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激子调控增强半导体材料光催化性能的研究

发布时间:2023-03-04 13:01
  半导体光催化剂由于在缓解能源短缺和解决环境污染等问题上具有广泛应用前景而备受关注。过去,我们用传统能带理论解释光催化机理,虽然简化了求解过程,但却忽略了半导体光激发产生的电子和空穴间的相互作用。一旦考虑到这两者间的相互作用,那么光催化反应中就出现了新的光生物种-激子。低电子屏蔽效应和高介电性能二维结构材料的激子效应尤为显著,光生电子和空穴极易在局域的二维结构中发生强相互作用,通过库伦作用力结合生成大量激子,而激子对于半导体光催化剂降解有机污染物是不利的。本课题为了加速二维结构半导体g-C3N4和BiOCl中的激子解离,通过在g-C3N4中引入氮空位,BiOCl表面沉积贵金属Ag,将Ag、AgIO3与BiOCl复合构建异质结,促进了激子解离,增强了 g-C3N4和BiOCl的光催化性能。其主要结论如下:(1)热聚合法合成了氮空位g-C3N4。氮空位造成体系能量紊乱,光照下,氮空位优先捕获g-C3N4中的激子,然后促使激子在能量紊乱区分离为自由电子和空穴。自由电子的累积抬升g-C3N4的导带位置,同时,量子限域效应导致其价带位置更正,氮空位g-C3N4具有强的氧化还原能力。(2)光照还原法...

【文章页数】:84 页

【学位级别】:硕士

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摘要
ABSTRACT
1 绪论
    1.1 课题研究背景
    1.2 理论依据
        1.2.1 传统半导体光催化机制的局限性
        1.2.2 激子与激子结合能
        1.2.3 二维材料中的激子效应
        1.2.4 激子效应对光催化机制的影响
        1.2.5 影响半导体光催化活性的因素
    1.3 研究进展
        1.3.1 缺陷促使激子解离研究进展
        1.3.2 贵金属促使激子解离研究进展
        1.3.3 半导体复合促使激子解离研究进展
    1.4 本论文的研究意义及内容
2 实验方案和研究方法
    2.1 实验原料
    2.2 实验设备
    2.3 光催化剂的测试和表征
        2.3.1 光催化剂物相分析
        2.3.2 光催化剂结构分析
        2.3.3 光催化剂微观形貌分析
        2.3.4 光催化剂化学成分分析
        2.3.5 光催化剂光学性质分析
        2.3.6 光催化剂电化学性能分析
        2.3.7 光催化剂光催化性能分析
        2.3.8 光催化反应过程中活性物种分析
        2.3.9 理论计算
3 捕获和分离激子调控g-C3N4的能带结构
    3.1 引言
    3.2 热聚合法合成g-C3N4光催化剂
    3.3 g-C3N4光催化剂的光催化性能
        3.3.1 g-C3N4光催化剂的结构分析
        3.3.2 g-C3N4光催化剂的微观形貌分析
        3.3.3 g-C3N4光催化剂的元素分析
        3.3.4 g-C3N4光催化剂的电子结构分析
        3.3.5 g-C3N4光催化剂的电化学性能
        3.3.6 g-C3N4光催化剂的光催化性能
        3.3.7 g-C3N4光催化剂的光催化机理研究
    3.4 本章小结
4 激子解离增强Ag-OVs-(001) BiOCl光催化性能研究
    4.1 引言
    4.2 光催化剂的制备
        4.2.1 暴露(001)晶面BiOCl光催化剂的制备
        4.2.2 Ag-OVs-(001)BiOCl光催化剂的制备
    4.3 Ag-OVs-(001) BiOCl的形成机理
        4.3.1 Ag-OVs-(001) BiOCl光催化剂的结构分析
        4.3.2 Ag-OVs-(001) BiOCl光催化剂的形貌分析
        4.3.3 Ag-OVs-(001) BiOCl光催化剂的元素化学形态分析
        4.3.4 Ag-OVs-(001) BiOCl光催化剂的形成机理
    4.4 Ag-OVs-(001) BiOCl光催化性能和增强机理
        4.4.1 Ag-OVs-(001) BiOCl光催化剂的光吸收和能带结构分析
        4.4.2 Ag-OVs-(001) BiOCl光催化剂的光催化性能
        4.4.3 Ag-OVs-(001) BiOCl光催化剂的光催化机理分析
    4.5 本章小结
5 Ag/BiOCl/AgIO3异质结光催化剂的形成及降解稳定性研究
    5.1 引言
    5.2 光催化剂的制备
        5.2.1 AgIO3的制备
        5.2.2 Ag/BiOCl/AgIO3光催化剂的制备
    5.3 Ag/BiOCl/AgIO3光催化剂的合成机理
        5.3.1 Ag/BiOCl/AgIO3光催化剂的物相和结构分析
        5.3.2 Ag/BiOCl/AgIO3光催化剂的光吸收和能带结构分析
        5.3.3 Ag/BiOCl/AgIO3光催化剂的元素化学形态分析
        5.3.4 Ag/BiOCl/AgIO3光催化剂的形貌分析
        5.3.5 Ag/BiOCl/AgIO3光催化剂的形成机理
    5.4 Ag/BiOCl/AgIO3光催化剂光催化性能研究
        5.4.1 Ag/BiOCl/AgIO3光催化剂的光催化性能
        5.4.2 Ag/BiOCl/AgIO3光催化剂的光催化机理
    5.5 Ag/BiOCl/AgIO3光催化剂的降解稳定性研究
        5.5.1 Ag/BiOCl/AglO3光催化剂的降解循环研究
        5.5.2 Ag/BiOCl/AgIO3转变为Ag/BiOCl/Agl光催化剂的机理
    5.6 本章小结
6 结论
致谢
参考文献
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本文编号:3754333

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