K促页硅酸盐衍生的镍钼催化剂对合成气制低碳醇的研究
发布时间：2022-01-10 02:21
我国的“富煤、少气、少油”资源条件,决定了其能源结构以煤为主,但大量使用煤炭导致雾霾及生态破坏等问题,因此需要利用高效洁净的煤炭技术,降低碳排放量,实现低碳发展。合成气制低碳醇是利用洁净煤炭技术的重要途径之一。低碳醇不仅可以作为环境友好型的油品添加剂和优质的动力燃料,而且可以分离提纯得到高附加值的化工原料或化工产品。人们对合成低碳醇的催化剂体系进行了大量研究,钼基催化剂由于其独特的耐硫性和产物中C2+-OH选择性高等优点,成为研究热点。本论文以合成气制低碳醇为目标反应,采用蒸氨法成功制备了一系列层状页硅酸盐为前驱体的K-（NiMo）Si-PS催化剂。与参比催化剂K-（NiMo）Si-DP（沉积沉淀法）和KMo/NiSi-PS（氨蒸法-浸渍法）进行活性对比,并将催化剂的性能与结构进行关联。通过实验验证,不同K含量和Mo含量催化剂的C2+-OH选择性随着N含量和Mo含量的增加呈火山型变化,其中催化剂最佳组成为K/Ni/Mo=0.5/1/0.25。对反应条件进行优化,得到最优还原温度为500 ℃C,最佳反应条件为:P = 3.0 MPa,T = 2...
【文章来源】：厦门大学福建省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：93 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
图２．１催化剂性能评价装置??Ｆｉｇ．?２．１?Ｅｑｕｉｐｍｅｎｔ?ｆｏｒ?ｃａｔａｌｙｓｔｓ?ｔｅｓｔ．??
反应条件ｒ＝２２０°Ｃ，?Ｐ?＝?２．０ＭＰａ，ＧＨＳＶ?＝?３０００ｍＬ／（ｇ．ｈ）下，在不同原料气下??对催化剂Ｋｏ．ｒＣＮｈＭｏａｄＳｉ－ＰＳ进行活性评价。??如图３．２所示，不同ｎ（Ｈ２）／ｎ（ＣＣ〇对催化剂的催化活性有影响。在原料气为??ｎＣＨ２）／ｎ（ＣＯ）＝２时，虽然总醇选择性较高，但是Ｃ２＋－ＯＨ选择性低，仅为２４．６％，??其余均为甲醇。而原料气为ｎ（Ｈ２）／ｎ（ＣＯ）＝ｌ时，其ＣＯ转化率达１９．３％，Ｃ２＋－ＯＨ??达４２．８％，为ｎ（Ｈ２）／ｎ（ＣＯ；）?＝２时相应值的１．７倍。原料气氢碳比对催化剂在合成??气制低碳醇反应中有很大影响。研宄表明［１９］，?Ｍｏ基催化剂对原料气的氢碳比要??求较严苛。从图３．２也可看出，当原料气氢碳比为１时，催化剂有较好活性，因??此选定原料气氢碳比为ｎ（Ｈ２：）／ｎ（：ＣＣ〇?＝?１。??４８??
