氧化还原类蛋白质在功能化纳米材料表面吸附的计算机模拟研究

发布时间：2023-03-06 19:32

　　氧化还原类蛋白质在纳米材料表面的固定化在生物传感器和生物燃料电池领域有着广泛的应用。研究氧化还原类蛋白质在不同纳米材料表面的吸附机理,揭示材料表面功能化对蛋白吸附影响的一般规律,对于提高蛋白质在不同纳米材料表面的固定化效率、酶活性具有十分重要的意义,可为设计、开发高效率、低成本的酶生物燃料电池和高灵敏度的酶生物传感器提供实用的理论指导。本论文采用并行回火蒙特卡洛(parallel tempering Monte Carlo,PTMC)与全原子分子动力学(all-atom molecular dynamics,AAMD)相结合的多尺度模拟方法研究了疣孢漆斑菌胆红素氧化酶(Myrothecium verrucaria Bilirubin oxidase,Mv BOx)、太平洋电鳐乙酰胆碱酯酶(Torpedo californica acetylcholinesterase,Tc ACh E)在氨基和羧基封端自组装膜(self-assembled monolayers,SAMs)、石墨烯(graphene,GRA)、氧化石墨烯(graphene oxide,GO)、还原氧化石墨烯(reduc...

【文章页数】：181 页

【学位级别】：博士

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摘要
Abstract
主要简称对照表
第一章 绪论
    1.1 蛋白质吸附与纳米材料
        1.1.1 蛋白质界面吸附简介
        1.1.2 纳米材料简介
            1.1.2.1 石墨烯、石墨烯氧化物及其功能化
            1.1.2.2 碳纳米管及其功能化
            1.1.2.3 自组装单层膜
    1.2 酶生物传感器和生物燃料电池
        1.2.1 酶促生物传感器和生物燃料电池简介
        1.2.2 酶促生物传感器和生物燃料电池的运行与开发
    1.3 氧化还原蛋白/酶及其在生物传感和生物燃料电池中的应用
        1.3.1 氧化还原酶性质
        1.3.2 氧化还原酶在生物传感器和生物燃料电池中的应用
    1.4 蛋白质界面吸附的模拟方法与模型
        1.4.1 模拟方法
            1.4.1.1 温度副本交换蒙特卡洛
            1.4.1.2 哈密顿副本交换蒙特卡洛
            1.4.1.3 准动力学
            1.4.1.4 副本交换分子动力学
            1.4.1.5 TIGER2A
            1.4.1.6 PSOVina
        1.4.2 蛋白质模型
            1.4.2.1 胶体模型
            1.4.2.2 粗粒化模型
            1.4.2.3 全原子模型
        1.4.3 表面模型
            1.4.3.1 带电表面
            1.4.3.2 疏水表面
            1.4.3.3 亲水表面
            1.4.3.4 响应性表面
    1.5 选题意义及研究内容
第二章 胆红素氧化酶在带电自组装膜表面吸附的多尺度模拟研究
    2.1 引言
    2.2 模型与模拟方法
        2.2.1 胆红素氧化酶
        2.2.2 并行回火蒙特卡洛
        2.2.3 全原子分子动力学
    2.3 模拟结果分析与讨论
        2.3.1 Mv BOx的吸附取向和T1 铜位点与自组装膜表面的距离
        2.3.2 MvBOx在带电自组装表面上的吸附取向分布
        2.3.3 MvBOx与自组装膜表面的相互作用能和吸附位点
        2.3.4 MvBOx在带电自组装膜表面的吸附构象
            2.3.4.1 RMSD、RMSF、叠合结构和DSSP
            2.3.4.2 回转半径、偏心率和偶极
    2.4 本章小结
第三章 分子模拟研究胆红素氧化酶在石墨烯及其氧化物表面的吸附行为
    3.1 引言
    3.2 材料与方法
        3.2.1 蛋白质和表面
        3.2.2 并行回火蒙特卡洛
        3.2.3 全原子分子动力学
        3.2.4 蛋白质取向定义
    3.3 模拟结果与分析讨论
        3.3.1 Mv BOx在 GO/RGO/GRA的吸附取向
        3.3.2 Mv BOx在 GO/RGO/GRA表面上的吸附取向分布和相互作用能
        3.3.3 Mv BOx与 GO/RGO/GRA表面的吸附位点及其相互作用作用能
        3.3.4 Mv BOx在 GO/RGO/GRA表面的吸附构象
            3.3.4.1 RMSD、RMSF、静电偶极和疏水偶极
            3.3.4.2 回转半径、偏心率和叠合结构
    3.4 本章小结
第四章 分子模拟研究乙酰胆碱酯酶在带电自组装膜表面的吸附行为
    4.1 引言
    4.2 材料和方法
        4.2.1 蛋白/酶
        4.2.2 表面模型
        4.2.3 并行回火蒙特卡洛
        4.2.4 全原子分子动力学
    4.3 结果与讨论
        4.3.1 相互作用能和吸附取向
        4.3.2 Tc ACh E活性位点通道
        4.3.3 关键吸附位点
        4.3.4 蛋白质构象稳定性
            4.3.4.1 RMSD,RMSF和静电偶极
            4.3.4.2 回转半径、离心率和叠合结构
    4.4 本章小结
第五章 乙酰胆碱酯酶在功能化碳纳米管表面吸附的多尺度计算机模拟研究
    5.1 引言
    5.2 模型和模拟方法
        5.2.1 蛋白质和表面模型
        5.2.2 并行回火蒙特卡洛
        5.2.3 全原子分子动力学
        5.2.4 蛋白质取向表征
    5.3 结果与讨论
        5.3.1 相互作用能和吸附取向
        5.3.2 Tc ACh E活性位点通道
        5.3.3 关键吸附位点
        5.3.4 蛋白质构象稳定性
            5.3.4.1 RMSD、RMSF、静电偶极和疏水偶极
            5.3.4.2 回转半径、离心率和叠合结构
    5.4 本章小结
结论
展望
参考文献
攻读博士/硕士学位期间取得的研究成果
致谢
附件



本文编号：3757250