*BEA和FAU拓扑结构杂原子分子筛的合成及催化性能研究
发布时间：2022-01-02 20:41
杂原子分子筛不仅具有传统分子筛的结构特性,而且兼具优异的酸碱及氧化还原催化性能。作为多相固体酸催化剂,其具有广阔的工业应用前景。为了提高杂原子分子筛中的金属含量、缩短合成周期、简化操作步骤、降低生产成本、改善大分子反应底物的传质性能、推动杂原子分子筛的工业化进程,本文以*BEA和FAU拓扑结构分子筛为研究对象,创新性地设计并高效合成了全硅Beta及相关杂原子分子筛吸附和催化新材料,并对合成机理和吸附催化性能进行深入地研究,具体分为以下六个部分:第一部分,在碱体系合成的全硅Beta具有小晶粒、差疏水性的特点;通过氟化物方法制备的全硅Beta展现出大晶粒、高疏水性的特性。我们首次利用分子筛转晶思想在无氟化物体系极低水含量（H2O/SiO2=1）的条件下,高效合成了纳米级别、高疏水性的全硅Beta分子筛,为其水热合成提供了一种全新的思路。整个晶化过程是一个先降解再晶化的机理,骨架结构的相似性以及晶种的加入是两个必不可少的因素。由于其具有较少的内部羟基,纳米全硅Beta表现出较高的疏水性。与其它全硅Beta分子筛相比,该全硅Beta分子筛在大分子挥发...
【文章来源】：华东师范大学上海市 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：318 页
【学位级别】：博士
【部分图文】：
MFI型分子筛的孔道结构示意图
图 1.3 TS-1 分子筛的合成步骤Figure 1.3 Synthesis procedures for TS-1反应混合物中微量碱金属离子（商业 TP以在一定程度上阻止或者限制 Ti 原子进PAOH 溶液中添加一定量的 NaOH 会导致衍射分析可知，在较高 Na+含量的情况下产生，这说明碱金属离子可能促进不溶性过与末端[Si-O]-结合的方式来改变水解和利用水热合成法已经使 TS-1 中的 Ti 0.025）。由于 TS-1 中的 Ti 含量由动力学
图 1.4 晶化温度对 TS-1 组成的影响[12]Influence of the crystallization temperature on the compo试图合成具有更高Ti含量的TS-1分子筛，并且为之做l 等[94]研究了众多合成参数对 TS-1 形貌和组成的影响Si/Ti，凝胶浓度，晶化条件和时间。通过优化条件Ti]) = 0.04 的 TS-1 分子筛，这一含量打破了之前的猜想结果可知，TPAOH 溶液的加入步骤是 TS-1 分子筛合是因为在其加入过程中会导致 TEOT 的同时水解，可产生。如果有机模板剂溶液缓慢的添加到 TEOT 溶液水解的单一钛物种发生聚合反应，换言之，倘若硅酯话，则可以避免产生一些不溶性的 Ti 物种。Thangaraj
【参考文献】：
期刊论文
[1]后处理工艺制备多级孔Ti-BEA沸石及其环氧化催化性能（英文）[J]. 任文超,华子乐,葛同广,周晓霞,陈立松,朱颜,施剑林. 催化学报. 2015(06)
[2]双功能[Sn,Al]-Beta分子筛一步催化葡萄糖生成5-羟甲基糠醛（英文）[J]. 李良,丁姜宏,蒋金刚,朱治国,吴鹏. 催化学报. 2015(06)
[3]Ce-Beta分子筛的制备及其催化性能（英文）[J]. 唐波,戴卫理,孙晓明,武光军,李兰冬,关乃佳,Michael Hunger. 催化学报. 2015(06)
[4]Post-synthesis and catalytic performance of FER type sub-zeolite Ti-ECNU-8[J]. Bo-Ting Yang,Peng Wu. Chinese Chemical Letters. 2014(12)
[5]Ti-MOR钛硅分子筛催化甲乙酮氨氧化反应性能[J]. 丁姜宏,徐乐,徐浩,吴海虹,刘月明,吴鹏. 催化学报. 2013(01)
[6]SO42-/SnO2-Fe2O3固体酸催化下的环酮Baeyer-Villiger氧化反应及缩合反应（英文）[J]. 杨志旺,陈丽娜,洪伟,康瑞雪,王佳,贾娜,赵磊,马恒昌. 物理化学学报. 2012(09)
[7]Sn掺杂MCM-41介孔分子筛的制备、表征及催化性能研究[J]. 李圭,钟玲,袁霞,吴剑,罗和安. 无机材料学报. 2010(10)
[8]具有MWW结构钛硅分子筛的研究进展[J]. 谢伟,刘月明,汪玲玲,吴鹏. 催化学报. 2010(05)
[9]高活性MgO/SnO2复合金属氧化物催化剂的合成及其在双氧水选择氧化环己酮制ε-己内酯反应中的应用[J]. 李静霞,黄靓,戴维林,范康年. 化学学报. 2008(01)