?６００??Ｒｅｄｕｃｔｉｏｎ?ｔｅｍｐｅｒａｔｕｒｅ?／?°Ｃ??图３．１不同还原温度下催化剂的性能评价??Ｆｉｇ．?３．１?Ｃａｔａｌｙｔｉｃ?ｒｅａｃｔｉｖｉｔｙ?ｏｆ?Ｋ〇．ｒ（ＮｉｉＭｏ〇．２５）Ｓｉ－ＰＳ?ｗｉｔｈ?ｄｉｆｆｅｒｅｎｔ?ｒｅｄｕｃｔｉｏｎ??ｔｅｍｐｅｒａｔｕｒｅ．?Ｒｅａｃｔｉｏｎ?ｃｏｎｄｉｔｉｏｎｓ：?Ｔ?＝?２２０?°Ｃ，?Ｐ?＝?２．０?ＭＰａ，?ＧＨＳＶ?＝?３０００?ｍＬ／（ｇ－ｈ）？??ｎ（Ｈ２）／ｎ（ＣＯ）?＝?２．??３．２．１．２原料气氢碳比对催化剂性能影响??为了考察原料气对催化剂在合成气制低碳醇反应的催化活性影响，初步选定??反应条件ｒ＝２２０°Ｃ，?Ｐ?＝?２．０ＭＰａ，ＧＨＳＶ?＝?３０００ｍＬ／（ｇ．ｈ）下，在不同原料气下??对催化剂Ｋｏ．ｒＣＮｈＭｏａｄＳｉ－ＰＳ进行活性评价。??如图３．２所示，不同ｎ（Ｈ２）／ｎ（ＣＣ〇对催化剂的催化活性有影响。在原料气为??ｎＣＨ２）／ｎ（ＣＯ）＝２时，虽然总醇选择性较高，但是Ｃ２＋－ＯＨ选择性低，仅为２４．６％，??其余均为甲醇。而原料气为ｎ（Ｈ２）／ｎ（ＣＯ）＝ｌ时，其ＣＯ转化率达１９．３％，Ｃ２＋－ＯＨ??达４２．８％，为ｎ（Ｈ２）／ｎ（ＣＯ；）?＝２时相应值的１．７倍。原料气氢碳比对催化剂在合成??气制低碳醇反应中有很大影响。研宄表明［１９］
【参考文献】：
期刊论文
[1]中国雾霾特殊形成机理研究[J]. 顾为东. 宏观经济研究. 2014(06)
[2]合成气制低碳醇技术在中国的研究进展及探讨[J]. 门秀杰,崔德春,于广欣,金阳. 现代化工. 2013(12)
[3]全球探明的能源储量分布情况[J]. 理论参考. 2013 (01)
[4]合成气制低碳醇的经济性分析[J]. 傅挺进. 四川化工. 2012(05)
[5]合成气合成低碳醇热力学及试验研究[J]. 袁浩然,陈新德,陈勇,马隆龙,小林敬幸,黄宏宇. 农业工程学报. 2011(12)
[6]稀土Ce对CuCo氧化物催化剂结构与性能的影响[J]. 士丽敏,储伟,徐慧远,邓思玉. 稀有金属材料与工程. 2009(08)
[7]从高碳能源到低碳能源——煤炭清洁转化的前景[J]. 张玉卓. 中国能源. 2008(04)
[8]合成气合成低碳混合醇技术的研究[J]. 张建国,宋昭峥,史德文,蒋庆哲,孙贵利. 现代化工. 2007(S2)
[9]Co修饰碳纳米管作为低碳醇合成CoMoK催化剂的高效促进剂[J]. 武小满,郭岩岩,李辉,林国栋,张鸿斌. 厦门大学学报(自然科学版). 2007(04)
[10]CO加氢合成低碳混合醇催化体系研究新进展[J]. 李德宝,马玉刚,齐会杰,李文怀,孙予罕,钟炳. 化学进展. 2004(04)
博士论文
[1]Mn掺杂K-Co-Mo催化剂的制备、结构及CO加氢合成低碳醇性能研究[D]. 谢威.中国科学技术大学 2016
本文编号：3579877
【文章来源】：厦门大学福建省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：93 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
图２．１催化剂性能评价装置??Ｆｉｇ．?２．１?Ｅｑｕｉｐｍｅｎｔ?ｆｏｒ?ｃａｔａｌｙｓｔｓ?ｔｅｓｔ．??
反应条件ｒ＝２２０°Ｃ，?Ｐ?＝?２．０ＭＰａ，ＧＨＳＶ?＝?３０００ｍＬ／（ｇ．ｈ）下，在不同原料气下??对催化剂Ｋｏ．ｒＣＮｈＭｏａｄＳｉ－ＰＳ进行活性评价。??如图３．２所示，不同ｎ（Ｈ２）／ｎ（ＣＣ〇对催化剂的催化活性有影响。在原料气为??ｎＣＨ２）／ｎ（ＣＯ）＝２时，虽然总醇选择性较高，但是Ｃ２＋－ＯＨ选择性低，仅为２４．６％，??其余均为甲醇。而原料气为ｎ（Ｈ２）／ｎ（ＣＯ）＝ｌ时，其ＣＯ转化率达１９．３％，Ｃ２＋－ＯＨ??达４２．８％，为ｎ（Ｈ２）／ｎ（ＣＯ；）?＝２时相应值的１．７倍。原料气氢碳比对催化剂在合成??气制低碳醇反应中有很大影响。研宄表明［１９］，?Ｍｏ基催化剂对原料气的氢碳比要??求较严苛。从图３．２也可看出，当原料气氢碳比为１时，催化剂有较好活性，因??此选定原料气氢碳比为ｎ（Ｈ２：）／ｎ（：ＣＣ〇?＝?１。??４８??
