多钼酸盐化合物的合成、结构及催化性能研究
发布时间：2022-07-14 12:02
多金属氧酸盐（POMs）是一类优秀的无机构筑单元,具有多样的结构,高的负电荷,强氧化还原性和酸性等独特的物理化学性质,以具有特定功能的POMs作为建筑单元设计合成新型功能性多酸材料是多酸化学发展的主要方向之一。本论文以钼钒多酸[Mo6V2026]6-和Evans-Showell型多酸[Co2Mo10O38H4]6-作为基本建筑单元,通过稀土金属、过渡金属和有机配体修饰和桥连,合成了一系列新的化合物,通过元素分析、红外光谱、紫外-可见光谱、热重分析、X-射线粉末衍射、单晶X-射线衍射对化合物的组成和结构进行了表征,并对化合物的催化性能进行了系统研究。主要内容分以下四部分:1.以[Mo6V2O26]6-多酸阴离子为建筑单元,与稀土离子Ln3+（Ln = La,Ce,Nd,Sm,Eu）配位组装,首次获得五例基于钼钒多酸和稀土金属的无机化合物1-5。固体紫外漫反射光谱分析结果说明该无机化合物带隙较窄,具有半导体性质。在羰基化合物的硅腈化反应中化合物1-5均显示了较高的催化活性,并且反应可以在无溶剂条件下进行,化合物3经过回收循环利用催化活性没有明显的降低。在光催化降解有机染料罗丹明B的实验中化...
【文章页数】：148 页
【学位级别】：博士
【文章目录】：
摘要
ABSTRACT
主要符号表
1 绪论
1.1 多金属氧酸盐概述
1.2 多钼酸盐化合物的研究进展
1.2.1 同多钼酸盐及钒取代的同多钼酸盐化合物的研究进展
1.2.2 杂多钼酸盐化合物的研究进展
1.3 金属离子与多钼酸盐化合物的研究进展
1.3.1 稀土金属修饰的多钼酸盐化合物
1.3.2 过渡金属修饰的多钼酸盐化合物
1.4 多金属氧酸盐催化性质研究进展
1.4.1 多金属氧酸盐作为酸催化剂
1.4.2 多金属氧酸盐作为氧化催化剂
1.4.3 多金属氧酸盐作为光催化剂
1.4.4 多金属氧酸盐的电催化
1.5 选题目的和依据
2 稀土金属修饰的钼钒多酸化合物
2.1 前言
2.2 化合物的合成
2.2.1 试剂和仪器
2.2.2 化合物1-5的合成
2.3 结构
2.3.1 X-射线晶体衍射
2.3.2 化合物1-5的晶体结构
2.3.3 讨论
2.4 表征
2.4.1 FT-IR光谱
2.4.2 TG分析
2.4.3 PXRD表征
2.4.4 固体漫反射分析
2.4.5 光催化性质的研究
2.4.6 硅腈化反应
2.5 本章小结
3 稀土金属和吡啶羧酸配体修饰的Evans-Showell型多酸化合物
3.1 前言
3.2 化合物的合成
3.2.1 试剂和仪器
3.2.2 化合物6-9的合成
3.3 结构
3.3.1 X-射线晶体衍射
3.3.2 化合物6-9的晶体结构
3.3.3 讨论
3.4 表征
3.4.1 FT-IR光谱
3.4.2 TG分析
3.4.3 PXRD表征
3.4.4 UV-Vis光谱
3.5 光催化反应
3.6 本章小结
4 稀土金属和氮氧化配体修饰的Evans-Showell型多酸化合物
4.1 前言
4.2 化合物的合成
4.2.1 试剂和仪器
4.2.2 配体dpdo的合成
4.2.3 化合物10-14的合成
4.3 结构
4.3.1 X-射线晶体衍射
4.3.2 化合物10-14的晶体结构
4.3.3 讨论
4.4 表征
4.4.1 FT-IR光谱
4.4.2 TG分析
4.4.3 PXRD表征
4.4.4 UV-Vis光谱
4.5 硅腈化反应
4.6 本章小结
5 过渡金属和含氮配体修饰的Evans-Showell型多酸化合物
5.1 前言
5.2 化合物的合成
5.2.1 试剂和仪器
5.2.2 化合物15-18的合成
5.3 结构
5.3.1 X-射线晶体衍射
5.3.2 化合物15-18的晶体结构
5.3.3 讨论
5.4 表征
5.4.1 FT-IR光谱
5.4.2 TG分析
5.4.3 PXRD表征
