高分散抗烧结Ni/SiO 2 催化剂的制备、表征及其催化DRM反应性能研究
发布时间：2022-01-05 17:44
甲烷干重整（DRM）制合成气反应不仅有助于自然资源的合理利用,还可缓解温室气体减排压力,因而备受关注。目前DRM反应未能实现工业生产的主要原因之一是没有高效稳定的催化剂。当前实验室研究常用的负载型Ni基催化剂主要存在两个问题,一是高温反应条件下活性组分的烧结;二是催化剂因表面积碳失活。这不仅限制了 Ni基催化剂的应用,也阻碍了 DRM反应的工业化进程。本文的第一部分工作采用浸渍法以不同Ni前驱盐制备了系列Ni/SiO2催化剂,考察了相关催化剂上Ni物种的分散度和DRM反应性能,在此基础上重点考察了以Ni（acac）2为前驱盐制备高分散抗烧结Ni/SiO2催化剂的机理;本文第二部分工作考察了氨水改性的负载型Ni/SiO2催化剂性能,并对氨水的改性机理进行了初步探索。主要研究结果如下:以Ni（acac）2（乙酰丙酮镍）、Ni3（C6H5O7）2（柠檬酸镍）、Ni（CH3COO）2·4H...
【文章来源】：厦门大学福建省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：108 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
图１．１世界及中国２００７－２０１３年天然气消费情况??Ｆｉｇｕｒｅ．?１．１?Ｎａｔｕｒｅ?ｇａｓ?ｃｏｎｓｕｍｐｔｉｏｎ?ｏｆ?ｔｈｅ?ｗｏｒｌｄ?ａｎｄ?Ｃｈｉｎａ?ｉｎ?２００７－２０１３??
第一章绪论??研宂温度为８７３?－?１１７３?Ｋ。图１．２（Ａ）为文献报道的ＤＲＭ反应平衡转化率随温度??变化趋势；（Ｂ）为产物气Ｈ２／ＣＯ和Ｈ２０／Ｃ０比例随温度变化的趋势。??，，０Ｔ?＾??Ｉ?：：?／??１?２〇：?Ｊ??〇Ｈ??????１???？?????４００?６００?８００?１０００?１２００??１．０?ｐ??０．８－?／??ｌｃ〇Ｊ?〇．６－?／??—°．４：＞Ｃ??ａ２：ｚ??４００?６００?８００?１０００?１２００??Ｔ（Ｋ）??图１．２?（Ａ）?Ｃ０２?（ｏ）和ＣＨ４?（？）平衡转化率（Ｂ）甲烷二氧化碳重整和逆水煤气转化??同时存在时１１２／（：０（口）和１１２０／＜：０（句比例随温度变化趋势反应条件：Ｐｌｏｔ?＝?ｌａｔｍ；??ＣＨ４／Ｃ０２／Ｈｅ?＝?１／１／１．８．１１６１??Ｆｉｇｕｒｅ．?１．２（Ａ）?Ｅｑｕｉｌｉｂｒｉｕｍ?ｃｏｎｖｅｒｓｉｏｎｓ?ｏｆ?Ｃ〇２（〇）?ａｎｄ?ＣＨ４?（？）（０）?Ｐｒｏｄｕｅｔｒａｔｉｏｓｏｆ??Ｈ２／ＣＯ?（□）?ａｎｄ?Ｈ２Ｏ／ＣＯ?（■）?ｆｏｒ?ｓｉｍｕｌｔａｎｅｏｕｓ?ＣＯ２－ＣＨ４?ｒｅｆｏｒｍｉｎｇ?ａｎｄ?ＲＷＧＳ??ｒｅａｃｔｉｏｎｓ?ａｓ?ａ?ｆｕｎｃｔｉｏｎ?ｏｆ?ｔｅｍｐｅｒａｔｕｒｅ．?Ｒｅａｃｔｉｏｎ?ｃｏｎｄｉｔｉｏｎｓ：?Ｐｔｏｔ?＝?ｌａｔｍ；??ＣＨ４／Ｃ０２／Ｈｅ?＝?１／１／１．８．??随着温度的升高甲烷和二氧化碳的平衡转化率不断增加Ｈ２／Ｃ０渐趋于１，??Ｈ２０／Ｃ０则逐渐减小，高温有利于提高反应物的转化率和降低逆水煤气转化??（ＲＷＧＳ）
