FER/MFI复合分子筛的合成、改性及其催化性能研究

发布时间：2023-02-18 23:21

　　乙烯/丙烯是基本有机化学品。以丁烯、戊烯为主要原料的烯烃裂解反应是有效利用烃资源、增产乙烯/丙烯的重要方法,核心之一就是高效分子筛催化剂的研发。论文以提高乙烯和丙烯的选择性为目标,研发具有FER和MFI两种拓扑结构的FER/MFI复合分子筛,探究合适的FER/MFI复合分子筛酸改性方法。其中,取得的主要结果如下:1、以异丙胺为模板剂、使用水热合成法成功制备得到了FER/MFI复合分子筛新材料,研究发现,硅铝比(SiO₂/Al₂O₃)是控制产物晶相的关键,碱度(Na₂O/SiO₂)和水量(H₂O/SiO₂)能够有效调节复合分子筛的晶相组成。同时,在微观形貌、孔结构和酸性质上,FER/MFI复合分子筛都与相同组成的物理混合分子筛存在明显差异,研究初步认为,在复合分子筛中FER和MFI晶相是相互交错共同生长的,并且Al原子倾向于富集在相对含量较多的组分之中。2、采用四种不同酸改性方法(硝酸酸洗改性、氟硅酸铵改性、磷改性以及SCS改性)对纯相...

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【学位级别】：硕士

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摘要
Abstract
第一章 研究背景
    1.1 乙烯、丙烯及其市场发展情况
    1.2 烯烃(C4
=/C5
=)裂解增产乙烯丙烯技术研究进展
        1.2.1 分子筛孔道结构
        1.2.2 分子筛酸性质
    1.3 复合分子筛研究进展
        1.3.1 概述
        1.3.2 复合分子筛的合成及应用
    1.4 硅铝分子筛的常见改性方法
        1.4.1 概述
        1.4.2 调节骨架原子的含量
        1.4.3 影响Si(OH)Al中羟基的形成
        1.4.4 与Si(OH)Al羟基发生作用同时形成新的酸中心
    1.5 选题意义与研究思路
第二章 实验部分
    2.1 主要化学试剂使用规格及仪器型号
    2.2 催化剂的制备及改性方法
        2.2.1 FER/MFI复合分子筛的合成
        2.2.2 FER/MFI复合分子筛的改性
        2.2.3 纯相ZSM-35和ZSM-5 的合成及改性
    2.3 催化剂的物化表征
        2.3.1 X射线粉末衍射(XRD)
        2.3.2 扫描电子显微镜(SEM)
        2.3.3 透射电子显微镜(TEM&EDS Mapping)
        2.3.4 魔角旋转固体核磁共振(NMR)
        2.3.5 傅里叶变换红外光谱(FT-IR)
        2.3.6 氨气程序升温-脱附(NH₃-TPD)
        2.3.7 电感耦合等离子体发射光谱(ICP)
        2.3.8 N₂吸附脱附(N₂ adsorption-desorption)
    2.4 组分相对含量的计算
    2.5 催化剂反应性能评价
第三章 结果与讨论
    3.1 FER/MFI复合分子筛的合成
        3.1.1 碱度(Na₂O/SiO₂)的影响
        3.1.2 硅铝比(SiO₂/Al₂O₃)的影响
        3.1.3 水量(H₂O/SiO₂)的影响
        3.1.4 模板剂浓度(IPA/SiO₂)的影响
        3.1.5 FER/MFI复合分子筛及其对应物理混合物的孔结构和酸性质
        3.1.6 FER/MFI复合分子筛在烯烃裂解反应中的催化性能
    3.2 纯相ZSM-35和ZSM-5 的改性
        3.2.1 硝酸酸洗改性
        3.2.2 氟硅酸铵改性
        3.2.3 磷改性
        3.2.4 SCS改性
        3.2.5 小结
    3.3 FER/MFI复合分子筛的改性
        3.3.1 单一改性方法
        3.3.2 复合改性方法
第四章 总结与展望
    4.1 研究总结
    4.2 科研展望
参考文献
学习期间的科研成果
致谢



本文编号：3745754

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