?６００??Ｒｅｄｕｃｔｉｏｎ?ｔｅｍｐｅｒａｔｕｒｅ?／?°Ｃ??图３．１不同还原温度下催化剂的性能评价??Ｆｉｇ．?３．１?Ｃａｔａｌｙｔｉｃ?ｒｅａｃｔｉｖｉｔｙ?ｏｆ?Ｋ〇．ｒ（ＮｉｉＭｏ〇．２５）Ｓｉ－ＰＳ?ｗｉｔｈ?ｄｉｆｆｅｒｅｎｔ?ｒｅｄｕｃｔｉｏｎ??ｔｅｍｐｅｒａｔｕｒｅ．?Ｒｅａｃｔｉｏｎ?ｃｏｎｄｉｔｉｏｎｓ：?Ｔ?＝?２２０?°Ｃ，?Ｐ?＝?２．０?ＭＰａ，?ＧＨＳＶ?＝?３０００?ｍＬ／（ｇ－ｈ）？??ｎ（Ｈ２）／ｎ（ＣＯ）?＝?２．??３．２．１．２原料气氢碳比对催化剂性能影响??为了考察原料气对催化剂在合成气制低碳醇反应的催化活性影响，初步选定??反应条件ｒ＝２２０°Ｃ，?Ｐ?＝?２．０ＭＰａ，ＧＨＳＶ?＝?３０００ｍＬ／（ｇ．ｈ）下，在不同原料气下??对催化剂Ｋｏ．ｒＣＮｈＭｏａｄＳｉ－ＰＳ进行活性评价。??如图３．２所示，不同ｎ（Ｈ２）／ｎ（ＣＣ〇对催化剂的催化活性有影响。在原料气为??ｎＣＨ２）／ｎ（ＣＯ）＝２时，虽然总醇选择性较高，但是Ｃ２＋－ＯＨ选择性低，仅为２４．６％，??其余均为甲醇。而原料气为ｎ（Ｈ２）／ｎ（ＣＯ）＝ｌ时，其ＣＯ转化率达１９．３％，Ｃ２＋－ＯＨ??达４２．８％，为ｎ（Ｈ２）／ｎ（ＣＯ；）?＝２时相应值的１．７倍。原料气氢碳比对催化剂在合成??气制低碳醇反应中有很大影响。研宄表明［１９］
【参考文献】：
期刊论文
[1]中国雾霾特殊形成机理研究[J]. 顾为东. 宏观经济研究. 2014(06)
[2]合成气制低碳醇技术在中国的研究进展及探讨[J]. 门秀杰,崔德春,于广欣,金阳. 现代化工. 2013(12)
[3]全球探明的能源储量分布情况[J]. 理论参考. 2013 (01)
[4]合成气制低碳醇的经济性分析[J]. 傅挺进. 四川化工. 2012(05)
[5]合成气合成低碳醇热力学及试验研究[J]. 袁浩然,陈新德,陈勇,马隆龙,小林敬幸,黄宏宇. 农业工程学报. 2011(12)
[6]稀土Ce对CuCo氧化物催化剂结构与性能的影响[J]. 士丽敏,储伟,徐慧远,邓思玉. 稀有金属材料与工程. 2009(08)
[7]从高碳能源到低碳能源——煤炭清洁转化的前景[J]. 张玉卓. 中国能源. 2008(04)
[8]合成气合成低碳混合醇技术的研究[J]. 张建国,宋昭峥,史德文,蒋庆哲,孙贵利. 现代化工. 2007(S2)
[9]Co修饰碳纳米管作为低碳醇合成CoMoK催化剂的高效促进剂[J]. 武小满,郭岩岩,李辉,林国栋,张鸿斌. 厦门大学学报(自然科学版). 2007(04)
[10]CO加氢合成低碳混合醇催化体系研究新进展[J]. 李德宝,马玉刚,齐会杰,李文怀,孙予罕,钟炳. 化学进展. 2004(04)
博士论文
[1]Mn掺杂K-Co-Mo催化剂的制备、结构及CO加氢合成低碳醇性能研究[D]. 谢威.中国科学技术大学 2016
本文编号：3579877
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教材专著