图２．１浸溃法制备催化剂示意图??Ｄｉａｇｒａｍｍａｔｉｃ?ｓｋｅｔｃｈ?ｏｆ?ｃａｔａｌｙｓｔ?ｐｒｅｐａｒａｔｉｏｎ?ｕｓｉｎｇｍｅｔｈｏｄ??坩埚（容量１００?ｍＬ），各加入１０?ｍＬ去离子?（六水合硝酸镍）、ＮｉＣｌｒ６Ｈ２０?（六水（柠檬酸镍）、Ｎｉ（ＣＨ３ＣＯＯ）２‘４Ｈ２？（四水合醋酸钟使镍盐充分溶解，称取４份１１０?°Ｃ烘干的商径６０?Ａ）于坩埚中（每份１?ｇ），最后再加入１０?ｍＬ的混合物。另取１个１００?ｍＬ坩埚，加入１０ｉ（ａｃａＣ）２?（乙酰丙酮镍）于坩埚中，搅拌五分钟使干的商品Ｓｉ０２?（Ａｌｄｒｉｃｈ，?３５？６０目，孔径６０?Ａ）
【参考文献】：
期刊论文
[1]合成气一步法直接转化制备低碳烯烃催化剂研究进展[J]. 郭海军,张海荣,王璨,唐伟超,彭芬,熊莲,陈佩丽,陈新德. 新能源进展. 2017(05)
[2]蒸氨法制备铜硅催化剂的二甲醚水蒸气重整制氢性能[J]. 王新雷,马奎,郭丽红,丁彤,程庆鹏,田野,李新刚. 物理化学学报. 2017(08)
[3]氨铜比对蒸氨法Cu/SiO2催化剂活性组分演变及二氧化碳加氢性能的影响[J]. 李静,靳博晗,岳海荣,应建康. 应用化工. 2016(11)
[4]蒸氨压力对Cu/SiO2催化剂的影响及其草酸二甲酯加氢性能[J]. 丁丁,王琪,金方,陈亚中,崔鹏,刘荣,沈浩. 应用化学. 2016(04)
[5]二氧化碳重整甲烷制合成气研究进展及经济性探讨[J]. 李庆勋,刘晓彤,刘克峰,肖海成,孔繁华. 现代化工. 2015(02)
[6]绿色化学特征及其最新发展趋势[J]. 刘艳,顾戎西. 新疆师范大学学报(自然科学版). 2014(01)
[7]甲烷干重整研究进展[J]. 赵健,周伟,汪吉辉,马建新. 天然气化工（C1化学与化工）. 2011(06)
[8]绿色化学与可持续发展[J]. 高鹏,李维俊. 北方环境. 2011(09)
[9]八种不同来源二氧化硅的红外光谱特征研究[J]. 陈和生,孙振亚,邵景昌. 硅酸盐通报. 2011(04)
[10]Cu/ZnO/Al2O3催化剂的共沉淀-蒸氨法制备及其对二氧化碳加氢制甲醇的研究[J]. 王丹君,陶芙蓉,赵华华,宋焕玲,丑凌军. 分子催化. 2011(02)
本文编号：3570793
【文章来源】：厦门大学福建省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：108 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
图１．１世界及中国２００７－２０１３年天然气消费情况??Ｆｉｇｕｒｅ．?１．１?Ｎａｔｕｒｅ?ｇａｓ?ｃｏｎｓｕｍｐｔｉｏｎ?ｏｆ?ｔｈｅ?ｗｏｒｌｄ?ａｎｄ?Ｃｈｉｎａ?ｉｎ?２００７－２０１３??
