二维氧化钨半导体光催化剂的设计、调控及光催化性能研究
发布时间：2022-01-05 10:26
WO3作为一种可见光半导体催化剂,具有光利用率高、稳定性好、易制备等优点,在光催化降解有机污染物、光催化裂解水等方面有着潜在的应用前景。为了进一步提高其光催化性能,本论文在前期的工作基础上,提出了利用二维材料具有大比表面积、暴露更多活性位点的特征,制备了大尺寸高质量的WO3纳米光催化材料,初步揭示了二维WO3的生长和调控规律,并通过助催化剂负载改善了WO3的光催化性能,结合多种测试方法,阐明了助催化剂的改性机理,本论文工作为制备高活性半导体光催化剂提供了研究基础。首先,本论文分别研究了水和乙醇两种溶剂对二维WO3纳米材料生长的影响,结果表明指出乙醇促进了表面活性剂与催化剂前驱体的结合,更有利于获得大尺寸二维WO3纳米片;对合成反应不同过程产物进行了研究,结果指出二维纳米片结构来自水解产物钨酸,最终的热处理虽然不影响产物的形貌,但会促使三斜相WO3的形成以及提高二维纳米片的结晶性;通过改变表面活性剂,本论文发现非离子型表面活性剂有利于促进二维WO3纳米片的生长;通过调控溶剂热的反应温度和保温时间,我们认为温度比时间对二维WO3纳米片的生长影响更大,高温溶剂热反应更有利于提高二维WO3纳米...
【文章来源】：山东大学山东省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：75 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
图１－１光催化反应机理图??
?山东大学硕士学位论文???讓麵??正交?单斜?六角??图１－２＼￥０３常见晶体结构图??尽管Ｗ０３半导体光催化剂具有较低的带隙，但是一方面因为其导带位置低??（０．５ｅＶｗ．ＮＨＥ）导致电子还原能力差［６３］，另一方面因为高的载流子复合几率??导致光电流密度低，其光催化活性仍然较低。在本课题组的前期工作中，采用了??构建六方／立方Ｗ〇３异质结光催化剂、负载Ａｕ贵金属助催化剂等方法，改善了??Ｗ０３的光催化降解性能和光电化学性能。ＷａｎｇＭ通过湿化学法对Ｗ０３的形貌进??行调控，获得的纳米棒、纳米花等不同形貌光催化剂，因其具有大比表面积、载??流子分离和迁移快速等优点Ｉ６５＂６８］，展现了较好的有机污染物降解性能。ＨｗａｎｇＷ［６９】??等人利用过渡金属Ｍｇ、Ｆｅ等的掺杂，实现了?Ｗ０３导带位置的调控，实现光催??化裂解水产氢。ＣｏｌｅｔＭＭＰＵ等人利用ｎ掺杂的方法，改善了?Ｗ０３的光催化性能，??并且避免了电子－空穴复合中心的出现。５〇八１＾［７２－７５］等人利用Ｔｉ０２与Ｗ０３构建了??异质结光催化剂［？７１由于界面的内电场作用促进了载流子分离，使其光催化活??性大于单一的光催化剂。总之，为了提高Ｗ０３光催化剂的性能，人们开展了一??系列催化剂改性实验，取得了良好的效果［胃８１］。相比Ｔｉ０２、ＣｄＳ等光催化剂，??Ｗ０３半导体光催化剂的研究和应用仍然较少。这一方面是由于其光催化性能仍??然较低，另一方面则由于当前的改性方法还不尽如人意。例如，采用Ｎ掺杂Ｗ０３??的改性方法，容易在催化剂中引入ＷＮＰＷｍ这种第二相化合物；而构建异质结??光催化剂的方法，其光催化活性对半导体光催化剂的比例敏感，给实验制备
?山东大学硕士学位论文???了结构基础，而二维ｗｏ３光催化剂又为后续的改性提供了结构基础??４?．?？．?＊＊?．?ｉ?？?４?？?＊．?‘??图１－３?ＷＯｙ０．３３Ｈ２Ｏ的俯视图和侧视图??１．５本论文的选题思想和主要研究内容??１．５．１选题思想??基于前文所述，为了进一步提高＼＾０３半导体光催化剂的光催化活性，本论??文拟从ｗｏ３的形貌调控和贵金属助催化剂负载两方面入手：首先探索二维ｗｏ３??半导体光催化剂的制备方法，研宄二维纳米材料的生长机理；对比研究二维Ｗ〇３??的光催化性能特点，进一步阐明二维Ｗ〇３高活性表面的光催化机理；在此基础??上，通过不同的贵金属助催化剂负载改性，研究助催化剂／Ｗ〇３光催化降解活性，??阐明贵金属助催化剂的改性机理。本论文的工作将为后续高效半导体光催化剂的??实验和理论研究提供研究基础，对促进半导体光催化技术在降解有机污染物方面??的应用有重要意义。??本论文将按照以下技术路线开展相应的实验工作：??＾?ｙ?＾??：维ＷＯ，的制备和?．维ＷＯ，光催化剂?贵金Ｍ负钱ＷＯ，的??生长Ｍ理研究?的光催也性能研究?光催化性能研究??＝＝＝＾＝＝??揭氺维高活性ＷＯ，设?＿明助催化剂改性以及??计和调控的基本规汴?＼＼〇３光催化反应的机理??图１－４技术路径图??９??
