超临界异丁烯中无催化合成3-甲基-3-丁烯-1-醇的研究

发布时间：2023-02-26 03:39

　　超临界流体具有特殊的理化性质,以超临界流体作为溶剂或反应物的超临界态反应有着广泛的应用。3-甲基-3-丁烯-1-醇(MBOH)是一种重要的有机合成中间体,在混凝土聚羧酸外加剂和仿生农药合成中应用广泛。目前较先进的合成工艺是无催化Prins反应,即异丁烯在超临界状态下与甲醛反应制备MBOH。本文通过气相色谱-质谱联用(GC-MS)对多聚甲醛解聚液(PA)进行鉴定,发现其主要成分为甲醇、甲氧基甲醇和少量的甲醛缩二甲醇、二聚甲醛缩甲醇、二聚甲醛缩二甲醇、三聚甲醛缩二甲醇和三乙胺等。本文以超临界状态的异丁烯为溶剂和反应物,在温度513～543K和压力15～20MPa条件下,在反应釜中对异丁烯和甲醛无催化合成MBOH的反应进行了系统研究。通过GC-MS和核磁共振波谱(NMR)确定了反应的主要副产物为甲酸甲酯、甲酸3-甲基-3-丁烯-1-醇酯、3-亚甲基-1,5-戊二醇、(E)-3-甲基-2-戊烯-1,5-二醇、(Z)-3-甲基-2-戊烯-1,5-二醇。考察了不同PA进料速率对反应的影响,发现PA进料速率越大,由甲醛产生的副反应越多,MBOH的选择性越低。适当简化后建立了主要反应的动力学模型;通过...

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【学位级别】：硕士

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致谢
摘要
Abstract
1 文献综述
    1.1 超临界流体概述
        1.1.1 临界点与超临界流体
        1.1.2 超临界流体的应用
        1.1.3 超临界流体的特点
        1.1.4 超临界态反应概述
    1.2 3-甲基-3-丁烯-1-醇概述
    1.3 MBOH的合成
        1.3.1 以甲代烯丙基氯为原料合成MBOH的方法
        1.3.2 以异戊二烯为原料合成MBOH的方法
        1.3.3 以异丁烯和甲醛为原料合成MBOH的方法
        1.3.4 其它MBOH合成方法
    1.4 MBOH合成的反应机理
    1.5 文献小结及本文研究内容
2 多聚甲醛解聚反应产物的研究
    2.1 实验试剂
    2.2 实验仪器与实验装置
    2.3 解聚反应实验与分析
        2.3.1 多聚甲醛解聚反应的实验步骤
        2.3.2 解聚液中甲醛的定量分析方法
        2.3.3 解聚液成分的定性分析方法
        2.3.4 多聚甲醛的解聚机理
        2.3.5 解聚产物结构的鉴定
    2.4 本章小结
3 超临界条件下异丁烯和PA反应的研究
    3.1 实验试剂
    3.2 实验仪器与实验装置
    3.3 MBOH合成实验与分析
        3.3.1 超临界条件下异丁烯和PA反应的实验步骤
        3.3.2 反应产物的定性分析
        3.3.3 反应产物的定量分析
        3.3.4 反应网络
        3.3.5 PA进料速率对反应的影响
        3.3.6 温度对反应的影响
        3.3.7 动力学数据的拟合
    3.4 本章小结
4 结论与展望
    4.1 研究结论
    4.2 展望
参考文献
作者简历及在学期间所取得的科研成果



本文编号：3749739