基于含氮羧酸配体构筑的金属有机框架化合物的合成与吸附性质研究

发布时间：2022-11-06 08:47

　　金属有机框架化合物（MOFs）因其丰富的拓扑结构、可调变的孔尺寸等诸多优点在气体吸附与分离、荧光、催化等领域具有潜在的应用价值。MOFs的性质往往与结构紧密相关,因此根据性质需求合理设计特定结构成为MOFs研究的关键,除此之外,向结构中引入功能性位点有利于提升MOFs性能。目前,含氮羧酸有机配体因其丰富的配位模式在构筑结构新颖的MOFs和气体吸附与分离方面应用广泛,本文通过合成新颖含氮羧酸配体对MOFs材料结构及性质进行了探索。第一章为绪论部分,介绍了MOFs材料的构筑、合成方法、发展现状及选题意义。第二章,设计并合成了一个新颖氮唑羧酸有机配体H₃L（H₃L=5-（3-（4-羧基苯基）-5-甲基-4H-1,2,4-三唑-4-基）异酞酸）,通过与不同金属氧簇Zn₄（COO）₆,Co₄（COO）₆和Cu₄（COO）₄在水热条件下自组装形成了三个结构新颖的三维MOFs:[Zn₂L（OH）]·0.5... 

【文章页数】：141 页

【学位级别】：博士

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中文摘要
abstract
第1章 绪论
    1.1 金属有机框架化合物研究背景
    1.2 金属有机框架化合物的设计合成
        1.2.1 合成方法
        1.2.2 无机金属中心的选择
        1.2.3 有机桥连配体的选择
    1.3 金属有机框架化合物的拓扑结构
    1.4 金属有机框架材料在小分子气体吸附与分离中的应用
        1.4.1 气体吸附
        1.4.2 气体的分离
    1.5 本论文的选题意义与主要成果
        1.5.1 选题意义
        1.5.2 主要成果
    1.6 本文所使用的试剂及表征方法
    参考文献
第2章 基于刚性三氮唑三羧酸配体MOFs材料的合成及性能研究
    2.1 引言
    2.2 实验部分
        2.2.1 配体H_3L的合成
        2.2.2 晶体的合成
        2.2.3 X-射线单晶结构分析
    2.3 结果与讨论
        2.3.1 化合物的结构描述
        2.3.2 MOFs材料的表征
        2.3.3 化合物1的气体吸附及分离性质的研究
        2.3.4 化合物2的低压气体吸附
        2.3.5 化合物2的磁性分析
    2.4 本章小结
    参考文献
第3章 基于刚性三氮唑四羧酸配体构筑双功能位点金属有机框架材料
    3.1 引言
    3.2 实验部分
        3.2.1 配体H_4L_0的合成
        3.2.2 晶体的合成
        3.2.3 X-射线单晶结构分析
        3.2.4 吸附曲线的拟合及吸附焓的计算方法
        3.2.5 气体吸附床穿透实验
    3.3 结果与讨论
        3.3.1 化合物4的单晶结构分析
        3.3.2 化合物5的单晶结构分析
        3.3.3 MOFs材料的表征
        3.3.4 化合物4的低压气体吸附及吸附焓的研究
        3.3.5 IAST选择性计算
        3.3.6 气体吸附床分离穿透试验
    3.4 本章小结
    参考文献
第4章 基于亚氨基羧酸配体构筑多孔Cu-MOFs材料及性质研究
    4.1 引言
    4.2 实验部分
        4.2.1 配体H_4L_1的合成
        4.2.2 配体H_3L_2的合成
        4.2.3 晶体的合成
        4.2.4 X-射线单晶结构分析
        4.2.5 吸附曲线的拟合及吸附焓的计算方法
    4.3 结果与讨论
        4.3.1 化合物6的单晶结构分析
        4.3.2 化合物7的单晶结构分析
        4.3.3 化合物8的单晶结构分析
        4.3.4 MOFs材料的表征
        4.3.5 化合物6的低压气体吸附
        4.3.6 化合物6的吸附焓研究
        4.3.7 化合物6IAST选择性计算
    4.4 本章小结
    参考文献
第5章 结论
作者简历
攻读博士期间发表的论文
致谢
附录



本文编号：3703203