过渡金属表面上水生成经典Horiuti-Polanyi机理与非Horiuti-Polanyi机理选择的总体趋势（英文）

发布时间：2022-10-29 21:51

　　在非均相催化加氢反应中,氢气（H₂）一直被公认为是通过两步基元步骤参加还原反应的,包括第一步的分子解离和之后的反应物与原子氢键合,即所谓的Horiuti-Polanyi（HP）机理.直到我们研究组在Ag或Au催化丙烯醛加氢还原反应理论研究中发现非HP机理加氢路径存在时,新的机理才被提出,并引起广大研究者的浓厚兴趣.考虑到表面羟基（OH）和氧（O）在非均相催化体系中广泛存在,如常见的过渡金属催化的费托合成、甲烷重整、水汽转化及氨氧化等反应,基于第一性原理的密度泛函理论计算方法,我们对OH/O在一系列过渡金属催化作用下还原生成水的微观机理进行了系统全面的探究.研究发现,不同金属对应于不同的催化氢化反应活性,以及不同的催化反应机理.在某些金属上H₂以分子形式进攻反应物种的非HP机理有利,而在其它金属上经典的H₂解离后参与氢化还原反应的HP机理更容易发生.详细分析显示, H₂的解离活性决定了反应机理的种类:在对H₂解离具有催化活性的金属（如Pt、Ni）表面,不论是（211）台阶面还是（... 

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