第一章绪论??研宂温度为８７３?－?１１７３?Ｋ。图１．２（Ａ）为文献报道的ＤＲＭ反应平衡转化率随温度??变化趋势；（Ｂ）为产物气Ｈ２／ＣＯ和Ｈ２０／Ｃ０比例随温度变化的趋势。??，，０Ｔ?＾??Ｉ?：：?／??１?２〇：?Ｊ??〇Ｈ??????１???？?????４００?６００?８００?１０００?１２００??１．０?ｐ??０．８－?／??ｌｃ〇Ｊ?〇．６－?／??—°．４：＞Ｃ??ａ２：ｚ??４００?６００?８００?１０００?１２００??Ｔ（Ｋ）??图１．２?（Ａ）?Ｃ０２?（ｏ）和ＣＨ４?（？）平衡转化率（Ｂ）甲烷二氧化碳重整和逆水煤气转化??同时存在时１１２／（：０（口）和１１２０／＜：０（句比例随温度变化趋势反应条件：Ｐｌｏｔ?＝?ｌａｔｍ；??ＣＨ４／Ｃ０２／Ｈｅ?＝?１／１／１．８．１１６１??Ｆｉｇｕｒｅ．?１．２（Ａ）?Ｅｑｕｉｌｉｂｒｉｕｍ?ｃｏｎｖｅｒｓｉｏｎｓ?ｏｆ?Ｃ〇２（〇）?ａｎｄ?ＣＨ４?（？）（０）?Ｐｒｏｄｕｅｔｒａｔｉｏｓｏｆ??Ｈ２／ＣＯ?（□）?ａｎｄ?Ｈ２Ｏ／ＣＯ?（■）?ｆｏｒ?ｓｉｍｕｌｔａｎｅｏｕｓ?ＣＯ２－ＣＨ４?ｒｅｆｏｒｍｉｎｇ?ａｎｄ?ＲＷＧＳ??ｒｅａｃｔｉｏｎｓ?ａｓ?ａ?ｆｕｎｃｔｉｏｎ?ｏｆ?ｔｅｍｐｅｒａｔｕｒｅ．?Ｒｅａｃｔｉｏｎ?ｃｏｎｄｉｔｉｏｎｓ：?Ｐｔｏｔ?＝?ｌａｔｍ；??ＣＨ４／Ｃ０２／Ｈｅ?＝?１／１／１．８．??随着温度的升高甲烷和二氧化碳的平衡转化率不断增加Ｈ２／Ｃ０渐趋于１，??Ｈ２０／Ｃ０则逐渐减小，高温有利于提高反应物的转化率和降低逆水煤气转化??（ＲＷＧＳ）
图２．１浸溃法制备催化剂示意图??Ｄｉａｇｒａｍｍａｔｉｃ?ｓｋｅｔｃｈ?ｏｆ?ｃａｔａｌｙｓｔ?ｐｒｅｐａｒａｔｉｏｎ?ｕｓｉｎｇｍｅｔｈｏｄ??坩埚（容量１００?ｍＬ），各加入１０?ｍＬ去离子?（六水合硝酸镍）、ＮｉＣｌｒ６Ｈ２０?（六水（柠檬酸镍）、Ｎｉ（ＣＨ３ＣＯＯ）２‘４Ｈ２？（四水合醋酸钟使镍盐充分溶解，称取４份１１０?°Ｃ烘干的商径６０?Ａ）于坩埚中（每份１?ｇ），最后再加入１０?ｍＬ的混合物。另取１个１００?ｍＬ坩埚，加入１０ｉ（ａｃａＣ）２?（乙酰丙酮镍）于坩埚中，搅拌五分钟使干的商品Ｓｉ０２?（Ａｌｄｒｉｃｈ，?３５？６０目，孔径６０?Ａ）
【参考文献】：
期刊论文
[1]合成气一步法直接转化制备低碳烯烃催化剂研究进展[J]. 郭海军,张海荣,王璨,唐伟超,彭芬,熊莲,陈佩丽,陈新德. 新能源进展. 2017(05)
[2]蒸氨法制备铜硅催化剂的二甲醚水蒸气重整制氢性能[J]. 王新雷,马奎,郭丽红,丁彤,程庆鹏,田野,李新刚. 物理化学学报. 2017(08)
[3]氨铜比对蒸氨法Cu/SiO2催化剂活性组分演变及二氧化碳加氢性能的影响[J]. 李静,靳博晗,岳海荣,应建康. 应用化工. 2016(11)
[4]蒸氨压力对Cu/SiO2催化剂的影响及其草酸二甲酯加氢性能[J]. 丁丁,王琪,金方,陈亚中,崔鹏,刘荣,沈浩. 应用化学. 2016(04)
[5]二氧化碳重整甲烷制合成气研究进展及经济性探讨[J]. 李庆勋,刘晓彤,刘克峰,肖海成,孔繁华. 现代化工. 2015(02)
[6]绿色化学特征及其最新发展趋势[J]. 刘艳,顾戎西. 新疆师范大学学报(自然科学版). 2014(01)
[7]甲烷干重整研究进展[J]. 赵健,周伟,汪吉辉,马建新. 天然气化工（C1化学与化工）. 2011(06)
[8]绿色化学与可持续发展[J]. 高鹏,李维俊. 北方环境. 2011(09)
[9]八种不同来源二氧化硅的红外光谱特征研究[J]. 陈和生,孙振亚,邵景昌. 硅酸盐通报. 2011(04)
[10]Cu/ZnO/Al2O3催化剂的共沉淀-蒸氨法制备及其对二氧化碳加氢制甲醇的研究[J]. 王丹君,陶芙蓉,赵华华,宋焕玲,丑凌军. 分子催化. 2011(02)
本文编号：3570793
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