离子液体热合成法合成杂多酸盐催化剂及其催化性能研究

发布时间：2022-04-23 14:58

　　杂多化合物因其酸性、氧化还原性、热稳定性以及“准液相”或“假液相”行为等,被称作绿色、经济、高效、无腐蚀以及无毒的催化剂,并成为绿色催化领域的研究热点。但是杂多化合物也存在制备过程繁琐、安全性低的问题,因为制备反应中需要逐步加入不同组分的原料,且每一步之后都需使用酸碱试剂调节溶液到特定的pH。因此需要寻找一种简单安全的制备方法。离子液体热合成法是一种新型合成催化剂材料的方法,相比传统水热合成法具有诸多的优势,缩减了制备步骤,制备过程更加精简安全,符合绿色催化的理念。本文选择离子液体热合成法,通过调节制备过程条件,以期获得高效的杂多酸盐催化剂,并以环己醇氧化环己酮为测试反应,获得其催化反应数据。主要研究内容如下:1.磷钨酸铯杂多酸盐催化剂的制备以偏钨酸铵、仲钨酸铵为钨源,磷酸为磷源,碳酸铯为铯源,以不同比例的离子液体（溴代1-正丁基-3-甲基咪唑）与水的混合液为溶剂制备磷偏钨酸铯杂多酸盐与磷仲钨酸铯杂多酸盐,并对这两类杂多酸盐分别进行FT-IR分析、XRD分析、SEM分析与BET分析,确定所制杂多酸盐的结构、形貌与孔径分布。结果表明两类催化剂都为介孔材料,同时成功引入溴代1-正丁基-3-... 

【文章页数】：64 页

【学位级别】：硕士

【文章目录】：
摘要
Abstract
第1章 绪论
    1.1 前言
    1.2 杂多化合物的概述
        1.2.1 杂多化合物的定义及基本结构类型
        1.2.2 杂多化合物的基本性质
        1.2.3 主要合成方法
    1.3 离子液体的概述
        1.3.1 离子液体的简介
        1.3.2 离子液体的分类
        1.3.3 离子液体的制备方法
        1.3.4 离子液体的应用
    1.4 环己酮的性质与制备方法
        1.4.1 环己酮的基本性质
        1.4.2 环己酮用途
        1.4.3 环己酮的主要制备方法
    1.5 制备环己酮的研究现状
        1.5.1 环己醇简介
        1.5.2 其他催化剂
        1.5.3 杂多化合物催化剂
    1.6 论文的研究思路与目标
第2章 多元杂多酸盐催化剂的制备
    2.1 引言
    2.2 实验部分
        2.2.1 主要实验试剂
        2.2.2 主要实验仪器设备
        2.2.3 离子液体的合成
        2.2.4 离子热法合成磷钨酸铯杂多酸盐
        2.2.5 水热法合成磷钨酸铯盐杂多酸
    2.3 结果与讨论
        2.3.1 FT-IR分析
        2.3.2 XRD分析
        2.3.3 SEM分析
        2.3.4 BET分析
    2.4 磷钨酸铯杂多酸盐催化性能测试
        2.4.1 催化环己醇氧化生成环己酮
        2.4.2 最优条件下催化性能比较
    2.5 本章小结
第3章 磷偏钨酸铯杂多酸盐催化剂催化环己醇生成环己酮
    3.1 引言
    3.2 实验部分
        3.2.1 主要实验试剂
        3.2.2 主要实验仪器设备
        3.2.3 离子热法合成磷偏钨酸铯杂多酸盐
        3.2.4 水热合成磷偏钨酸铯杂多酸盐
    3.3 杂多酸盐的催化性能研究
        3.3.1 反应中分析方法
        3.3.2 催化性能测试实验
    3.4 本章小结
第4章 磷仲钨酸铯杂多酸盐催化剂催化环己醇生成环己酮
    4.1 引言
    4.2 实验部分
        4.2.1 主要实验试剂
        4.2.2 主要实验仪器设备
        4.2.3 离子热合成磷偏钨酸铯杂多酸盐
        4.2.4 水热合成磷仲钨酸铯杂多酸盐
    4.3 杂多酸盐的催化性能研究
        4.3.1 反应中分析方法
        4.3.2 催化性能测试实验
    4.4 本章小结
结论与展望
参考文献
致谢
附录A 攻读学位期间所发表的学术论文目录


【参考文献】：
期刊论文
[1]环己酮制备方案的创新研究[J]. 阚秀妹,张金颖,任河,郭童童,闵颖慧,李娟.  当代化工研究. 2019(08)
[2]氧气催化氧化环己烷[J]. 佘远斌,邓金辉,张龙,沈海民.  化学进展. 2018(01)
[3]Keggin型Sn单取代的杂多酸盐催化合成环己酮[J]. 毛丽萍,玉轶聪,史妍,李贵贤.  精细化工. 2017(03)
[4]铈磷钼钒杂多酸盐催化过氧化氢氧化环己烷[J]. 李贵贤,史妍,玉轶聪,季东.  精细化工. 2016(12)
[5]MoCrY沸石催化环己醇制备环己酮[J]. 缪荣荣,汤国邦,徐林,曹美荣.  广东化工. 2016(17)
[6]一种环己醇氧化制备环己酮工艺的研究[J]. 顾克军,唐日光,黄杰军,邵芝祥.  广东化工. 2016(08)
[7]TEMPO催化环己醇合成环己酮的研究[J]. 章亚东,马金玲.  郑州大学学报(工学版). 2015(06)
[8]钛硅分子筛催化的环己酮非均相氧化反应的实验及密度泛函理论研究（英文）[J]. 夏长久,鞠龙,赵毅,徐弘毅,朱斌,高非非,林民,代振宇,邹晓冬,舒兴田.  催化学报. 2015(06)
[9]Dawson型磷钼钒杂多酸盐催化合成二苯基甲烷[J]. 范宗良,魏慧娟,李贵贤,白宏伟.  精细化工. 2015(05)
[10]二聚体结构的Keggin型磷钨酸盐在环己醇氧化中的催化作用[J]. 薛莹雪.  中国科技信息. 2014(21)

硕士论文
[1]醌类光敏剂在离子液体和常规有机溶剂中的光化学行为研究[D]. 曹西艳.湖南科技大学 2013
[2]环己醇脱氢过程Cu/ZrO2催化剂的制备和反应性能研究[D]. 伍江林.湘潭大学 2007



本文编号：3647413