高性能纳米Cu/SiO 2 催化剂制备及其催化芳酮加氢性能

发布时间：2022-02-13 22:14

　　采用溶胶凝胶法制备了高性能纳米Cu/SiO₂催化剂,并将其应用于芳香酮的加氢反应。采用ICP、XRD、H₂-TPR、TEM、N₂物理吸附和XPS等手段对催化剂进行了表征分析。比较了催化剂制备方式对加氢反应的影响。同时对芳香酮的加氢反应工艺条件进行了探究,结果表明:在最佳反应条件下,苯乙酮基本完全转化。采用溶胶凝胶法制备的Cu/SiO₂催化剂相较于共沉淀法,具有更小的颗粒粒径,活性物种分散性良好。最后对反应的苯乙酮加氢机理进行了探究,Cu⁰和Cu⁺的协同作用提高了催化剂的活性和稳定性。 

【文章来源】：青岛科技大学学报(自然科学版). 2020,41(03)

【文章页数】：8 页

【部分图文】：

不同制备方式得到的Cu/SiO2催化剂XRD谱图

Cu/SiO2催化剂的红外表征谱图见图2。由图2可见,在3 480和1 640 cm-1处为吸附水的OH键的振动峰,3种催化剂在1 110,800和460 cm-1处均存在不同类型的Si—O—Si的振动峰,表明催化剂中的SiO2以无定型的形式存在[7,16]。共沉淀法制备的催化剂中没有氢氧化铜或者碱式碳酸铜的特征峰,说明催化剂在焙烧后全部分解成为了CuO。相比较于共沉淀法在制备的Cu/SiO2催化剂,Cu/SiO2-TE样品中在1 040 cm-1存在一肩峰为Si—O键的伸缩振动峰,同时在670 cm-1处存在OH键的变形振动峰,表明催化剂中含有层状硅酸铜结构。文献[13-14]表明层状硅酸铜的存在有利于提高催化剂的分散度和稳定性。层状硅酸铜结构在焙烧过程中分解形成高分散性的CuO,这一点和XRD的分析一致,还原后的催化剂颗粒大小变化不明显,说明铜物种分散性好。

不同方式制备的催化剂焙烧后的物理性能见图3。如图3所示,3种类型的Cu/SiO2催化剂均为Ⅳ型吸附等温线,H3型滞回环。这种滞回环多对应于片状颗粒材料和裂隙孔材料,并且在较高的相对压力下没有出现吸附饱和。其中共沉淀法制备的Cu/SiO2催化剂中的滞回环要比溶胶凝胶法制备的催化剂要小,说明采用溶胶凝胶法制备的Cu/SiO2催化剂孔道结构较为丰富,由图3(b)可知,Cu/SiO2-OH样品中孔含量很少,Cu/SiO2-CO样品中主要为单孔结构,孔集中分布在10 nm左右,Cu/SiO2-TE样品为双孔结构,孔分布在3和10 nm左右。多孔结构有利于反应物和产物的吸附和脱附,对催化剂的稳定性有一定的促进作用。表1列出了3种催化剂的孔结构数据,Cu/SiO2-TE样品的比表面积远大于共沉淀法制备的催化剂,这对活性组分的分散具有很大的促进作用。2.1.4 Cu/SiO2催化剂的还原状态

【参考文献】：
期刊论文
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硕士论文
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本文编号：3624016