无机—有机膦酸锆类催化剂在氢化反应中的应用

发布时间：2022-11-11 17:34

　　随着工业发展脚步的加快,地球上的化石燃料日益枯竭,能源危机逐步逼近。生物质作为地球上储量丰富的可持续性资源,已经逐渐被开发用于缓解能源危机,在合适的催化剂的存在下,生物质可以逐步转化为各种功能性小分子,γ-戊内酯（GVL）就是其中之一。GVL因为可以作为燃料添加剂、溶剂和许多高附加值精细化学品的前驱体而存在一定的研究价值,寻找高效环保型催化剂催化生物质制备GVL具有非常重要的现实意义。本课题主要以无机-有机膦酸锆类材料作为催化剂,催化乙酰丙酸乙酯（EL）制备γ-戊内酯,并将效果比较好的几种催化剂运用到其他醛酮类化合物的催化加氢反应中,具体研究内容包括以下三个方面:（1）采用简单的共沉淀法制备出了焦磷酸锆催化剂（Zr OPP）,对催化剂进行了红外、吡啶红外、扫描电镜、透射电镜、N2吸附脱附、CO2和NH3程序升温脱附等表征,分析得出了催化剂的介观结构以及内部酸碱位点分布的情况,将其用于EL转化为GVL的反应中,探究了反应时间、温度、催化剂量、锆磷比、溶剂种类等因素对催化反应活性的影响。结果得到,5 m L的异丙醇作为溶剂和氢源,0.1710 g萘作为内标物,200 mg锆磷比为1:1的Z... 

【文章页数】：95 页

【学位级别】：硕士

【文章目录】：
摘要
Abstract
第一章 绪论
    1.1 研究背景
        1.1.1 能源匮乏与环境污染
        1.1.2 生物质作为可持续型能源
    1.2 γ-戊内酯的性质、应用和制备
        1.2.1 γ-戊内酯的性质
        1.2.2 γ-戊内酯的应用
        1.2.3 γ-戊内酯的制备
    1.3 多孔金属膦酸盐材料的概述
        1.3.1 多孔金属膦酸材料的性能与应用
        1.3.2 多孔金属膦酸材料的制备
    1.4 论文选题意义和主要的研究内容
        1.4.1 论文选题意义
        1.4.2 论文主要的研究内容
第二章 焦磷酸氧锆催化乙酰丙酸乙酯制备γ-戊内酯
    2.1 前言
    2.2 实验部分
        2.2.1 实验药品及试剂
        2.2.2 实验仪器及设备
        2.2.3 定性并定量分析各组分
        2.2.4 催化EL制备GVL
        2.2.5 EL转化率和GVL产率的计算公式
        2.2.6 催化剂的表征手段
    2.3 催化剂ZrOPP的制备
    2.4 催化剂的表征
        2.4.1 FT-IR表征
        2.4.2 py-FTIR表征
        2.4.3 X-射线衍射(XRD)
        2.4.4 扫描电镜(SEM)和透射电镜(TEM)
        2.4.5 热重分析(TGA)
        2.4.6 氮气吸附-脱附(BET)
    2.5 催化EL制备GVL
        2.5.1 反应时间和温度对催化反应的影响
        2.5.2 催化剂量对催化反应的影响
        2.5.3 溶剂种类对催化反应的影响
        2.5.4 溶剂量对催化反应的影响
        2.5.5 锆磷比对催化反应的影响
        2.5.6 催化剂循环使用率的探究
        2.5.7 催化剂非均相性的探究
        2.5.8 催化活性及反应机理的研究
    2.6 本章小结
第三章 有机膦酸锆催化乙酰丙酸乙酯制备γ-戊内酯
    3.1 前言
    3.2 实验部分
        3.2.1 实验药品及试剂
        3.2.2 实验仪器及设备
        3.2.3 催化EL制备GVL
        3.2.4 EL转化率和GVL产率的计算公式
        3.2.5 催化剂的表征手段
    3.3 催化剂的制备
    3.4 催化剂的表征
        3.4.1 FT-IR表征
        3.4.2 py-FTIR表征
        3.4.3 X-射线衍射(XRD)
        3.4.4 扫描电子显微镜(SEM)和透射电子显微镜(TEM)
        3.4.5 热重分析(TGA)
        3.4.6 氮气吸附-脱附(BET)
    3.5 催化EL制备GVL
        3.5.1 反应时间和温度对催化反应的影响
        3.5.2 催化剂量对催化反应的影响
        3.5.3 锆磷比对催化反应的影响
        3.5.4 催化剂循环使用率的探究
        3.5.5 催化剂非均相性的探究
        3.5.6 催化活性分析
        3.5.7 催化机理探索
    3.6 本章小结
第四章 无机-有机膦酸锆类催化剂在其他醛酮类催化加氢反应中的应用
    4.1 前言
    4.2 实验部分
        4.2.1 实验药品及试剂
        4.2.2 实验仪器及设备
        4.2.3 定量分析催化反应各组分
        4.2.4 催化转移氢化醛酮类化合物
        4.2.5 反应物转化率和生成物产率的计算公式
    4.3 催化加氢还原醛酮类化合物
        4.3.1 反应时间、温度对催化加氢反应的影响
        4.3.2 催化反应难易程度比较
        4.3.3 催化剂循环使用率探究
        4.3.4 催化反应机理探究
    4.4 本章小结
第五章 结论与展望
    5.1 结论
    5.2 展望
致谢
参考文献
附录：作者在攻读硕士学位期间发表的论文


【参考文献】：
期刊论文
[1]生物质平台分子γ-戊内酯的研究进展[J]. 杨珍,傅尧,郭庆祥.  有机化学. 2015(02)



本文编号：3705454