Ni/CeO 2 催化剂制备、表征及其催化顺酐液相加氢性能研究

发布时间：2022-10-04 22:59

　　顺丁烯二酸酐（Maleic Anhydride,MA）,简称顺酐,可由煤化工初级产品苯、石油化工中的丁烷、以及生物质平台化合物5-羟甲基糠醛或糠醛氧化制得。经顺酐加氢可合成一系列高附加值化学品,如丁二酸酐,γ-丁内酯,四氢呋喃和1,4-丁二醇等,被广泛应用于机械、农药、军工、电池和塑料工业,市场前景广阔。开展顺酐加氢制备下游衍生物的研究,对于拓展煤化工产业链,推动煤化工焦化产业、石油化工C₄产业和生物质糠醛等向高、终端延伸具有重要的理论意义和实际应用价值。CeO₂作为重要的可还原性氧化物,其可与负载金属产生强的M-CeO₂相互作用,在催化剂表面形成氧空位,使以其为载体或者助剂引入的催化剂在CO、CO₂、乙烯等小分子加氢反应中表现出优异的催化性能。然而,在顺酐加氢反应中,M\CeO₂催化剂中活性金属的存在形态、表面性质、强M-CeO₂相互作用是否以及如何影响顺酐分子中不饱和键形式吸附活化行为以及其催化顺酐加氢性能,还未见文献报道,有待开展相关工作并进行深入研... 

【文章页数】：131 页

【学位级别】：博士

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中文摘要
ABSTRACT
第一章 文献综述和选题背景
    1.1 选题背景及意义
    1.2 顺酐加氢的研究现状
        1.2.0 顺酐加氢概述
        1.2.1 顺酐均相加氢体系
        1.2.2 顺酐多相加氢体系
    1.3 CeO_2在催化反应中的应用
        1.3.1 CeO_2在催化CO氧化反应中的应用
        1.3.2 CeO_2在催化CH_4-CO_2重整反应中的应用
        1.3.3 CeO_2在催化水汽转化反应中的应用
        1.3.4 CeO_2催化剂在加氢反应中的应用
    1.4 选题目的及研究思路
        1.4.1 选题目的
        1.4.2 体系选择与研究思路
    参考文献
第二章 论文中使用的试剂及主要测试表征方法
    2.1 主要实验试剂及仪器
        2.1.1 主要试剂
        2.1.2 催化剂制备及评价的主要实验设备
    2.2 催化剂的表征
        2.2.1 低温氮气物理吸脱附表征
        2.2.2 电感耦合等离子体发射光谱
        2.2.3 X射线粉末衍射
        2.2.4 透射电子显微镜
        2.2.5 氢气程序升温还原
        2.2.6 氢气程序升温脱附
        2.2.7 X-射线光电子能谱
        2.2.8 拉曼光谱
        2.2.9 原位透射红外光谱
    2.3 催化剂评价
        2.3.1 催化剂评价
        2.3.2 扩散极限对催化剂反应影响
        2.3.3 产物分析
        2.3.4 催化剂的TOF值计算
第三章 Ni/CeO_2催化剂顺酐加氢性能研究
    3.1 引言
    3.2 实验部分
        3.2.1 催化剂载体制备
        3.2.2 Ni/CeO_2和Ni/Al_2O_3催化剂的制备
        3.2.3 催化剂的表征与评价
    3.3 结果与讨论
        3.3.1 催化剂晶相结构分析
        3.3.2 催化剂还原性能分析
        3.3.3 催化剂表面物种分析
        3.3.4 催化剂氢气吸附活化能力分析
        3.3.5 催化剂活性评价
    3.4 本章小结
    参考文献
第四章 Ni-CeO_2界面构筑以及其对顺酐液相加氢性能的影响
    4.1 引言
    4.2 实验部分
        4.2.1 CeO_2表面修饰的Ni/SiO_2催化剂的制备
        4.2.2 催化剂的表征与评价
    4.3 结果与讨论
        4.3.1 催化剂晶相结构分析
        4.3.2 催化剂表面结构分析
        4.3.3 催化剂还原性能分析
        4.3.4 催化剂氢气吸附活化
        4.3.5 催化剂活性评价
    4.4 本章小结
    参考文献
第五章 Ni/CeO_2催化剂活性位点调变及其对顺酐加氢性能影响
    5.1 引言
    5.2 实验部分
        5.2.1 CeO_2载体的制备
        5.2.2 xNi/CeO_2催化剂的制备
        5.2.3 催化剂的表征及评价
    5.3 结果与讨论
        5.3.1 催化剂晶相结构分析
        5.3.2 催化剂还原性能分析
        5.3.3 催化剂表面结构分析
        5.3.5 催化剂氢气吸附活化
        5.3.6 催化剂活性评价
    5.4 本章小结
    参考文献
第六章 不同形貌CeO_2载体的可控制备及其负载Ni催化剂顺酐加氢性能
    6.1 引言
    6.2 实验部分
        6.2.1 不同形貌CeO_2载体的制备
        6.2.2 催化剂的制备
        6.2.3 催化剂表征及评价
    6.3 结果与讨论
        6.3.1 载体和催化剂形貌分析
        6.3.2 载体和催化剂晶相结构分析
        6.3.3 载体和催化剂氧空位分析
        6.3.4 催化剂还原性能分析
        6.3.5 催化剂表面结构分析
        6.3.6 催化剂氢气吸附活化
        6.3.7 催化剂活性评价
    6.4 本章小结
    参考文献
第七章 活性金属种类对M/CeO_2催化剂顺酐加氢性能影响
    7.1 引言
    7.2 实验部分
        7.2.1 CeO_2载体的制备
        7.2.2 催化剂的制备
        7.2.3 催化剂表征及评价
    7.3 结果与讨论
        7.3.1 催化剂晶相结构分析
        7.3.2 催化剂还原性能分析
        7.3.3 催化剂表面结构分析
        7.3.4 催化剂的氢气吸附活化
        7.3.5 催化剂活性评价
    7.4 本章小结
    参考文献
第八章 结论与展望
    8.1 论文的主要结论
    8.2 论文的创新点
    8.3 后续工作设想
攻读学位期间取得的研究成果
致谢
个人简况及联系方式


