载体对负载型金催化剂及其吸附氧气性能影响的理论研究

发布时间：2023-02-18 11:28

　　自Haruta等发现负载型纳米金在低温下具有较高的催化活性后,人们发现负载型纳米金对许多反应都有很好的催化活性和选择性,比如丙烯选择性氧化,水煤气反应,醇的选择性氧化等。对于不同反应的催化,纳米金团簇在不同的载体上所表现出的催化活性不同,如对CO氧化和丙烯氧化的反应,Au纳米粒子负载在TiO₂上时催化剂的活性较好,对于水煤气反应活性较高的则是CeO₂作为载体的金催化剂,对于醇的选择性氧化,在温和的反应条件下,HT(水滑石)负载的金催化剂的催化效果更好。实验上报道了哪些反应适用哪些载体,却没有具体指出载体与催化剂的催化活性以及选择性之间的关系。因此,从理论计算的角度出发,以Au₁₀/support为模型,将Au₁₀负载在HT、ZnO、ZrO₂-mono、CeO₂、Al₂O₃、TiO₂、SiO₂以及石墨烯上,在密度泛函理论水平下,通过CP2K软件包对Au₁₀

【文章页数】：79 页

【学位级别】：硕士

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中文摘要
Abstract
1 绪论
    1.1 Au催化剂的发现
    1.2 影响金催化剂催化活性的因素
        1.2.1 金粒子大小的影响
        1.2.2 金粒子价态的影响
        1.2.3 载体和其他影响因素
    1.3 负载型金催化剂的实验研究
        1.3.1 催化CO氧化反应
        1.3.2 催化丙烯氧化反应
        1.3.3 催化水煤气反应
        1.3.4 催化醇选择性氧化反应
    1.4 负载型金催化剂的理论研究
        1.4.1 Au纳米粒子在气相中的稳定生长模型
        1.4.2 Au纳米粒子在不同载体上的生长模型
    1.5 本文的研究内容及意义
2 理论基础与计算方法
    2.1 量子化学第一性原理计算
        2.1.1 Schr?dinger方程和三个基本近似
        2.1.2 从头计算方法原理
        2.1.3 电子相关
    2.2 密度泛函理论
        2.2.1 Hohenberg-Koho定理
        2.2.2 单电子近似和Kohn-Sham方程
        2.2.3 交换关联势的处理
    2.3 CP2K软件简介
3 载体对负载型金催化剂影响的理论研究
    3.1 引言
    3.2 表面模型和计算方法
    3.3 结果与讨论
        3.3.1 Au₁₀在不同载体上的生长模型
        3.3.2 成键机理
        3.3.3 电荷分布
    3.4 本章小结
4 载体对负载型金催化剂吸附O₂影响的理论研究
    4.1 引言
    4.2 研究模型和计算方法
    4.3 结果与讨论
        4.3.1 O₂分子在各个载体上的稳定吸附结构
        4.3.2 成键机理
        4.3.3 电荷分布
    4.4 本章小结
5 结论
参考文献
致谢



本文编号：3744872