二维材料电催化一氧化氮还原性能的理论预测

发布时间：2023-01-15 07:04

　　氮是地球上最丰富的元素之一,可以转化为氨（NH₃）、一氧化氮（NO）等不同产物。NH₃是动植物和其他生命形式所必需的物质,而NO是一种严重的环境污染物。因此,减少或转化NO是氮循环领域中的一个重要问题。电化学方法由于能在温和条件下进行、低耗、清洁等优势被认为是解决人类所面临的能源和环境问题的有效手段之一。电催化一氧化氮（NOER）是减少其污染、并转化为有用氨产物的主要途径之一,该过程能快速发生依赖于催化剂的辅助作用。然而,目前常用的NOER催化剂主要是基于过渡金属的催化剂。常常面临成本高、含量低、催化效率低等缺点,因而极大限制了它们的大规模应用。因此,开发高稳定性、高活性、高选择性的廉价新型催化剂是电催化一氧化氮领域所面临的挑战。为此,我们通过密度泛函理论研究了硼掺杂石墨烯（BG）以及碳掺杂的氮化硼纳米片（C-doped BN）作为非金属催化剂应用于NOER过程中,具体结果如下:（1）在二维石墨烯中引入元素硼,以此提高其对NOER的催化活性。NOER在该类催化剂上的最优反应路径为:NO→NO^*→HNO^*

【文章页数】：56 页

【学位级别】：硕士

【文章目录】：
摘要
Abstract
第1章 绪论
    1.1 引言
    1.2 NO电还原反应简介
        1.2.1 NOER的研究背景和现状
        1.2.2 NOER目前面临的挑战
    1.3 二维材料
        1.3.1 石墨烯简介
        1.3.2 氮化硼单层的研究进展
    1.4 本论文的研究内容
第2章 理论化学方法
    2.1 密度泛函理论
        2.1.1 Thomas-Fermi模型
        2.1.2 Hohenberg-Kohn定理
        2.1.3 Kohn-Sham方程
        2.1.4 交换相关能泛函
    2.2 本论文所使用的软件
        2.2.1 DMol3简介
        2.2.2 VASP简介
第3章 硼掺杂石墨烯作为NO电化学还原的电催化剂的计算研究
    3.1 研究背景
    3.2 计算方法
    3.3 结果与讨论
        3.3.1 NO在BG上的吸附
        3.3.2 NO在BG上的电还原反应
        3.3.3 NOER在 BG上的动力学能垒
        3.3.4 BG上 NOER生成N2 物质
    3.4 本章小结
第4章 碳掺杂氮化硼纳米片作为NO电还原的潜在的非金属催化剂的DFT机理研究
    4.1 研究背景
    4.2 计算方法
    4.3 结果与讨论
        4.3.1 C-doped h-BN催化剂的几何和电子性质
        4.3.2 在CNBN上吸附NO分子
        4.3.3 CNBN上的NOER路径
    4.4 本章小结
结论
参考文献
攻读硕士学位期间发表的学术论文
致谢


【参考文献】：
期刊论文
[1]Recent advances in the precise control of isolated single-site catalysts by chemical methods[J]. Zhijun Li,Dehua Wang,Yuen Wu,Yadong Li.  National Science Review. 2018(05)



本文编号：3730787