【参考文献】：
期刊论文
[1]Low-temperature hydrogenation of maleic anhydride to succinic anhydride and γ-butyrolactone over pseudo-boehmite derived alumina supported metal（metal = Cu, Co and Ni） catalysts[J]. Jie Li,Lin-Ping Qian,Li-Ya Hu,Bin Yue,He-Yong He.  Chinese Chemical Letters. 2016(07)
[2]不同晶型TiO2负载镍催化剂催化顺酐液相加氢[J]. 孟志宇,张因,赵丽丽,张鸿喜,赵永祥.  高等学校化学学报. 2015(09)
[3]载体对镍基催化剂顺酐液相加氢性能的影响[J]. 张因,赵丽丽,张鸿喜,李海涛,刘盼盼,盖媛媛,赵永祥.  化工学报. 2015(07)
[4]CeO2改性Ni/γ-Al2O3催化剂上顺酐加氢制备丁二酸酐[J]. 汪国辉,刘辉,陈晓蓉,梅华.  工业催化. 2014(09)
[5]Ni-Cu/Al2O3催化剂上顺酐液相选择加氢制丁二酸酐反应性能[J]. 王达,张因,李海涛,赵丽丽,张鸿喜,赵永祥.  催化学报. 2012(07)
[6]二氧化铈表面氧的活化及对氧化反应的催化作用[J]. 詹望成,郭耘,龚学庆,郭杨龙,王艳芹,卢冠忠.  中国科学:化学. 2012(04)
[7]TiOx（x＜2）表面修饰Ni/TiO2-SiO2催化顺酐液相选择加氢合成γ-丁内酯[J]. 杨燕萍,张因,高春光,赵永祥.  催化学报. 2011(11)
[8]NiO-SiO2,NiO-Al2O3和NiO-Al2O3-SiO2催化剂上顺酐选择加氢性能的比较[J]. 赵永祥,秦晓琴,武志刚,许临萍,刘滇生.  燃料化学学报. 2003(03)
[9]在NiO-SiO2气凝胶催化剂上顺酐液相加氢合成γ-丁内酯[J]. 武志刚,赵永祥,许临萍,王永钊,刘滇生.  精细化工. 2002(09)
[10]前驱物对NiO/SiO2气凝胶催化剂性能的影响[J]. 赵永祥,武志刚,许临萍,张临卿,刘滇生,徐贤伦.  化学学报. 2002(04)

博士论文
[1]顺酐液相加氢镍基催化剂载体与活性组分的协同作用研究[D]. 张因.山西大学 2011

硕士论文
[1]ZrO2晶型对Ni/ZrO2催化剂顺酐液相加氢性能的影响[D]. 张颜鑫.山西大学 2013
[2]Ni/TiO2催化剂的制备、表征及催化加氢反应性能[D]. 李杨.山西大学 2013
[3]Ni/TiO2-SiO2催化剂的制备、表征及顺酐加氢性能研究[D]. 杨燕萍.山西大学 2011



本文编号：3685919