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Zr基MOFs的控制合成及其在光催化中的性能与机理研究

发布时间:2023-03-16 08:13
  金属有机框架(metal-organic frameworks,MOFs)是一类由金属离子或金属簇单元与有机桥联配体通过配位键连接而成的新型多孔晶态材料。由于构筑MOFs的金属离子/簇与有机配体之间配位模式灵活多样,在相似甚至相同的反应条件下,相同的金属离子和有机配体发生反应时可能会同时产生各种不同结构的MOF材料,这将极大地阻碍了对MOF材料后续的性能研究。虽然这种现象在MOF材料的合成中早已普遍存在,但至今仍然没有找到普适的解决方案。因此,有必要开发出一种通用且环境友好的方法来实现混合MOFs生长过程中的分离,这将为MOF材料的进一步性能研究提供坚实的基础。此外,基于之前的研究结果表明,MOFs结构中的有机配体可以起到“捕光天线”的功能,可有效接受光子并将电子传递给金属中心/簇单元,金属中心/簇单元发挥着类似于半导体的作用,从而实现了 MOFs在光催化领域的应用。相比于其他光催化材料,MOFs具有高比表面积,多孔特性,可修饰/调节性及对CO2分子高的选择性捕获能力等优势,俨然是一类理想的光催化剂。Zr-MOFs作为MOFs中的一个重要分支,因其突出的稳定性,功能应用的多样性,被预见...

【文章页数】:115 页

【学位级别】:博士

【文章目录】:
摘要
ABSTRACT
第1章 绪论
    1.1 引言
    1.2 金属有机框架(MOFs)的研究背景和发展
    1.3 MOF材料制备方法
        1.3.1 水(溶剂)热法
        1.3.2 微波法
        1.3.3 超声法
        1.3.4 电化学法
        1.3.5 机械化学法
    1.4 Zr-MOFs的介绍
        1.4.1 UiO系列MOFs
        1.4.2 PCN系列MOFs
        1.4.3 NU系列MOFs
        1.4.4 DUT系列MOFs
    1.5 MOF及其复合材料在光催化中的应用
        1.5.1 MOF及其复合材料用于光催化CO2还原
        1.5.2 MOF及其复合材料用于光催化水分解产氢
        1.5.3 MOF及其复合材料用于光催化有机物转化
    1.6 本论文的研究目的和内容
        1.6.1 本论文的研究背景和目的
        1.6.2 本论文的研究内容
    参考文献
第2章 晶种法诱导合成高稳定金属有机框架
    2.1 引言
    2.2 实验部分
        2.2.1 实验原料
        2.2.2 实验仪器
        2.2.3 样品制备
    2.3 结果与讨论
        2.3.1 传统方法和晶种法得到的产物纯度对比
        2.3.2 传统方法和晶种法反应速率的比较
        2.3.3 均相成核过程和异相成核过程中能量变化的讨论
        2.3.4 晶种的加入对反应溶液状态的影响及纯相MOF形成过程的讨论
    2.4 本章小结
    参考文献
第3章 PCN-222用于可见光光催化CO2还原反应:电子陷阱态促进电子空穴分离
    3.1 引言
    3.2 实验部分
        3.2.1 实验原料
        3.2.2 实验仪器和表征方法
        3.2.3 样品制备
        3.2.4 电化学表征方法
        3.2.5 光催化还原CO2性能测试方法
        3.2.6 超快光谱与动力学研究方法
    3.3 结果与讨论
        3.3.1 样品的表征
        3.3.2 光催化性能讨论
        3.3.3 超快光谱与动力学结果讨论
        3.3.4 光催化反应机理讨论
    3.4 本章小结
    参考文献
第4章 构建CdS-MOF异质结提高可见光光催化水分解产氢性能
    4.1 引言
    4.2 实验部分
        4.2.1 实验原料
        4.2.2 实验仪器和表征方法
        4.2.3 样品制备
        4.2.4 电化学表征方法
        4.2.5 光催化水分解产氢性能测试方法
        4.2.6 超快瞬态吸收光谱表征方法
    4.3 结果与讨论
        4.3.1 样品的表征
        4.3.2 光催化性能讨论
        4.3.3 超快光谱结果与反应机理讨论
    4.4 本章小结
    参考文献
第5章 全文总结与展望
    5.1 全文总结
    5.2 展望
致谢
在读期间发表的学术论文与取得的其他研究成果



本文编号:3762987

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