有机膦酸锆的合成及其对Sr 2+ 的去除性能研究

发布时间：2023-04-10 17:26

　　从Cleardfield等人发现磷酸锆可结晶开始,有机膦酸盐取得了很长久的发展。其中,有机膦酸锆受到广泛关注,在离子去除、分离、催化、导电等方面有很深入的应用。但是,由于Zr⁴⁺的易水解性和与磷酸根间存在强亲和力导致高结晶度有机膦酸锆的合成很困难,这也限制了有机膦酸锆的发展和应用。另一方面,随着化石能源危机的加深,核能作为替代的清洁能源获得了很好的发展,但也导致了包含U、Pu等锕系元素,⁹⁰Sr、¹³⁷Cs等放射性裂变元素在内的乏燃料的大量累积,预计在2020年将产生8700吨的乏燃料。这就需要大量可用于乏燃料后处理和核应急处理的材料。而有机膦酸锆本身表现出优异的水、热、辐照稳定性,具有良好的离子交换和分离性能,所以合成新型的晶态有机膦酸锆对于促进乏燃料处理和核能发展有很积极的意义。本论文中合成了两例有机膦酸锆,表征了其基本性质,并深入研究了两种化合物对⁹⁰Sr的处理能力。具体工作为:1.利用亚甲基二磷酸为配体,通过溶剂热方法合成了两种新型的有机膦酸锆晶体:[(CH₃)

【文章页数】：78 页

【学位级别】：硕士

【文章目录】：
摘要
ABSTRACT
第一章 绪论
    1.1 引言
    1.2 乏燃料
        1.2.1 乏燃料的构成
        1.2.2 乏燃料的处理
    1.3 Sr-90的环境化学
        1.3.1 Sr-90的来源和性质
        1.3.2 Sr-90的环境问题
    1.4 Sr-90的去除
        1.4.1 ⁹⁰ Sr去除的技术发展
        1.4.2 Sr-90去除材料的发展
    1.5 有机膦酸锆的发展
        1.5.1 膦酸锆的制备
        1.5.2 有机膦酸锆研究进展
        1.5.3 膦酸锆在放射性核素去除方面的应用
    1.6 本课题的选题目的及意义
    1.7 本课题的研究目标和内容
第二章 SZ-5的合成及导电和Sr²⁺的去除应用
    2.1 研究思路
    2.2 试剂和仪器
    2.3 [(CH₃)₂NH₂]₂[Zr(CH₂(HPO₃)(PO₃))₂](SZ-5)的合成
    2.4 SZ-5的单晶分析和结构
        2.4.1 SZ-5的单晶表征
        2.4.2 SZ-5的结构描述
    2.5 SZ-5的表征
        2.5.1 SZ-5的粉末X衍射表征
        2.5.2 SZ-5的热重分析
        2.5.3 SZ-5的红外分析
        2.5.4 SZ-5的SEM/EDS分析
        2.5.5 SZ-5的水稳定性和辐照稳定性测定
    2.6 SZ-5的导电性能
    2.7 SZ-5对Sr的处理能力
        2.7.1 交换动力学
        2.7.2 吸附等温线
        2.7.3 选择性
        2.7.4 辐照条件下的去除能力
        2.7.5 海水中放射性90Sr的去除
    2.8 SZ-5吸附Sr的机理分析-XAFS表征
    2.9 小结
第三章 SZ-4的合成及其对Sr²⁺的去除
    3.1 研究思路
    3.2 试剂和仪器
    3.3 实验过程
        3.3.1 主要晶体的合成方法
        3.3.2 单晶分析
        3.3.3 SZ-4的稳定性测试
        3.3.4 晶体的基本表征
        3.3.5 SZ-4去除Sr的测试
        3.3.6 吸附机理的DFT理论计算
    3.4 结果与讨论
        3.4.1 SZ-4的结构描述
        3.4.2 稳定性结果
        3.4.3 基础表征结果
        3.4.4 SZ-4对Sr²⁺的吸附结果
        3.4.5 DFT计算结果
        3.4.6 吸附机理讨论
    3.5 本章小结
第四章 总结与展望
    4.1 总结
    4.2 展望
参考文献
致谢



本文编号：3788527