【参考文献】：
期刊论文
[1]BiVO4纳米材料制备及其光催化性能[J]. 李昂,孙奉烨. 石化技术与应用. 2019(06)
[2]Recent advancements in 2D nanomaterials for cancer therapy[J]. Menghuan Li,Zhong Luo,Yanli Zhao. Science China（Chemistry）. 2018(10)
[3]晶面调控和新型二氧化钛纳米结构的研究进展[J]. 姚霞喜,王文寿. 中国材料进展. 2017(11)
[4]BiVO4/BiPO4复合物的制备及可见光催化性能（英文）[J]. 尹延峰,周锋,詹溯,杨一凡,刘昱君. 无机化学学报. 2016(03)
[5]钯氮共掺杂TiO2的制备与表征及其可见光催化活性[J]. 于新娈,王岩,孟祥江,杨建军. 催化学报. 2013(07)
[6]过渡金属掺杂ZnO纳米光催化剂对四环素的光催化降解[J]. 关卫省,宋优男,霍鹏伟,杨莉. 安全与环境学报. 2012(06)
[7]金属和非金属共掺杂锐钛矿相TiO2的第一性原理计算[J]. 彭丽萍,夏正才,杨昌权. 物理学报. 2012(12)
[8]Fe、N共掺杂TiO2纳米管阵列的制备及可见光光催化活性[J]. 吴奇,苏钰丰,孙岚,王梦晔,王莹莹,林昌健. 物理化学学报. 2012(03)
[9]不同晶型WO·30.33H2O的结构及性能[J]. 胡栋虎,贺蕴秋,李林江,尹婷,季伶俐,李一鸣. 无机化学学报. 2011(01)
[10]过渡金属掺杂TiO2/活性炭复合体的制备及双协同光催化性能[J]. 李佑稷,陈伟,李志平,李雷勇,马明远,欧阳玉祝. 中国科学:化学. 2010(12)
硕士论文
[1]三氧化钨基异质结半导体光催化剂的制备及其光电催化性能研究[D]. 孔玥琪.山东大学 2017
本文编号：3570186
【文章来源】：山东大学山东省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：75 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
图１－１光催化反应机理图??
?山东大学硕士学位论文???讓麵??正交?单斜?六角??图１－２＼￥０３常见晶体结构图??尽管Ｗ０３半导体光催化剂具有较低的带隙，但是一方面因为其导带位置低??（０．５ｅＶｗ．ＮＨＥ）导致电子还原能力差［６３］，另一方面因为高的载流子复合几率??导致光电流密度低，其光催化活性仍然较低。在本课题组的前期工作中，采用了??构建六方／立方Ｗ〇３异质结光催化剂、负载Ａｕ贵金属助催化剂等方法，改善了??Ｗ０３的光催化降解性能和光电化学性能。ＷａｎｇＭ通过湿化学法对Ｗ０３的形貌进??行调控，获得的纳米棒、纳米花等不同形貌光催化剂，因其具有大比表面积、载??流子分离和迁移快速等优点Ｉ６５＂６８］，展现了较好的有机污染物降解性能。ＨｗａｎｇＷ［６９】??等人利用过渡金属Ｍｇ、Ｆｅ等的掺杂，实现了?Ｗ０３导带位置的调控，实现光催??化裂解水产氢。ＣｏｌｅｔＭＭＰＵ等人利用ｎ掺杂的方法，改善了?Ｗ０３的光催化性能，??并且避免了电子－空穴复合中心的出现。５〇八１＾［７２－７５］等人利用Ｔｉ０２与Ｗ０３构建了??异质结光催化剂［？７１由于界面的内电场作用促进了载流子分离，使其光催化活??性大于单一的光催化剂。总之，为了提高Ｗ０３光催化剂的性能，人们开展了一??系列催化剂改性实验，取得了良好的效果［胃８１］。相比Ｔｉ０２、ＣｄＳ等光催化剂，??Ｗ０３半导体光催化剂的研究和应用仍然较少。这一方面是由于其光催化性能仍??然较低，另一方面则由于当前的改性方法还不尽如人意。例如，采用Ｎ掺杂Ｗ０３??的改性方法，容易在催化剂中引入ＷＮＰＷｍ这种第二相化合物；而构建异质结??光催化剂的方法，其光催化活性对半导体光催化剂的比例敏感，给实验制备