5.4.4 UV-Vis光谱
5.5 硅腈化反应
5.6 本章小结
6 结论与展望
6.1 结论
6.2 创新点
6.3 展望
参考文献
附录A 部分键长键角数据表
附录B 部分催化产物测试谱图
攻读博士学位期间科研项目及科研成果
致谢
作者简介
【参考文献】：
期刊论文
[1]Dawson结构钼砷杂多酸（盐）的合成与性质研究[J]. 王恩波,胡长文,周延修,刘景福,赵世良. 化学学报. 1990(08)
本文编号：3661089
【文章页数】：148 页
【学位级别】：博士
【文章目录】：
摘要
ABSTRACT
主要符号表
1 绪论
1.1 多金属氧酸盐概述
1.2 多钼酸盐化合物的研究进展
1.2.1 同多钼酸盐及钒取代的同多钼酸盐化合物的研究进展
1.2.2 杂多钼酸盐化合物的研究进展
1.3 金属离子与多钼酸盐化合物的研究进展
1.3.1 稀土金属修饰的多钼酸盐化合物
1.3.2 过渡金属修饰的多钼酸盐化合物
1.4 多金属氧酸盐催化性质研究进展
1.4.1 多金属氧酸盐作为酸催化剂
1.4.2 多金属氧酸盐作为氧化催化剂
1.4.3 多金属氧酸盐作为光催化剂
1.4.4 多金属氧酸盐的电催化
1.5 选题目的和依据
2 稀土金属修饰的钼钒多酸化合物
2.1 前言
2.2 化合物的合成
2.2.1 试剂和仪器
2.2.2 化合物1-5的合成
2.3 结构
2.3.1 X-射线晶体衍射
2.3.2 化合物1-5的晶体结构
2.3.3 讨论
2.4 表征
2.4.1 FT-IR光谱
2.4.2 TG分析
2.4.3 PXRD表征
2.4.4 固体漫反射分析
2.4.5 光催化性质的研究
2.4.6 硅腈化反应
2.5 本章小结
3 稀土金属和吡啶羧酸配体修饰的Evans-Showell型多酸化合物
3.1 前言
3.2 化合物的合成
3.2.1 试剂和仪器
3.2.2 化合物6-9的合成
3.3 结构
3.3.1 X-射线晶体衍射
3.3.2 化合物6-9的晶体结构
3.3.3 讨论
3.4 表征
3.4.1 FT-IR光谱
3.4.2 TG分析
3.4.3 PXRD表征
3.4.4 UV-Vis光谱
3.5 光催化反应
3.6 本章小结
4 稀土金属和氮氧化配体修饰的Evans-Showell型多酸化合物
4.1 前言
4.2 化合物的合成
4.2.1 试剂和仪器
4.2.2 配体dpdo的合成
4.2.3 化合物10-14的合成
4.3 结构
4.3.1 X-射线晶体衍射
4.3.2 化合物10-14的晶体结构
4.3.3 讨论
4.4 表征
4.4.1 FT-IR光谱
4.4.2 TG分析
4.4.3 PXRD表征
4.4.4 UV-Vis光谱
4.5 硅腈化反应
4.6 本章小结
5 过渡金属和含氮配体修饰的Evans-Showell型多酸化合物
5.1 前言
5.2 化合物的合成
5.2.1 试剂和仪器
5.2.2 化合物15-18的合成
5.3 结构
5.3.1 X-射线晶体衍射
5.3.2 化合物15-18的晶体结构
5.3.3 讨论
5.4 表征
5.4.1 FT-IR光谱
5.4.2 TG分析
5.4.3 PXRD表征
5.4.4 UV-Vis光谱
5.5 硅腈化反应
5.6 本章小结
6 结论与展望
6.1 结论
6.2 创新点
6.3 展望
参考文献
附录A 部分键长键角数据表
附录B 部分催化产物测试谱图
攻读博士学位期间科研项目及科研成果
致谢
作者简介
【参考文献】：
期刊论文
[1]Dawson结构钼砷杂多酸（盐）的合成与性质研究[J]. 王恩波,胡长文,周延修,刘景福,赵世良. 化学学报. 1990(08)
本文编号：3661089
本文链接：https://www.wllwen.com/kejilunwen/huaxue/3661089.html
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