Ni基双金属催化剂在二甘醇与叔丁胺催化胺化反应中的研究
发布时间：2022-10-10 12:16
叔丁胺基乙氧基乙醇（TBEE）是具有良好空间位阻效应的仲氨基醚醇,其作为一种选择性脱硫溶剂在酸性气体洗涤过程中具有重要的应用价值,可有效应用于天然气中H2S、CO2等酸性气体的净化。天然气脱硫是天然气广泛使用的重要前提,脱硫溶剂的地位就显得极为重要。TBEE的高效选择性脱硫效果已经在工业应用中被证实,与其他的脱硫溶剂相比有显著的优势。TBEE作为应用前景广阔的工业产品,通过二甘醇和叔丁胺为反应原料合成叔丁胺基乙氧基乙醇是一条经济环保的生产路线。目前,如何实现二甘醇与叔丁胺的高效胺化仍是该反应研究的重点问题,催化剂的设计与制备尤为重要。本课题组前期研究结果表明金属Ni具有较好的活性。然而在高负载量的Ni基催化剂中存在Ni组分易在催化剂表面聚集、金属分散度较差等问题,对催化剂的活性产生不利的影响。据报道,加入第二种金属与Ni形成双金属催化剂可调节催化剂的电子特性、几何结构,从而有效改善Ni基催化剂的催化活性。本论文的研究主要集中在以金属Ni作为主要的活性组分,并结合添加助剂的方式设计制备催化性能更加优异的双金属催化剂。结合一系列表征,对催化剂的组...
【文章页数】：75 页
【学位级别】：硕士
【文章目录】：
中文摘要
abstract
第一章 绪论
1.1 叔丁胺基乙氧基乙醇(TBEE)的性质及用途
1.2 叔丁胺基乙氧基乙醇(TBEE)的生产工艺和研究进展
1.2.1 叔丁胺基乙氧基乙醇(TBEE)的生产工艺
1.2.2 叔丁胺基乙氧基乙醇(TBEE)的研究进展
1.3 脱硫溶剂的发展趋势
1.4 醇的催化胺化反应研究进展
1.4.1 均相催化剂
1.4.2 非均相催化剂
1.5 课题研究的目的、意义及研究内容
第二章 实验部分
2.1 主要原料和试剂
2.2 实验仪器
2.3 催化剂的制备
2.4 催化剂的表征
2.4.1 X射线粉末衍射(XRD)
2.4.2 N_2吸附脱附实验(N_2-adsorption-desorption)
2.4.3 X射线光电子能谱(XPS)
2.4.4 透射电子显微镜(TEM)
2.4.5 程序升温还原(H_2-TPR)
2.4.6 程序升温脱附(NH_3/CO_2-TPD)
