石墨相氮化碳制备条件的优化及高效耦合光催化系统的建立

发布时间：2017-05-15 04:03

  本文关键词：石墨相氮化碳制备条件的优化及高效耦合光催化系统的建立，由笔耕文化传播整理发布。

【摘要】：本论文在对石墨相氮化碳(g-C3N4)光催化剂的研究现状及其环境净化应用进行简要综述的基础上,优化了g-C3N4光催化剂的制备条件,系统研究了制备条件对g-C3N4光催化活性和物理化学性质的影响,探讨了制备条件影响g-C3N4光催化活性的具体机制；为了进一步提高g-C3N4的光催化活性,本论文提出了Fe(III)活化过硫酸盐并与g-C3N4耦合构建光Fenton体系降解苯酚,系统评价了不同的光催化系统和外部反应环境对光催化降解效率的影响,探讨了该系统中污染物的降解机制。本论文的主要研究内容和研究结果如下： 1.以三聚氰胺(C3H6N6)为前驱体、在不同煅烧温度(450℃、500℃、550℃、600℃)和煅烧时间(2h、4h、8h)下制备了12组g-C3N4样品,通过光催化降解染料实验和物理化学性质表征,优化了g-C3N4的制备条件。与未优化的g-C3N4相比,其元素构成、晶体结构、化学结构及能带结构的变化较小；而其表面形貌及纹理性质有较大改变：制备条件优化之后,g-C3N4的表面形貌趋于有序堆积的层片状结构、比表面积由12.7m2/g增加至34.4m2/g。制备条件优化之后的g-C3N4在可见光照射下催化降解罗丹明B的活性与未优化的g-C3N4相差超过100倍；制备条件优化能够显著提升g-C3N4光催化活性的原因主要包括材料比表面积的增大和光生电子-空穴迁移速度的增强。 2. g-C3N4/Fe(Ⅲ)/Persulfate体系对苯酚的光催化降解率和表观动力学常数分别是纯g-C3N4体系的16.5倍和240倍,Fe(Ⅲ)/Persulfate体系的2.3倍和2.7倍,表明g-C3N、Fe(Ⅲ)和Persulfate之间存在协同效应并且显著提升了体系的光催化活性。g-C3N4/Fe(Ⅲ)/Persulfate体系对苯酚的光催化降解效率的显著增强可以归因于两方面因素的共同促进：Persulfate活化产生活性物种S04·-和Fe(Ⅱ)/H2O2反应建立光Fenton系统。研究还发现g-C3N4/Fe(Ⅲ)/Persulfate体系受外部反应环境(体系pH值、离子浓度以及超声处理)的影响较小,因此具有较广泛的适用性。
【关键词】：g-C_3N_4光催化 制备条件 优化Fe(Ⅲ) Persulfate 苯酚 Fenton
【学位授予单位】：中国科学技术大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2015
【分类号】：O643.36;O613.71
【目录】：

• 摘要5-6
• ABSTRACT6-10
• 第1章 绪论10-32
• 1.1 引言10-11
• 1.2 半导体光催化的发展11-13
• 1.2.1 半导体光催化的发展历程11-12
• 1.2.2 新型半导体光催化材料的探索12-13
• 1.3 C_3N_4光催化的研究现状13-21
• 1.3.1 C_3N_4的制备方法与单元结构14-16
• 1.3.2 C_3N_4的光催化活性提升方法16-18
• 1.3.3 C_3N_4的光催化性能提升方法的应用展望18-21
• 1.4 本论文选题的意义21-22
• 1.5 本论文的主要内容22
• 参考文献22-32
• 第2章 C_3N_4制备方法的优化32-48
• 2.1 引言32-33
• 2.2 实验部分33-35
• 2.2.1 试剂与仪器设备33
• 2.2.2 实验方法33-35
• 2.2.2.1 C_3N_4的不同制备条件33-34
• 2.2.2.2 C_3N_4的光催化活性测试34
• 2.2.2.3 C_3N_4制备条件的敏感性分析34-35
• 2.2.2.4 C_3N_4的物化性质表征35
• 2.3 结果与讨论35-44
• 2.3.1 制备条件对C_3N_4光催化活性的影响35-37
• 2.3.2 制备条件对C_3N_4物化性质的影响37-43
• 2.3.2.1 C_3N_4的晶体结构37-38
• 2.3.2.2 C_3N_4的表面形貌38-39
• 2.3.2.3 C_3N_4的光学性质39-41
• 2.3.2.4 C_3N_4的化学结构41-43
• 2.3.2.5 C_3N_4的纹理性质43
• 2.3.3 制备条件改变C_3N_4光催化活性的机理探讨43-44
• 2.3.3.1 材料的比表面积对光催化活性的影响44
• 2.3.3.2 电子-空穴的迁移/复合对光催化活性的影响44
• 2.4 本章小结44-45
• 参考文献45-48
• 第3章 C_3N_4协同Fe(Ⅲ)/Persulfate光催化降解苯酚48-64
• 3.1 引言48
• 3.2 实验部分48-51
• 3.2.1 试剂与仪器设备48-49
• 3.2.2 实验方法49-51
• 3.2.2.1 苯酚及其降解中间产物的分析方法49-50
• 3.2.2.2 不同催化系统下的光催化活性测试50
• 3.2.2.3 不同反应环境下的光催化活性测试50-51
• 3.2.2.4 体系内活性物种的检测51
• 3.3 结果与讨论51-60
• 3.3.1 不同催化系统对光催化降解苯酚的影响51-54
• 3.3.2 不同反应环境对光催化降解苯酚的影响54-55
• 3.3.3 C_3N_4协同Fe(Ⅲ)/Persulfate光催化降解苯酚的机理分析55-60
• 3.3.3.1 体系内活性自由基的作用机理分析55-57
• 3.3.3.2 体系内光Fenton反应的作用机理分析57-59
• 3.3.3.3 体系光催化降解苯酚的总机理分析59-60
• 3.4 本章小结60-61
• 参考文献61-64
• 第4章 结论64-66
• 致谢66-68
• 在读期间发表的学术论文与取得的其他研究成果68

【参考文献】

中国期刊全文数据库 前2条

1 孙秀果;张建民;李更辰;周炬;;TiO_2纳米粉体的烧结行为及其性能的研究[J];电子元件与材料;2006年02期

2 刘莉;曹阳;贺军辉;杨巧文;;硅纳米线阵列的制备及其光电应用[J];化学进展;2013年Z1期

中国博士学位论文全文数据库 前1条

1 周敏;铋氧基化合物纳米阵列的合成及其光电催化性能研究[D];中国科学技术大学;2012年

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本文编号：366809