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杂原子掺杂的三维有序大孔/介孔碳材料的合成及其电催化CO 2 还原性能研究

发布时间:2023-02-08 17:13
  环境与能源问题是全人类共同关注的热点话题。化石燃料的燃烧导致CO2过渡排放,由此引发的全球变暖、冰川融化等系列环境问题问题亟待解决。相关领域的科研工作者正努力寻找解决上述问题的有力途径,其中,CO2的转换与利用既能消耗大气中的CO2解决环境问题,同时也能缓解能源压力。利用清洁能源产生的电能将CO2转化为高附加值燃料和化学产品的电催化CO2还原(ECR)技术,因其操作条件温和、转化效率高等特点吸引了广泛的研究兴趣。然而,CO2稳定的线性分子活化需要高额的活化能与高效的催化剂同时作用,限制了其工业应用的步伐。因此,迫切的需要开发优异的电催化剂促进该过程的实际应用。经过不断的研究,贵金属电催化剂性能优异,然而资源匮乏、成本高昂阻碍了其大规模应用。由此,设计开发高效、廉价能够工业化的电催化剂是促进CO2转化、缓解环境与能源问题的有效方法。基于此,本论文设计开发一种Ni、N共掺杂的三维有序大孔/介孔碳材料,对其进行物理表征并研究电催化CO2还原性能,主要工作可简单总结如下:1、采用双模板技术,以SiO2胶体晶体为大孔硬模板,非离子表面活性剂Pluronic F127为介孔导向剂;分别以resol...

【文章页数】:104 页

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摘要
Abstract
第一章 前言
    1.1 引言
    1.2 二氧化碳还原反应
        1.2.1 反应装置
        1.2.2 反应电解液
        1.2.3 反应机理
    1.3 碳基ECR反应催化剂概述
        1.3.1 非金属单元素掺杂碳
        1.3.2 非金属双原子掺杂碳
        1.3.3 过渡金属、氮共掺杂碳材料
    1.4 三维有序大孔/介孔碳材料及制备
        1.4.1 三维有序大孔/介孔碳材料
        1.4.2 三维有序大孔/介孔碳材料的制备
    1.5 常用电催化剂性能评价指标
    1.6 选题依据和研究内容
第二章 实验材料及研究技术
    2.1 实验材料及仪器
        2.1.1 实验所用试剂和材料
        2.1.2 实验所用仪器
    2.2 材料表征方法
        2.2.1 扫描电子显微镜(SEM)和X-射线能量色散谱(EDS Mapping)
        2.2.2 透射电子显微镜(TEM)及高分辨透射电子显微镜(HR-TEM)
        2.2.3 X射线电子衍射(XRD)
        2.2.4 BET比表面积
        2.2.5 X射线光电子能谱(XPS)
        2.2.6 拉曼光谱
    2.3 电化学性能测试
        2.3.1 循环伏安法(CV)
        2.3.2 线性扫描伏安法(LSV)
        2.3.3 电化学阻抗谱(EIS)
        2.3.4 电化学活性表面积(ECSA)
        2.3.5 恒电位电解(CP)/计时电流法(I-t)
    2.4 产品分析
    2.5 ECR性能评价数据及其计算方法
        2.5.1 电位校正
        2.5.2 法拉第效率
        2.5.3 电流密度(几何)
        2.5.4 特定产物的部分电流密度(几何)
        2.5.5 Tafel斜率
    2.6 工作电极的制备
    2.7 电催化CO2还原性能测试操作流程
    2.8 电化学测试装置
第三章 Ni、N共掺杂三维有序大孔/介孔碳(Ni-N-OMMC)材料的合成及其电催化CO2还原性能研究
    3.1 引言
    3.2 Ni、N共掺杂三维有序大/介碳Ni-N-OMMC的制备
        3.2.1 二氧化硅蛋白石(胶体晶体)(SiO2 opal)的制备
        3.2.2 碳源resol型酚醛树脂预聚体(Mw <500)的制备
        3.2.3 Ni、N共掺杂的三维有序大孔/介孔碳(Ni-N-OMMC)的制备
    3.3 结果与讨论
        3.3.1 材料的物理表征
        3.3.2 材料的电催化还原CO2性能测试
    3.4 本章小结
第四章 掺杂碳材料电催化还原CO2影响因素研究
    4.1 前言
    4.2 前驱液中Ni含量对性能的影响
        4.2.1 Ni-N-OMMC-x的制备
        4.2.2 Ni-N-OMMC-x的物理表征
        4.2.3 材料的ECR性能测试
    4.3 毒性离子对ECR的影响
    4.4 电解液浓度对性能的影响
    4.5 本章小结
第五章 结论与展望
    5.1 结论
    5.2 展望
参考文献
致谢
研究成果及发表的学术论文
作者与导师简介
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本文编号:3738067

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