咪唑改性MCM-22分子筛的制备及其甲烷无氧芳构化性能研究
发布时间：2022-01-24 10:48
芳烃是石油工业重要的有机中间体之一,目前主要通过原油加工进行生产。近年来,由于我国纺织行业高速发展以及聚酯产业和精对苯二甲酸产业的快速扩张,使得市场对芳烃的需求量保持持续快速增长。一方面,石油资源供应短缺,使石油芳烃的价格受到影响。另一方面,我国芳烃一直需要大量进口,对外依存度高。但是石油芳烃的供应已经很难满足市场对芳烃的需求。我国近年来正在积极发展煤制芳烃等技术,作为石油芳烃的补充,降低芳烃对外依存度和石油价格两者对我国芳烃市场的影响。甲烷无氧芳构化制芳烃,能够通过双功能催化剂将甲烷直接转化为高价值的液态芳烃,同时产生氢气,不仅提高了甲烷化工利用价值,同时还有利于解决甲烷运输成本高的问题,具有良好的发展前景。本文以研发高效的甲烷无氧芳构化制芳烃催化剂为主要目的,主要进行了以下几方面研究:（1）MCM-22分子筛合成条件的优化:系统研究了水热合成法制备MCM-22分子筛时,晶化方式、硅铝比、碱硅比、老化和模硅比等对MCM-22分子筛合成的影响。结果表明,静态合成时先将合成凝胶在一定进行老化有利于得到晶相良好的MCM-22分子筛样品;动态条件下合成时,合成凝胶的摩尔组成之间存在相互制约的...
【文章来源】：西北大学陕西省 211工程院校
【文章页数】：90 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
甲烷化学转化途径Fig.1-2Chemicalconversionpathwayformethane
.5 MCM-22 分子筛.5.1 分子筛的简介MCM-22 属于 MWW 结构分子筛中的一员，由美国 Mobile 公司于 1990 首次报道。MWW 族分子筛还包括 MCM-49、MCM-22(P)、EMM-10(P)、ITQ-30CM-56。对 MCM-22(P)进行后处理还可以得到 MWW 族的另外三种分子筛，CM-22、MCM-36和ITQ-2，其中MCM-36由前驱态的MCM-22(P)经过溶胀（swel柱撑（pillaring）制得，ITQ-2 由前驱态的 MCM-22(P)经过溶胀（swelling）和剥delamination）制得，MCM-22 由 MCM-22(P)直接焙烧就可以得到。在焙烧前CM-22(P)分子筛中，合成分子筛时添加的模板剂（通常为环己亚胺）还存在分子体的层之间并与分子筛的相互作用。焙烧会脱除 MCM-22(P)分子筛片层间的模，并使分子筛相邻层的表面上的硅羟基脱水缩合形成 Si-O-Si，最终分子筛由二 MCM-22(P)形成三维的 MCM-22 分子筛[46]。
比、碱硅比和模硅比等对 MCM-22 分子筛晶化的影响，筛晶化条件，提高 MCM-22 分子筛的合成效率和成功率。22 分子筛的合成方法为硅源、环己亚胺为模板剂，静态合成 MCM-22 分子筛的胶的配制：用 100 mL 反应釜依次称取一定质量的偏铝酸搅拌 10 分钟至澄清得溶液 A。将适量环己亚胺逐滴加入钟，得溶液 B。称取一定量硅溶胶，逐滴加入溶液 B 得到化：20~50℃老化 24 小时。（3）晶化：再在 150~170℃晶化化结束后，将反应釜用冷水冲洗骤冷至室温，将晶化后的产离出分子筛产品，100℃干燥过夜，得到的样品记为前驱M-22P）。（5）焙烧：最后，在 550℃焙烧 6 小时，得到 Na
【参考文献】：
期刊论文
[1]国内外芳烃生产情况及市场供需价格分析[J]. 米多. 化学工业. 2017(05)
[2]Catalytic performance of imidazole modified HZSM-5 for methanol to aromatics reaction[J]. Haifeng Tian,Zhuangzhuang Zhang,Hui Chang,Xiaoxun Ma. Journal of Energy Chemistry. 2017(03)
[3]负载Mo、W氧化物对Y型分子筛结构及酸性的影响[J]. 杨平,辛靖,李明丰,聂红. 石油学报(石油加工). 2011(05)
[4]Mo基分子筛催化剂及甲烷无氧芳构化[J]. 胥月兵,陆江银,王吉德,张战国. 化学进展. 2011(01)
[5]甲烷无氧芳构化的碳-氢键活化反应和Mo/分子筛催化剂[J]. 陶龙骧. 石油学报(石油加工). 2010(05)
[6]沸石咪唑酯骨架结构材料合成及性能研究进展[J]. 刁红敏,任素贞. 化工进展. 2010(09)
[7]甲烷无氧芳构化反应催化剂Mo/HZSM-5的H2-TPR研究[J]. 刘红梅,徐奕德. 催化学报. 2006(04)
