敞开式离子化质谱在葡萄酒安全分析与质量鉴定中的研究
发布时间：2023-04-02 13:57
质谱分析作为精准的仪器分析法,能够提供分析物的结构信息,具有高灵敏度、高选择性的特点。敞开式电离技术与质谱的结合,让质谱分析更加快速、便捷、多样化。由于葡萄种植和葡萄酒酿造过程中的无意和/或蓄意行为,葡萄酒中常出现各类质量和安全问题。本论文提出基于多种敞开式电离技术与多种质谱手段的联用,分析了葡萄酒中的外源性残留农药和非法掺杂物问题,以及内源性葡萄酒产地溯源性问题,还根据分析物的结构特征,建立了基于特征碎片离子和中性丢失的高分辨二级库,用于筛查葡萄酒中的已知物和识别葡萄酒中的未知物。论文的主要研究内容如下:1.提出多种基于敞开式电离联用三重四极杆质谱的高通量快速定量和筛查葡萄酒中的多类别外源性残留农药和非法掺杂物的方法。首先,优化分析物标准品在仪器中的检测参数,得到两对母离子和子离子,分别用来定量和定性。接着,在样品检测中,比较多种有效的样品预处理方法,即调整的QuEChERS法、纸吸附法和稀释法。实时直接分析或纸喷雾电离两种敞开式电离技术分别与质谱结合,在多反应监测模式下,均可在几分钟内准确检测葡萄酒和饮料中的数十种农药和掺杂物。结果显示,农药达到了 ng/mL水平的线性范围、检出限...
【文章页数】：155 页
【学位级别】：博士
【文章目录】：
摘要
ABSTRACT
第一章 绪论
1.1 葡萄酒安全与质量研究的背景及意义
1.1.1 葡萄酒的研究意义
1.1.2 葡萄酒安全的背景及现状
1.1.2.1 农药残留
1.1.2.2 掺杂物非法添加
1.1.3 葡萄酒质量的背景及现状
1.1.3.1 溯源性和真实性
1.1.3.2 组分分析
1.2 质谱法分析法概述
1.2.1 质谱的历史和发展
1.2.2 质谱的组成及原理
1.2.3 敞开式电离技术概述
1.2.3.1 基于APCI的敞开式电离技术
1.2.3.2 基于ESI的敞开式电离技术
1.2.3.3 敞开式电离总结
1.2.4 质量分析器概述
1.2.4.1 质量分析器扫描模式
1.2.4.2 低分辨率和高分辨率
1.3 本论文的主要研究内容
第二章 基于敞开式离子化质谱高通量快速定量和筛查葡萄酒中的外源性污染物研究
2.1 引言
2.2 实验部分
2.2.1 试剂和材料
2.2.2 样品预处理
2.2.3 仪器和装置
2.2.4 定量和筛查
2.3 结果与讨论
2.3.1 基于DART-QqQ MS筛查和定量葡萄酒中的农药、甜味剂、防腐剂、抗氧化剂及着色剂
2.3.1.1 优化仪器参数
2.3.1.2 优化QuEChERS方法
2.3.1.3 DART-MS/MS定量分析
2.3.1.4 提高分析速度和实际样品检测
2.3.1.5 结论
2.3.2 基于PS-QqQ MS同步定量葡萄酒中的农药
2.3.2.1 优化仪器参数
2.3.2.2 优化QuEChERS和纸吸附法
2.3.2.3 PS-MS/MS定量分析
2.3.2.4 对质谱进样口的污染分析
2.3.2.5 结论
2.3.3 基于PS-QqQ MS同步定量饮料中的非法着色剂
2.3.3.1 优化仪器参数
2.3.3.2 优化稀释法和纸吸附法
2.3.3.3 PS-MS/MS定量分析
2.3.3.4 实际样品检测
2.3.3.5 结论
2.3.4 DART-MS和PS-MS定量方法的异同
2.3.5 敞开式离子化质谱定量注意事项
2.4 本章小结
第三章 基于敞开式离子化质谱的葡萄酒快速内源性非靶向地理溯源性分析
3.1 引言
3.2 实验部分
3.2.1 试剂和材料
3.2.2 样品预处理
3.2.3 DART-QqTOF MS
3.2.4 HS-SPME-GC-MS
3.2.5 化学计量学方法
3.3 结果与讨论
3.3.1 DART-QqTOF MS非靶向鉴别葡萄酒的产地溯源性
3.3.1.1 优化DART-QTOFMS
3.3.1.2 选择特征峰和计量学分类
3.3.1.3 特征质谱峰的表征
3.3.1.4 结论
3.3.2 HS-SPME-GC-MS靶向鉴别葡萄酒的产地溯源性
3.3.2.1 挑选HS-SPME-GC-MS特征值
3.3.2.2 化学计量学分类
3.3.2.3 结论
3.3.3 DART-MS和HS-SPME-GC-MS分类方法的异同
3.4 本章小结
第四章 基于特征碎片离子和中性丢失的敞开式离子化高分辨二级质谱库的构建
4.1 引言
4.2 实验部分
4.2.1 试剂和材料
4.2.2 仪器和装置
4.2.3 基于特征子离子和中性丢失建库
4.2.4 根据用户库检测实际样品
4.3 结果与讨论
4.3.1 基于特征碎片离子和中性丢失筛查和识别唑类和有机磷类农药
4.3.1.1 农药特征碎片离子和中性丢失