2.5 反应性能的评价及数据处理
2.5.1 反应性能评价
2.5.2 产物分析与数据处理
第三章 Ni-M/Al_2O_3催化剂在二甘醇与叔丁胺催化胺化合成TBEE反应中的研究
3.1 引言
3.2 催化剂的制备
3.3 不同金属助剂M(Fe、Co、Cr、Cu、Ag)对Ni/Al_2O_3催化剂胺化反应性能的影响
3.4 Ni-Fe/Al_2O_3双金属催化剂在二甘醇与叔丁胺催化胺化反应中的催化性能
3.4.1 XRD表征
3.4.2 H_2-TPR表征
3.4.3 Fe的含量对二甘醇与叔丁胺催化胺化反应性能的影响..
3.5 Ni-Ag/Al_2O_3双金属催化剂在二甘醇与叔丁胺催化胺化反应中的催化性能
3.5.1 XRD表征
3.5.2 H_2-TPR表征
3.5.3 XPS表征
3.5.4 Ag的含量对二甘醇与叔丁胺催化胺化反应性能的影响.
3.6 本章小结
第四章 Ni-Cu/Al_2O_3催化剂在二甘醇与叔丁胺催化胺化合成TBEE反应中的研究
4.1 引言
4.2 催化剂的制备
4.3 结果与讨论
4.3.1 XRD表征
4.3.2 TEM表征
4.3.3 N_2吸附-脱附表征
4.3.4 XPS表征
4.3.5 H_2-TPR表征
4.3.6 NH_3/CO_2-TPD表征
4.4 Ni-Cu/Al_2O_3双金属催化剂在二甘醇与叔丁胺催化胺化反应中的催化性能
4.4.1 Cu的含量对二甘醇与叔丁胺催化胺化反应性能的影响..
4.4.2 反应温度对胺化反应性能的影响
4.4.3 Ni-Cu/Al_2O_3催化剂体系稳定性的探究
4.5 还原温度对催化剂的结构性质以及催化活性的影响
4.5.1 XRD表征
4.5.2 TEM表征
4.5.3 还原温度对催化剂催化活性的影响
4.6 焙烧温度对催化剂催化活性的影响
4.6.1 XRD表征
4.6.2 H_2-TPR表征
4.6.3 焙烧温度对催化剂胺化反应活性的影响
4.7 金属的浸渍顺序对双金属催化剂结构及催化活性的影响
4.7.1 催化剂的制备
4.7.2 XRD表征
4.7.3 H_2-TPR表征
4.7.4 金属的浸渍顺序对催化剂催化性能的影响
4.8 二甘醇与叔丁胺胺化反应反应机理的探讨
4.9 本章小结
结论与展望
参考文献
作者简介
攻读硕士期间所取得的科研成果
致谢
【参考文献】：
期刊论文
[1]位阻胺选择性配方溶剂尾气处理装置工业应用[J]. 熊钢,杨子海,何金龙,李富元,蒋吉强,胡天友,李小云,杨超越. 天然气工业. 2018(10)
[2]醇还原胺化反应催化剂研究进展[J]. 余秦伟,惠丰,张前,袁俊,王为强,赵锋伟,杨建明,吕剑. 化工进展. 2018(10)
[3]Ag助剂对Ni/TiO2-Al2O3催化剂催化环戊二烯选择加氢性能反应的影响[J]. 熊凯. 精细石油化工. 2018(04)
[4]空间位阻胺TBEE对天然气中酸气吸收的研究[J]. 迟明浩,李春虎,张祥坤,薛真,石会龙,杨微微,王亮. 石油与天然气化工. 2015(03)
[5]Ni-Cu/Al2O3催化剂上顺酐液相选择加氢制丁二酸酐反应性能[J]. 王达,张因,李海涛,赵丽丽,张鸿喜,赵永祥. 催化学报. 2012(07)
[6]天然气脱硫脱碳方法的研究进展[J]. 陈颖,杨鹤,梁宏宝,张静伟. 石油化工. 2011(05)
[7]位阻胺选择性脱硫配方溶剂（CT8-16）脱除天然气中H2S、CO2现场应用试验[J]. 何金龙,杨春生,常宏岗,陈胜永,印敬,胡天友. 石油与天然气化工. 2010(06)
[8]二甘醇的综合利用进展[J]. 李军,吴美玲. 精细石油化工. 2009(06)
[9]醇催化胺化反应的研究进展[J]. 杨志钢,戴伟,李宝琴,张桂英. 化工科技市场. 2009(04)
[10]元素量比对Cu-Ni二元脂肪醇胺化催化剂性能的影响[J]. 李秋小,张高勇,彭少逸. 精细化工. 2003(03)
博士论文
[1]适用于天然气选择性脱硫的空间位阻胺合成及性能评价[D]. 杨超越.西南石油大学 2016
本文编号：3689606
【文章页数】：75 页
【学位级别】：硕士
【文章目录】：
中文摘要
abstract
第一章 绪论
1.1 叔丁胺基乙氧基乙醇(TBEE)的性质及用途
1.2 叔丁胺基乙氧基乙醇(TBEE)的生产工艺和研究进展
1.2.1 叔丁胺基乙氧基乙醇(TBEE)的生产工艺
1.2.2 叔丁胺基乙氧基乙醇(TBEE)的研究进展
1.3 脱硫溶剂的发展趋势
1.4 醇的催化胺化反应研究进展
1.4.1 均相催化剂
1.4.2 非均相催化剂
1.5 课题研究的目的、意义及研究内容
第二章 实验部分
2.1 主要原料和试剂
2.2 实验仪器
2.3 催化剂的制备
2.4 催化剂的表征
2.4.1 X射线粉末衍射(XRD)
2.4.2 N_2吸附脱附实验(N_2-adsorption-desorption)
2.4.3 X射线光电子能谱(XPS)
2.4.4 透射电子显微镜(TEM)
2.4.5 程序升温还原(H_2-TPR)
2.4.6 程序升温脱附(NH_3/CO_2-TPD)
