硝酸辅助三维有序大孔（Ag,Au,Pd）/LaMnO 3 制备及其催化性能
发布时间：2022-01-06 05:30
基于硝酸辅助法成功实现了LaMnO3凝胶速率调控和三维有序大孔结构（3DOM）LaMnO3的构筑;并通过浸渍法实现了（Ag,Au,Pd）/LaMnO3制备。用SEM、XRD、XPS、TPR对所制备的样品形貌、晶型结构、表面组成、还原度进行了分析表征。研究结果显示:相对于未负载的LaMnO3,金属负载的LaMnO3的催化剂具有更高的Oads/Olatt比和更低的还原温度。各催化剂对乙酸乙酯催化氧化性能如下:LaMnO3<Ag/LaMnO3<Au/LaMnO3<Pd/LaMnO3,该关系与其Oads/Olatt比值规律一致;所制备的催化剂在所考察的条件下具有很好的稳定性。该研究表明,硝酸辅助可以实现LaMnO3凝胶速率的调控;金属负载可以调变催化剂的氧空位和催化氧化性能的提高。
【文章来源】：化工进展. 2017,36(02)北大核心EICSCD
【文章页数】：5 页
【部分图文】：
硝酸对凝胶速率的影响
·570·化工进展2017年第36卷图1硝酸对凝胶速率的影响凝胶时间可达300s；随后进一步增加硝酸，实验过程中发现并不能得到LaMnO3胶体。为进一步研究硝酸量对LaMnO3凝胶过程的影响，对其样品的SEM分析结果如图2。图2是不同硝酸量制备的LaMnO3的SEM图。由图2(a)可以看出，在过快的凝胶速率下，不能形成有序多孔LaMnO3；随着硝酸量增加到0.75mL，凝胶速率有所减慢，如图2(b)所示形成了部分有序的多孔LaMnO3；当硝酸含量进一步增加到0.95mL，凝胶速率显著降低，如图2(c)所示形成了十分有序的3DOM结构的LaMnO3。为了进一步研究该LaMnO3的负载催化剂性能，将图2(c)对应的样品材料作为载体对贵金属进行负载制备研究。2.2样品的XRD分析图3是(Ag,Au,Pd)/LaMnO3及LaMnO3样品的XRD图。如图3所示，4个样品均在2θ为23°、32°和47°处出现了相似的衍射峰，由JCPDS82-1152分析，可知其分别对应的LaMnO3的（012）、（110）和（024）晶面。此外，负载钯的样品在其2θ为34°处出现了衍射峰，对照JCPDS43-1204分析可知其对应为PdO的（104）晶面；负载金的样品在2θ为38°和44°处分别出现了衍射峰，由JCPDS04-0784分析，可知其对应为Au的（113）晶面和（200）晶面；然而，对于负载Ag的样品，并未看到相关晶面衍射峰。该结果表明，Au和Pd在LaMnO3样品中可能存在于孔道表面，而Ag则可能进入到LaMnO3晶格中形成了固溶体。2.3样品的XPS分析图4是(Ag,Au,Pd)/LaMnO3及LaMnO3样品的La3d和Mn2pXPS图。由图4(a)可见，La3d有4个响应峰，其主峰键能值分别为834.2eV、838.4eV、851.0eV和855.3eV。显然，随着负载组分的变化，不同负载组分对La3d有一定的影响。图2硝酸量对LaMnO3影响的SE
步研究硝酸量对LaMnO3凝胶过程的影响，对其样品的SEM分析结果如图2。图2是不同硝酸量制备的LaMnO3的SEM图。由图2(a)可以看出，在过快的凝胶速率下，不能形成有序多孔LaMnO3；随着硝酸量增加到0.75mL，凝胶速率有所减慢，如图2(b)所示形成了部分有序的多孔LaMnO3；当硝酸含量进一步增加到0.95mL，凝胶速率显著降低，如图2(c)所示形成了十分有序的3DOM结构的LaMnO3。为了进一步研究该LaMnO3的负载催化剂性能，将图2(c)对应的样品材料作为载体对贵金属进行负载制备研究。2.2样品的XRD分析图3是(Ag,Au,Pd)/LaMnO3及LaMnO3样品的XRD图。