镍基纳米催化剂的制备及其在喹啉选择性加氢中的性能

发布时间：2022-08-12 21:27

　　1,2,3,4-四氢喹啉及其衍生物是一种重要结构单元,广泛应用于药物和染料等领域。在文献报道的多种合成方法中,喹啉选择性加氢制备1,2,3,4-四氢喹啉具有原子经济性高的优点,但该方法存在反应条件苛刻,易生成大量副产物等缺点。因此,制备高效、稳定的催化剂在温和条件下催化喹啉选择性加氢至关重要。基于此,本文设计并制备了一系列镍基催化剂用于喹啉选择性加氢,并研究了所制备催化剂的结构和性质对催化性能的影响。首先,以镍硅酸盐为催化剂前驱体制得了NiSi-PS催化剂用于喹啉选择性加氢反应中。该原位还原制备的催化剂NiSi-PS活性高于雷尼镍催化剂和浸渍法制备的催化剂。进一步优化反应条件,喹啉转化率可达99.0%。通过TEM、H₂-TPR、XPS等表征发现与浸渍法制备的催化剂相比,原位还原制备的催化剂NiSi-PS中活性金属分散性好,金属粒径小仅为3.2 nm且具有较强的活性金属与载体间相互作用。对NiSi-PS催化剂进行了稳定性测试,并初步探究了其失活原因。然后,以碳球为模板设计并制备了中空核壳型催化剂Ni@hw-mSiO₂并将其用于喹啉选择性加氢反应... 

【文章页数】：60 页

【学位级别】：硕士

【文章目录】：
摘要
Abstract
第一章 绪论
    1.1 1,2,3,4-四氢喹啉的应用和制备方法
    1.2 喹啉加氢反应研究进展
        1.2.1 贵金属催化体系
        1.2.2 非贵金属催化体系
    1.3 本文的研究内容
第二章 实验部分
    2.1 实验试剂及仪器
        2.1.1 实验试剂
        2.1.2 实验仪器
    2.2 催化剂的制备
        2.2.1 镍硅酸盐衍生催化剂的制备
        2.2.2 中空核壳催化剂Ni@hw-mSiO_2的制备
        2.2.3 水凝胶因子辅助浸渍催化剂Ni/mSiO_2-DMBSx的制备
    2.3 催化剂的表征
        2.3.1 X射线粉末衍射(XRD)
        2.3.2 傅立叶红外光谱(FT-IR)
        2.3.3 透射电子显微镜(TEM)
        2.3.4 等离子体发射光谱仪(ICP)
        2.3.5 比表面积及孔径分析(BET)
        2.3.6 氢气-化学脉冲(H_2-chemisorption)
        2.3.7 氢-程序升温还原(H_2-TPR)
        2.3.8 X射线光电子能谱(XPS)
        2.3.9 热重-质谱分析(TG-MS)
        2.3.10 核磁共振氢谱(~1H-NMR)
    2.4 催化性能测试
        2.4.1 催化剂的加氢性能测试
        2.4.2 产物的定量和定性分析
第三章 镍硅酸盐衍生催化剂NiSi-PS的制备及其喹啉加氢性能
    3.1 引言
    3.2 结果与讨论
        3.2.1 催化剂的筛选及反应条件的优化
        3.2.2 催化剂的表征
        3.2.3 催化剂的稳定性测试
    3.3 本章小结
第四章 空心核壳催化剂Ni@hw-mSiO_2的制备及其喹啉加氢性能
    4.1 引言
    4.2 结果与讨论
        4.2.1 催化剂表征
        4.2.2 催化剂性能测试
    4.3 本章小结
第五章 水凝胶因子辅助浸渍制备负载型Ni/mSiO_2催化剂及其喹啉加氢性能
    5.1 引言
    5.2 结果与讨论
        5.2.1 催化剂表征
        5.2.2 催化剂性能测试
        5.2.3 DMBS对Ni分散性的影响
    5.3 本章小结
第六章 结论
参考文献
致谢
攻读学位期间取得的科研成果



本文编号：3676623