2.5 反应性能的评价及数据处理
2.5.1 反应性能评价
2.5.2 产物分析与数据处理
第三章 Ni-M/Al_2O_3催化剂在二甘醇与叔丁胺催化胺化合成TBEE反应中的研究
3.1 引言
3.2 催化剂的制备
3.3 不同金属助剂M(Fe、Co、Cr、Cu、Ag)对Ni/Al_2O_3催化剂胺化反应性能的影响
3.4 Ni-Fe/Al_2O_3双金属催化剂在二甘醇与叔丁胺催化胺化反应中的催化性能
3.4.1 XRD表征
3.4.2 H_2-TPR表征
3.4.3 Fe的含量对二甘醇与叔丁胺催化胺化反应性能的影响..
3.5 Ni-Ag/Al_2O_3双金属催化剂在二甘醇与叔丁胺催化胺化反应中的催化性能
3.5.1 XRD表征
3.5.2 H_2-TPR表征
3.5.3 XPS表征
3.5.4 Ag的含量对二甘醇与叔丁胺催化胺化反应性能的影响.
3.6 本章小结
第四章 Ni-Cu/Al_2O_3催化剂在二甘醇与叔丁胺催化胺化合成TBEE反应中的研究
4.1 引言
4.2 催化剂的制备
4.3 结果与讨论
4.3.1 XRD表征
4.3.2 TEM表征
4.3.3 N_2吸附-脱附表征
4.3.4 XPS表征
4.3.5 H_2-TPR表征
4.3.6 NH_3/CO_2-TPD表征
4.4 Ni-Cu/Al_2O_3双金属催化剂在二甘醇与叔丁胺催化胺化反应中的催化性能
4.4.1 Cu的含量对二甘醇与叔丁胺催化胺化反应性能的影响..
4.4.2 反应温度对胺化反应性能的影响
4.4.3 Ni-Cu/Al_2O_3催化剂体系稳定性的探究
4.5 还原温度对催化剂的结构性质以及催化活性的影响
4.5.1 XRD表征
4.5.2 TEM表征
4.5.3 还原温度对催化剂催化活性的影响
4.6 焙烧温度对催化剂催化活性的影响
4.6.1 XRD表征
4.6.2 H_2-TPR表征
4.6.3 焙烧温度对催化剂胺化反应活性的影响
4.7 金属的浸渍顺序对双金属催化剂结构及催化活性的影响
4.7.1 催化剂的制备
4.7.2 XRD表征
4.7.3 H_2-TPR表征
4.7.4 金属的浸渍顺序对催化剂催化性能的影响
4.8 二甘醇与叔丁胺胺化反应反应机理的探讨
4.9 本章小结
结论与展望
参考文献
作者简介
攻读硕士期间所取得的科研成果
致谢
【参考文献】：
期刊论文
[1]位阻胺选择性配方溶剂尾气处理装置工业应用[J]. 熊钢,杨子海,何金龙,李富元,蒋吉强,胡天友,李小云,杨超越. 天然气工业. 2018(10)
[2]醇还原胺化反应催化剂研究进展[J]. 余秦伟,惠丰,张前,袁俊,王为强,赵锋伟,杨建明,吕剑. 化工进展. 2018(10)
[3]Ag助剂对Ni/TiO2-Al2O3催化剂催化环戊二烯选择加氢性能反应的影响[J]. 熊凯. 精细石油化工. 2018(04)
[4]空间位阻胺TBEE对天然气中酸气吸收的研究[J]. 迟明浩,李春虎,张祥坤,薛真,石会龙,杨微微,王亮. 石油与天然气化工. 2015(03)
[5]Ni-Cu/Al2O3催化剂上顺酐液相选择加氢制丁二酸酐反应性能[J]. 王达,张因,李海涛,赵丽丽,张鸿喜,赵永祥. 催化学报. 2012(07)
[6]天然气脱硫脱碳方法的研究进展[J]. 陈颖,杨鹤,梁宏宝,张静伟. 石油化工. 2011(05)
[7]位阻胺选择性脱硫配方溶剂（CT8-16）脱除天然气中H2S、CO2现场应用试验[J]. 何金龙,杨春生,常宏岗,陈胜永,印敬,胡天友. 石油与天然气化工. 2010(06)
[8]二甘醇的综合利用进展[J]. 李军,吴美玲. 精细石油化工. 2009(06)
[9]醇催化胺化反应的研究进展[J]. 杨志钢,戴伟,李宝琴,张桂英. 化工科技市场. 2009(04)
[10]元素量比对Cu-Ni二元脂肪醇胺化催化剂性能的影响[J]. 李秋小,张高勇,彭少逸. 精细化工. 2003(03)
博士论文
[1]适用于天然气选择性脱硫的空间位阻胺合成及性能评价[D]. 杨超越.西南石油大学 2016
本文编号：3689606
本文链接：https://www.wllwen.com/kejilunwen/huaxue/3689606.html
教材专著