[8]载体硅烷化改性对W/MCM-22催化剂上甲烷脱氢芳构化反应性能的影响[J]. 朱曙明,黄利强,曾金龙,林国栋,张鸿斌. 厦门大学学报(自然科学版). 2006(02)
[9]甲烷无氧脱氢芳构化W/MCM-22基催化剂积炭的表征研究[J]. 黄利强,林种玉,于腊佳,廖新丽,曾金龙,张鸿斌. 厦门大学学报(自然科学版). 2005(01)
[10]甲烷无氧脱氢芳构化双促进W/MCM-22基催化剂研究[J]. 黄利强,曾金龙,林国栋,袁友珠,张鸿斌. 化学学报. 2004(18)
本文编号：3606438
【文章来源】：西北大学陕西省 211工程院校
【文章页数】：90 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
甲烷化学转化途径Fig.1-2Chemicalconversionpathwayformethane
.5 MCM-22 分子筛.5.1 分子筛的简介MCM-22 属于 MWW 结构分子筛中的一员，由美国 Mobile 公司于 1990 首次报道。MWW 族分子筛还包括 MCM-49、MCM-22(P)、EMM-10(P)、ITQ-30CM-56。对 MCM-22(P)进行后处理还可以得到 MWW 族的另外三种分子筛，CM-22、MCM-36和ITQ-2，其中MCM-36由前驱态的MCM-22(P)经过溶胀（swel柱撑（pillaring）制得，ITQ-2 由前驱态的 MCM-22(P)经过溶胀（swelling）和剥delamination）制得，MCM-22 由 MCM-22(P)直接焙烧就可以得到。在焙烧前CM-22(P)分子筛中，合成分子筛时添加的模板剂（通常为环己亚胺）还存在分子体的层之间并与分子筛的相互作用。焙烧会脱除 MCM-22(P)分子筛片层间的模，并使分子筛相邻层的表面上的硅羟基脱水缩合形成 Si-O-Si，最终分子筛由二 MCM-22(P)形成三维的 MCM-22 分子筛[46]。
比、碱硅比和模硅比等对 MCM-22 分子筛晶化的影响，筛晶化条件，提高 MCM-22 分子筛的合成效率和成功率。22 分子筛的合成方法为硅源、环己亚胺为模板剂，静态合成 MCM-22 分子筛的胶的配制：用 100 mL 反应釜依次称取一定质量的偏铝酸搅拌 10 分钟至澄清得溶液 A。将适量环己亚胺逐滴加入钟，得溶液 B。称取一定量硅溶胶，逐滴加入溶液 B 得到化：20~50℃老化 24 小时。（3）晶化：再在 150~170℃晶化化结束后，将反应釜用冷水冲洗骤冷至室温，将晶化后的产离出分子筛产品，100℃干燥过夜，得到的样品记为前驱M-22P）。（5）焙烧：最后，在 550℃焙烧 6 小时，得到 Na
【参考文献】：
期刊论文
[1]国内外芳烃生产情况及市场供需价格分析[J]. 米多. 化学工业. 2017(05)
[2]Catalytic performance of imidazole modified HZSM-5 for methanol to aromatics reaction[J]. Haifeng Tian,Zhuangzhuang Zhang,Hui Chang,Xiaoxun Ma. Journal of Energy Chemistry. 2017(03)
[3]负载Mo、W氧化物对Y型分子筛结构及酸性的影响[J]. 杨平,辛靖,李明丰,聂红. 石油学报(石油加工). 2011(05)
[4]Mo基分子筛催化剂及甲烷无氧芳构化[J]. 胥月兵,陆江银,王吉德,张战国. 化学进展. 2011(01)
[5]甲烷无氧芳构化的碳-氢键活化反应和Mo/分子筛催化剂[J]. 陶龙骧. 石油学报(石油加工). 2010(05)
[6]沸石咪唑酯骨架结构材料合成及性能研究进展[J]. 刁红敏,任素贞. 化工进展. 2010(09)
[7]甲烷无氧芳构化反应催化剂Mo/HZSM-5的H2-TPR研究[J]. 刘红梅,徐奕德. 催化学报. 2006(04)
[8]载体硅烷化改性对W/MCM-22催化剂上甲烷脱氢芳构化反应性能的影响[J]. 朱曙明,黄利强,曾金龙,林国栋,张鸿斌. 厦门大学学报(自然科学版). 2006(02)
[9]甲烷无氧脱氢芳构化W/MCM-22基催化剂积炭的表征研究[J]. 黄利强,林种玉,于腊佳,廖新丽,曾金龙,张鸿斌. 厦门大学学报(自然科学版). 2005(01)
[10]甲烷无氧脱氢芳构化双促进W/MCM-22基催化剂研究[J]. 黄利强,曾金龙,林国栋,袁友珠,张鸿斌. 化学学报. 2004(18)
本文编号：3606438
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