位级别】：硕士

【文章目录】：
摘要
Abstract
引言
1 绪论
    1.1 研究背景
    1.2 甲烷活化
        1.2.1 甲烷高温均裂活化
        1.2.2 金属催化剂对甲烷活化的影响
        1.2.3 超强酸对甲烷的活化
        1.2.4 氧化物对甲烷的活化
    1.3 甲烷转化制高碳烃的技术进展
    1.4 甲烷间接转化制高碳烃
        1.4.1 费-托合成
        1.4.2 以单质溴为溴源
        1.4.3 以HBr为溴源
        1.4.4 等离子体甲烷转化制高碳烃
        1.4.5 等离子体用于甲烷转化
        1.4.6 其它等离子体甲烷转化制烷烃
    1.5 甲烷直接转化制高碳烃
        1.5.1 甲烷氧化偶联制乙烯
        1.5.2 甲烷经甲醇、甲醛制高碳烃
        1.5.3 甲烷无氧芳构化
        1.5.4 甲烷芳构化Mo/HAHZSM-5催化剂的研究进展
        1.5.5 催化剂的积炭失活与再生
        1.5.6 Ni改性Mo-Co/HZSM-5催化剂
    1.6 甲烷无氧脱氢制高碳烃反应热力学和动力学
    1.7 甲烷脱氢聚合制高碳烃的反应机理
    1.9 课题研究的意义和内容
2 实验部分
    2.1 试剂及仪器
        2.1.1 实验试剂
        2.1.2 实验仪器
    2.2 实验原理
        2.2.1 实验原理
        2.2.2 催化剂的制备
    2.3 催化剂的表征
        2.3.1 X-射线衍射分析
        2.3.2 红外光谱分析
        2.3.3 X射线光电子能谱
        2.3.4 透射电镜
        2.3.5 热重分析
        2.3.6 催化剂的活性评价
    2.4 实验步骤
    2.5 活性测定
3 Ni-Co/HZSM-5催化剂的活性评价
    3.1 不同催化剂对甲烷转化活性的影响
    3.2 Ni-Co金属含量对CH_4转化率的影响
    3.3 反应温度对甲烷转化率的影响
    3.4 气体空速对甲烷转化率的影响
    3.5 气相色谱对产物的分析
    3.6 Ni-Co/HZSM-5双功能催化剂的反应活性评价
4 Ni-Co/HZSM-5双功能催化剂的表征
    4.1 XRD
    4.2 TG-DSC
    4.3 TEM
    4.4 XPS
    4.5 FT-IR
5 结论
参考文献
致谢
作者简介及读研期间主要科研成果



本文编号：3559481