如图3所示，4个样品均在2θ为23°、32°和47°处出现了相似的衍射峰，由JCPDS82-1152分析，可知其分别对应的LaMnO3的（012）、（110）和（024）晶面。此外，负载钯的样品在其2θ为34°处出现了衍射峰，对照JCPDS43-1204分析可知其对应为PdO的（104）晶面；负载金的样品在2θ为38°和44°处分别出现了衍射峰，由JCPDS04-0784分析，可知其对应为Au的（113）晶面和（200）晶面；然而，对于负载Ag的样品，并未看到相关晶面衍射峰。该结果表明，Au和Pd在LaMnO3样品中可能存在于孔道表面，而Ag则可能进入到LaMnO3晶格中形成了固溶体。2.3样品的XPS分析图4是(Ag,Au,Pd)/LaMnO3及LaMnO3样品的La3d和Mn2pXPS图。由图4(a)可见，La3d有4个响应峰，其主峰键能值分别为834.2eV、838.4eV、851.0eV和855.3eV。显然，随着负载组分的变化，不同负载组分对La3d有一定的影响。图2硝酸量对LaMnO3影响的SEM图图3样品(Ag、Au、Pd)/LaMnO3与LaMnO3的XRD图与未负载的LaMnO3样品相比，负载Ag、Au和Pd的3个样品均发生了La3d的正迁移。由图4(b
【参考文献】：
期刊论文
[1]催化燃烧治理氯苯类挥发性有机化合物的最新进展[J]. 于旭霞,冯俊小. 化工进展. 2016(05)
[2]纳米片聚结Co3O4微球催化甲苯燃烧（英文）[J]. 王芳,戴洪兴,邓积光,谢少华,杨黄根,韩文. 催化学报. 2014(09)
[3]甲苯和一氧化碳氧化用介孔LaFeO3催化剂（英文）[J]. 高宝族,邓积光,刘雨溪,赵振璇,李欣尉,王媛,戴洪兴. 催化学报. 2013(12)
[4]新型溶剂吸收治理有机尾气的实验[J]. 姜斌,张楠革,张吕鸿,闫娇. 化工进展. 2011(03)
[5]三维有序大孔材料应用研究进展[J]. 邬泉周,李玉光. 化工进展. 2008(03)
[6]胶体晶体模板法制备三维有序排列的大孔SiO2材料[J]. 杨卫亚,郑经堂. 化工进展. 2006(11)
博士论文
[1]锰基催化剂上含氯挥发性有机化合物的催化燃烧[D]. 戴宇.华东理工大学 2012
本文编号：3571828
【文章来源】：化工进展. 2017,36(02)北大核心EICSCD
【文章页数】：5 页
【部分图文】：
硝酸对凝胶速率的影响
·570·化工进展2017年第36卷图1硝酸对凝胶速率的影响凝胶时间可达300s；随后进一步增加硝酸，实验过程中发现并不能得到LaMnO3胶体。为进一步研究硝酸量对LaMnO3凝胶过程的影响，对其样品的SEM分析结果如图2。图2是不同硝酸量制备的LaMnO3的SEM图。由图2(a)可以看出，在过快的凝胶速率下，不能形成有序多孔LaMnO3；随着硝酸量增加到0.75mL，凝胶速率有所减慢，如图2(b)所示形成了部分有序的多孔LaMnO3；当硝酸含量进一步增加到0.95mL，凝胶速率显著降低，如图2(c)所示形成了十分有序的3DOM结构的LaMnO3。为了进一步研究该LaMnO3的负载催化剂性能，将图2(c)对应的样品材料作为载体对贵金属进行负载制备研究。2.2样品的XRD分析图3是(Ag,Au,Pd)/LaMnO3及LaMnO3样品的XRD图。如图3所示，4个样品均在2θ为23°、32°和47°处出现了相似的衍射峰，由JCPDS82-1152分析，可知其分别对应的LaMnO3的（012）、（110）和（024）晶面。此外，负载钯的样品在其2θ为34°处出现了衍射峰，对照JCPDS43-1204分析可知其对应为PdO的（104）晶面；负载金的样品在2θ为38°和44°处分别出现了衍射峰，由JCPDS04-0784分析，可知其对应为Au的（113）晶面和（200）晶面；然而，对于负载Ag的样品，并未看到相关晶面衍射峰。该结果表明，Au和Pd在LaMnO3样品中可能存在于孔道表面，而Ag则可能进入到LaMnO3晶格中形成了固溶体。2.3样品的XPS分析图4是(Ag,Au,Pd)/LaMnO3及LaMnO3样品的La3d和Mn2pXPS图。由图4(a)可见，La3d有4个响应峰，其主峰键能值分别为834.2eV、838.4eV、851.0eV和855.3eV。显然，随着负载组分的变化，不同负载组分对La3d有一定的影响。图2硝酸量对LaMnO3影响的SE
