Au 6 Pd/resin催化伯醇和仲醇氧化偶联-转移加氢反应制备酮类化合物（英文）

发布时间：2023-01-30 09:51

　　由简单小分子通过C–C键偶联来构筑复杂多样的大分子是有机合成的重要方向.传统的C–C键偶联反应一般使用卤代烃和金属有机化合物为底物,具有原子效率低、有害废弃物排放等缺点.因此,迫切需要发展一种绿色高效的C–C键偶联方法.其中,以醇类化合物作为底物通过"氢转移"（脱氢/aldol缩合/加氢）实现C–C键偶联的途径受到广泛关注.该方法具有诸多优点:（1）醇类化合物来源广泛、价格低廉、相对安全;（2）只产生H₂和H₂O,没有其它副产物.但由于醇类化合物（特别是仲醇）脱氢困难,该偶联反应条件一般比较苛刻.我们使用O₂来辅助仲醇脱氢,采用离子交换树脂负载的Au₆Pd纳米颗粒为催化剂,实现了温和条件下伯醇和仲醇的偶联反应.而且发现在氧化气氛下,反应过程中发生了"氢转移"现象,产物为饱和酮类化合物.通过设计对照实验并结合XAFS（X–射线吸收光谱）表征结果,我们揭示了在Au₆Pd/resin催化剂上发生"氢转移"反应的机理.Au Pd/resin催化剂采用离子交换–Na BH4还原法制备.T... 

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本文编号：3732947