?山东大学硕士学位论文???了结构基础，而二维ｗｏ３光催化剂又为后续的改性提供了结构基础??４?．?？．?＊＊?．?ｉ?？?４?？?＊．?‘??图１－３?ＷＯｙ０．３３Ｈ２Ｏ的俯视图和侧视图??１．５本论文的选题思想和主要研究内容??１．５．１选题思想??基于前文所述，为了进一步提高＼＾０３半导体光催化剂的光催化活性，本论??文拟从ｗｏ３的形貌调控和贵金属助催化剂负载两方面入手：首先探索二维ｗｏ３??半导体光催化剂的制备方法，研宄二维纳米材料的生长机理；对比研究二维Ｗ〇３??的光催化性能特点，进一步阐明二维Ｗ〇３高活性表面的光催化机理；在此基础??上，通过不同的贵金属助催化剂负载改性，研究助催化剂／Ｗ〇３光催化降解活性，??阐明贵金属助催化剂的改性机理。本论文的工作将为后续高效半导体光催化剂的??实验和理论研究提供研究基础，对促进半导体光催化技术在降解有机污染物方面??的应用有重要意义。??本论文将按照以下技术路线开展相应的实验工作：??＾?ｙ?＾??：维ＷＯ，的制备和?．维ＷＯ，光催化剂?贵金Ｍ负钱ＷＯ，的??生长Ｍ理研究?的光催也性能研究?光催化性能研究??＝＝＝＾＝＝??揭氺维高活性ＷＯ，设?＿明助催化剂改性以及??计和调控的基本规汴?＼＼〇３光催化反应的机理??图１－４技术路径图??９??
【参考文献】：
期刊论文
[1]BiVO4纳米材料制备及其光催化性能[J]. 李昂,孙奉烨. 石化技术与应用. 2019(06)
[2]Recent advancements in 2D nanomaterials for cancer therapy[J]. Menghuan Li,Zhong Luo,Yanli Zhao. Science China（Chemistry）. 2018(10)
[3]晶面调控和新型二氧化钛纳米结构的研究进展[J]. 姚霞喜,王文寿. 中国材料进展. 2017(11)
[4]BiVO4/BiPO4复合物的制备及可见光催化性能（英文）[J]. 尹延峰,周锋,詹溯,杨一凡,刘昱君. 无机化学学报. 2016(03)
[5]钯氮共掺杂TiO2的制备与表征及其可见光催化活性[J]. 于新娈,王岩,孟祥江,杨建军. 催化学报. 2013(07)
[6]过渡金属掺杂ZnO纳米光催化剂对四环素的光催化降解[J]. 关卫省,宋优男,霍鹏伟,杨莉. 安全与环境学报. 2012(06)
[7]金属和非金属共掺杂锐钛矿相TiO2的第一性原理计算[J]. 彭丽萍,夏正才,杨昌权. 物理学报. 2012(12)
[8]Fe、N共掺杂TiO2纳米管阵列的制备及可见光光催化活性[J]. 吴奇,苏钰丰,孙岚,王梦晔,王莹莹,林昌健. 物理化学学报. 2012(03)
[9]不同晶型WO·30.33H2O的结构及性能[J]. 胡栋虎,贺蕴秋,李林江,尹婷,季伶俐,李一鸣. 无机化学学报. 2011(01)
[10]过渡金属掺杂TiO2/活性炭复合体的制备及双协同光催化性能[J]. 李佑稷,陈伟,李志平,李雷勇,马明远,欧阳玉祝. 中国科学:化学. 2010(12)
硕士论文
[1]三氧化钨基异质结半导体光催化剂的制备及其光电催化性能研究[D]. 孔玥琪.山东大学 2017
本文编号：3570186
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教材专著