步研究硝酸量对LaMnO3凝胶过程的影响，对其样品的SEM分析结果如图2。图2是不同硝酸量制备的LaMnO3的SEM图。由图2(a)可以看出，在过快的凝胶速率下，不能形成有序多孔LaMnO3；随着硝酸量增加到0.75mL，凝胶速率有所减慢，如图2(b)所示形成了部分有序的多孔LaMnO3；当硝酸含量进一步增加到0.95mL，凝胶速率显著降低，如图2(c)所示形成了十分有序的3DOM结构的LaMnO3。为了进一步研究该LaMnO3的负载催化剂性能，将图2(c)对应的样品材料作为载体对贵金属进行负载制备研究。2.2样品的XRD分析图3是(Ag,Au,Pd)/LaMnO3及LaMnO3样品的XRD图。如图3所示，4个样品均在2θ为23°、32°和47°处出现了相似的衍射峰，由JCPDS82-1152分析，可知其分别对应的LaMnO3的（012）、（110）和（024）晶面。此外，负载钯的样品在其2θ为34°处出现了衍射峰，对照JCPDS43-1204分析可知其对应为PdO的（104）晶面；负载金的样品在2θ为38°和44°处分别出现了衍射峰，由JCPDS04-0784分析，可知其对应为Au的（113）晶面和（200）晶面；然而，对于负载Ag的样品，并未看到相关晶面衍射峰。该结果表明，Au和Pd在LaMnO3样品中可能存在于孔道表面，而Ag则可能进入到LaMnO3晶格中形成了固溶体。2.3样品的XPS分析图4是(Ag,Au,Pd)/LaMnO3及LaMnO3样品的La3d和Mn2pXPS图。由图4(a)可见，La3d有4个响应峰，其主峰键能值分别为834.2eV、838.4eV、851.0eV和855.3eV。显然，随着负载组分的变化，不同负载组分对La3d有一定的影响。图2硝酸量对LaMnO3影响的SEM图图3样品(Ag、Au、Pd)/LaMnO3与LaMnO3的XRD图与未负载的LaMnO3样品相比，负载Ag、Au和Pd的3个样品均发生了La3d的正迁移。由图4(b
【参考文献】：
期刊论文
[1]催化燃烧治理氯苯类挥发性有机化合物的最新进展[J]. 于旭霞,冯俊小. 化工进展. 2016(05)
[2]纳米片聚结Co3O4微球催化甲苯燃烧（英文）[J]. 王芳,戴洪兴,邓积光,谢少华,杨黄根,韩文. 催化学报. 2014(09)
[3]甲苯和一氧化碳氧化用介孔LaFeO3催化剂（英文）[J]. 高宝族,邓积光,刘雨溪,赵振璇,李欣尉,王媛,戴洪兴. 催化学报. 2013(12)
[4]新型溶剂吸收治理有机尾气的实验[J]. 姜斌,张楠革,张吕鸿,闫娇. 化工进展. 2011(03)
[5]三维有序大孔材料应用研究进展[J]. 邬泉周,李玉光. 化工进展. 2008(03)
[6]胶体晶体模板法制备三维有序排列的大孔SiO2材料[J]. 杨卫亚,郑经堂. 化工进展. 2006(11)
博士论文
[1]锰基催化剂上含氯挥发性有机化合物的催化燃烧[D]. 戴宇.华东理工大学 2012
本文编号：3571828
本文链接：https://www.wllwen.com/kejilunwen/huaxue/3571828.html
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