[10]新型分子筛Ti-MMM-1的合成及其催化性能的研究[J]. 赵培庆,于超英,彭志光,夏春谷. 分子催化. 2004(03)
博士论文
[1]选择性合成肟反应导向的钛硅分子筛催化活性中心及其转化行为的研究[D]. 卓佐西.华东师范大学 2015
[2]含钛分子筛材料：新分子筛、新合成方法及其催化性能[D]. 刘月明.华东师范大学 2005
[3]ZSM-5型沸石膜的合成、表征及反应性能研究[D]. 张雄福.大连理工大学 2000
本文编号：3564853
【文章来源】：华东师范大学上海市 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：318 页
【学位级别】：博士
【部分图文】：
MFI型分子筛的孔道结构示意图
图 1.3 TS-1 分子筛的合成步骤Figure 1.3 Synthesis procedures for TS-1反应混合物中微量碱金属离子（商业 TP以在一定程度上阻止或者限制 Ti 原子进PAOH 溶液中添加一定量的 NaOH 会导致衍射分析可知，在较高 Na+含量的情况下产生，这说明碱金属离子可能促进不溶性过与末端[Si-O]-结合的方式来改变水解和利用水热合成法已经使 TS-1 中的 Ti 0.025）。由于 TS-1 中的 Ti 含量由动力学
图 1.4 晶化温度对 TS-1 组成的影响[12]Influence of the crystallization temperature on the compo试图合成具有更高Ti含量的TS-1分子筛，并且为之做l 等[94]研究了众多合成参数对 TS-1 形貌和组成的影响Si/Ti，凝胶浓度，晶化条件和时间。通过优化条件Ti]) = 0.04 的 TS-1 分子筛，这一含量打破了之前的猜想结果可知，TPAOH 溶液的加入步骤是 TS-1 分子筛合是因为在其加入过程中会导致 TEOT 的同时水解，可产生。如果有机模板剂溶液缓慢的添加到 TEOT 溶液水解的单一钛物种发生聚合反应，换言之，倘若硅酯话，则可以避免产生一些不溶性的 Ti 物种。Thangaraj
【参考文献】：
期刊论文
[1]后处理工艺制备多级孔Ti-BEA沸石及其环氧化催化性能（英文）[J]. 任文超,华子乐,葛同广,周晓霞,陈立松,朱颜,施剑林. 催化学报. 2015(06)
[2]双功能[Sn,Al]-Beta分子筛一步催化葡萄糖生成5-羟甲基糠醛（英文）[J]. 李良,丁姜宏,蒋金刚,朱治国,吴鹏. 催化学报. 2015(06)
[3]Ce-Beta分子筛的制备及其催化性能（英文）[J]. 唐波,戴卫理,孙晓明,武光军,李兰冬,关乃佳,Michael Hunger. 催化学报. 2015(06)
[4]Post-synthesis and catalytic performance of FER type sub-zeolite Ti-ECNU-8[J]. Bo-Ting Yang,Peng Wu. Chinese Chemical Letters. 2014(12)
[5]Ti-MOR钛硅分子筛催化甲乙酮氨氧化反应性能[J]. 丁姜宏,徐乐,徐浩,吴海虹,刘月明,吴鹏. 催化学报. 2013(01)
[6]SO42-/SnO2-Fe2O3固体酸催化下的环酮Baeyer-Villiger氧化反应及缩合反应（英文）[J]. 杨志旺,陈丽娜,洪伟,康瑞雪,王佳,贾娜,赵磊,马恒昌. 物理化学学报. 2012(09)
[7]Sn掺杂MCM-41介孔分子筛的制备、表征及催化性能研究[J]. 李圭,钟玲,袁霞,吴剑,罗和安. 无机材料学报. 2010(10)
[8]具有MWW结构钛硅分子筛的研究进展[J]. 谢伟,刘月明,汪玲玲,吴鹏. 催化学报. 2010(05)
[9]高活性MgO/SnO2复合金属氧化物催化剂的合成及其在双氧水选择氧化环己酮制ε-己内酯反应中的应用[J]. 李静霞,黄靓,戴维林,范康年. 化学学报. 2008(01)
[10]新型分子筛Ti-MMM-1的合成及其催化性能的研究[J]. 赵培庆,于超英,彭志光,夏春谷. 分子催化. 2004(03)
博士论文
[1]选择性合成肟反应导向的钛硅分子筛催化活性中心及其转化行为的研究[D]. 卓佐西.华东师范大学 2015
[2]含钛分子筛材料：新分子筛、新合成方法及其催化性能[D]. 刘月明.华东师范大学 2005
[3]ZSM-5型沸石膜的合成、表征及反应性能研究[D]. 张雄福.大连理工大学 2000
本文编号：3564853
本文链接：https://www.wllwen.com/kejilunwen/huaxue/3564853.html
教材专著
