以CO 2 为碳源催化合成N-甲基胺类化合物的研究

发布时间：2022-08-10 19:36

　　大气中CO₂浓度的增加导致全球变暖、海洋酸化、海平面上升等重大环境问题。而CO₂作为可再生、无毒和丰富的C1资源,可以通过化学转化的方式将其变废为宝,合成高附加值的化学品,这不仅能有效缓解温室效应,还能减少对化石燃料的依赖。近年来,化学工业中在直接利用CO₂转化合成甲醇、碳酸盐、甲酸及其衍生物等方面取得一些成果,除这些反应外,这一领域的突破性进展之一是发现CO₂可作为甲基化试剂用于N-甲基化反应。以CO₂替代传统有毒的甲基化试剂,如甲醛、碘甲烷和硫酸二甲酯等,具有重要的科学意义和研究价值。胺类化合物的N-甲基化反应是有机合成和化学工业中的一个重要反应,它可以制备染料、香水、农药等多种化合物。因此,本论文以CO₂为甲基化碳源,H₂为还原剂的胺类N-甲基化反应展开了相关研究,主要围绕催化剂制备、TiO₂载体晶相结构的影响、反应中间体的生成、反应路径以及催化机理进行讨论。主要研究内容及创新性的研究结果如下:采用传统的沉... 

【文章页数】：49 页

【学位级别】：硕士

【文章目录】：
摘要
Abstract
第1章 绪论
    1.1 研究背景
    1.2 以CO_2为碳源的N-甲基化反应的研究进展
        1.2.1 均相催化
        1.2.2 多相催化
    1.3 多相催化剂的概述
        1.3.1 多相催化剂的合成方法
        1.3.2 多相催化剂的粒径控制
        1.3.3 催化反应活性位点的研究
    1.4 研究思路和内容
第2章 实验部分
    2.1 实验试剂
    2.2 实验仪器
    2.3 催化剂的表征方法
        2.3.1 XRD表征
        2.3.2 TEM表征
        2.3.3 XPS表征
        2.3.4 H_2-TPR表征
        2.3.5 BET表征
        2.3.6 in-situ DRIFTS表征
第3章 CO_2作为甲基化试剂合成N,N-二甲基苯胺
    3.1 引言
    3.2 实验部分
        3.2.1 Cu/TiO_2催化剂的制备
        3.2.2 催化剂表征
        3.2.3 催化性能测试
        3.2.4 催化剂稳定性测试
        3.2.5 Cu物种的计算
    3.3 结果与讨论
        3.3.1 催化剂结构表征
        3.3.2 催化性能测试和条件优化
        3.3.3 催化剂活性中心的探究
        3.3.4 Cu/TiO_2催化剂的稳定性
        3.3.5 Cu/TiO_2 催化N-甲基化反应的可能机理
    3.4 后续工作
    3.5 本章小结
第4章 结论
致谢
参考文献
作者简介
攻读硕士学位期间研究成果


【参考文献】：
硕士论文
[1]晶相可控的纳米TiO2制备及性能研究[D]. 高一娜.黑龙江大学 2011



本文编号：3674235