4.3.1.2 构建高分辨二级用户质谱库
4.3.1.3 根据用户库筛查和识别特征农药
4.3.1.4 结论
4.3.2 基于特征碎片离子和中性丢失识别脂肪酸和酚酸
4.3.2.1 有机酸二级裂解规律
4.3.2.2 构建高分辨二级用户质谱库
4.3.2.3 根据用户库识别葡萄酒中的有机酸
4.3.2.4 结论
4.4 本章小结
第五章 结论与展望
参考文献
附录
研究成果及发表的学术论文
致谢
作者简介
导师简介
附件
本文编号：3779346
【文章页数】：155 页
【学位级别】：博士
【文章目录】：
摘要
ABSTRACT
第一章 绪论
1.1 葡萄酒安全与质量研究的背景及意义
1.1.1 葡萄酒的研究意义
1.1.2 葡萄酒安全的背景及现状
1.1.2.1 农药残留
1.1.2.2 掺杂物非法添加
1.1.3 葡萄酒质量的背景及现状
1.1.3.1 溯源性和真实性
1.1.3.2 组分分析
1.2 质谱法分析法概述
1.2.1 质谱的历史和发展
1.2.2 质谱的组成及原理
1.2.3 敞开式电离技术概述
1.2.3.1 基于APCI的敞开式电离技术
1.2.3.2 基于ESI的敞开式电离技术
1.2.3.3 敞开式电离总结
1.2.4 质量分析器概述
1.2.4.1 质量分析器扫描模式
1.2.4.2 低分辨率和高分辨率
1.3 本论文的主要研究内容
第二章 基于敞开式离子化质谱高通量快速定量和筛查葡萄酒中的外源性污染物研究
2.1 引言
2.2 实验部分
2.2.1 试剂和材料
2.2.2 样品预处理
2.2.3 仪器和装置
2.2.4 定量和筛查
2.3 结果与讨论
2.3.1 基于DART-QqQ MS筛查和定量葡萄酒中的农药、甜味剂、防腐剂、抗氧化剂及着色剂
2.3.1.1 优化仪器参数
2.3.1.2 优化QuEChERS方法
2.3.1.3 DART-MS/MS定量分析
2.3.1.4 提高分析速度和实际样品检测
2.3.1.5 结论
2.3.2 基于PS-QqQ MS同步定量葡萄酒中的农药
2.3.2.1 优化仪器参数
2.3.2.2 优化QuEChERS和纸吸附法
2.3.2.3 PS-MS/MS定量分析
2.3.2.4 对质谱进样口的污染分析
2.3.2.5 结论
2.3.3 基于PS-QqQ MS同步定量饮料中的非法着色剂
2.3.3.1 优化仪器参数
2.3.3.2 优化稀释法和纸吸附法
2.3.3.3 PS-MS/MS定量分析
2.3.3.4 实际样品检测
2.3.3.5 结论
2.3.4 DART-MS和PS-MS定量方法的异同
2.3.5 敞开式离子化质谱定量注意事项
2.4 本章小结
第三章 基于敞开式离子化质谱的葡萄酒快速内源性非靶向地理溯源性分析
3.1 引言
3.2 实验部分
3.2.1 试剂和材料
3.2.2 样品预处理
3.2.3 DART-QqTOF MS
3.2.4 HS-SPME-GC-MS
3.2.5 化学计量学方法
3.3 结果与讨论
3.3.1 DART-QqTOF MS非靶向鉴别葡萄酒的产地溯源性
3.3.1.1 优化DART-QTOFMS
3.3.1.2 选择特征峰和计量学分类
3.3.1.3 特征质谱峰的表征
3.3.1.4 结论
3.3.2 HS-SPME-GC-MS靶向鉴别葡萄酒的产地溯源性
3.3.2.1 挑选HS-SPME-GC-MS特征值
3.3.2.2 化学计量学分类
3.3.2.3 结论
3.3.3 DART-MS和HS-SPME-GC-MS分类方法的异同
3.4 本章小结
第四章 基于特征碎片离子和中性丢失的敞开式离子化高分辨二级质谱库的构建
4.1 引言
4.2 实验部分
4.2.1 试剂和材料
4.2.2 仪器和装置
4.2.3 基于特征子离子和中性丢失建库
4.2.4 根据用户库检测实际样品
4.3 结果与讨论
4.3.1 基于特征碎片离子和中性丢失筛查和识别唑类和有机磷类农药
4.3.1.1 农药特征碎片离子和中性丢失
4.3.1.2 构建高分辨二级用户质谱库
4.3.1.3 根据用户库筛查和识别特征农药
4.3.1.4 结论
4.3.2 基于特征碎片离子和中性丢失识别脂肪酸和酚酸
4.3.2.1 有机酸二级裂解规律
4.3.2.2 构建高分辨二级用户质谱库
4.3.2.3 根据用户库识别葡萄酒中的有机酸
4.3.2.4 结论
4.4 本章小结
第五章 结论与展望
参考文献
附录
研究成果及发表的学术论文
致谢
作者简介
导师简介
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本文编号：3779346
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